Luận văn: Hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron phonon

ĐẠI HỌC HUẾ
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM
TRẦN THỊ LỆ PHI
HẤP THỤ PHI TUYẾN HAI PHOTON
TRONG MOS2 ĐƠN LỚP DO TƯƠNG TÁC
ELECTRON-PHONON ÂM
Chuyên ngành: VẬT LÝ LÝ THUYẾT VÀ VẬT LÝ TOÁN
Mã số : 60 44 01 03
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
Người hướng dẫn khoa học
PGS.TS. HUỲNH VĨNH PHÚC
Thừa Thiên Huế, năm 2017
i

LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi, các số liệu và
kết quả nghiên cứu nêu trong luận văn là trung thực, được các đồng tác giả cho phép
sử dụng và chưa từng được công bố trong bất kỳ một công trình nghiên cứu nào khác.
Huế, tháng 9 năm 2017
Tác giả luận văn
Trần Thị Lệ Phi
ii

LỜI CẢM ƠN
Hoàn thành luận văn tốt nghiệp này, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc
đến thầy PGS.TS. Huỳnh Vĩnh Phúc đã tận tình hướng dẫn và giúp đỡ tôi trong suốt
quá trình thực hiện.
Qua đây, tôi xin chân thành cảm ơn quý Thầy, Cô giáo trong khoa Vật Lý và
phòng Đào tạo Sau đại học, Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế; các bạn học viên
Cao học khóa 24 cùng gia đình, bạn bè đã động viên, góp ý, giúp đỡ, tạo điều kiện cho
tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận văn.
Huế, tháng 9 năm 2017
Tác giả luận văn
Trần Thị Lệ Phi
iii

MỤC LỤC
Trang phụ bìa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . i
Lời cam đoan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ii
Lời cảm ơn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Danh sách các hình vẽ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
MỞ ĐẦU . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
NỘI DUNG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
Chương 1. TỔNG QUAN VỀ MÔ HÌNH KHẢO SÁT VÀ
PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU . . . . . . . . . . . . . . 10
1.1. Tổng quan về MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.1.1. Mô hình MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.1.2. Phổ năng lượng, hàm sóng của electron và tương tác electron-
phonon trong MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.1.3. Phonon âm trong MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.2. Tổng quan về phương pháp nghiên cứu . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.2.1. Hamiltonian tương tác electron-photon . . . . . . . . . . . . . . 16
1.2.2. Xác suất chuyển dời do tương tác electron-photon . . . . . . . . 17
1.2.3. Hệ số hấp thụ quang học . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
1.2.4. Sự hấp thụ liên vùng con . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
1.2.5. Phương pháp profiles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
Chương 2. TÍNH TOÁN GIẢI TÍCH HỆ SỐ HẤP THỤ
TRONG MOS2 ĐƠN LỚP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
2.1. Biểu thức tổng quát của hệ số hấp thụ quang từ trong MoS2 đơn lớp . 24
2.2. Hệ số hấp thụ quang từ trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron-phonon
âm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
Chương 3. KẾT QUẢ TÍNH SỐ VÀ THẢO LUẬN . . . . 31
3.1. Điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.2. Hệ số hấp thụ quang từ và độ rộng vạch phổ . . . . . . . . . . . . . . . 32
3.2.1. Ảnh hưởng của từ trường . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.2.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
KẾT LUẬN . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
PHỤ LỤC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . P.1
1

DANH SÁCH CÁC HÌNH VẼ
1.1 Mô hình 3 chiều và hình ảnh nhìn từ trên xuống của MoS2, trong đó
màu vàng là nguyên tử S, và màu xanh xám là nguyên tử Mo. . . . . . 10
1.2 Sơ đồ các cấu trúc đa hình: 2H (lục giác đối xứng, hai lớp cho mỗi đơn
vị lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), 3R ( mặt thoi đối xứng, ba
lớp cho mỗi đơn vị lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), và 1T ( tứ
giác đối xứng, một lớp cho mỗi đơn vị lặp lại, và sự kết hợp bát diện). . 11
1.3 Sự tán sắc phonon của MoS2 đơn lớp được tính toán bằng phương pháp
dao động nhỏ sử dụng một ô mạng 9 × 9. Các tần số của hai mode E2g
và A1g linh động Raman quang học tương ứng là 48 và 50 meV là sự hòa
hợp tuyệt vời trong các thực nghiệm gần đây. . . . . . . . . . . . . . . 14
1.4 (a) Một giếng lượng tử đơn giản có nồng độ pha tạp nhỏ. (b) Điều biến
bằng cách pha tạp một lượng đáng kể trong giếng lượng tử do nồng độ
pha tạp lớn. (c) Sơ đồ năng lượng vùng con trong không gian kt xảy ra
sự chuyển mức liên tiếp vì các quy tắc lọc lựa k trong mặt phẳng của
giếng lượng tử. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
1.5 Độ rộng vạch phổ. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.1 Sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2
đơn lớp do tương tác electron-TA-PE phonon. . . . . . . . . . . . . . . 32
3.2 Sự phụ thuộc của MOAC vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2 đơn lớp do tương
tác electron-TA-PE phonon tại T = 77 K với các giá trị khác nhau của từ
trường B: đường liền (màu đen), đường gạch-gạch (màu xanh) và đường
chấm chấm (màu đỏ) lần lượt tương ứng với B = 9.5 T, B = 10 T và
B = 10.5 T. Hình (a) và (b) tương ứng với spin up và spin down. Kết
quả được tính cho quá trình hấp thụ một photon. . . . . . . . . . . . . . 34
3.3 Tương tự như hình 3.2 nhưng kết quả được tính cho quá trình hấp thụ
hai photon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.4 Sự phụ thuộc của FWHM vào từ trường trong MoS2 đơn lớp do tương
tác electron-LAPE phonon tại T = 77 K. Hình (a) và (b) tương ứng với
spin up và spin down. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2

3.5 Sự phụ thuộc của MOAC vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2 đơn lớp do tương
tác electron-TA-PE phonon tại B = 10 T với các giá trị khác nhau
của nhiệt độ T: đường liền (màu đen), đường gạch-gạch (màu xanh) và
đường chấm chấm (màu đỏ) lần lượt tương ứng với T = 4 K, 77 K và
300 K. Hình (a) và (b) tương ứng với spin up và spin down. Kết quả
được tính cho quá trình hấp thụ một photon. . . . . . . . . . . . . . . . 36
3.6 Tương tự hình 3.5 nhưng kết quả được tính cho quá trình hấp thụ hai
photon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
3.7 Sự phụ thuộc của FWHM vào nhiệt độ trong MoS2 đơn lớp do tương tác
electron-LAPE phonon tại B = 10 T. Hình (a) và (b) tương ứng với spin
up và spin down. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3

MỞ ĐẦU
I. Lý do chọn đề tài
Trong những năm gần đây, việc khám phá ra các vật liệu mỏng hai chiều (2D)
đã mở ra một hướng nghiên cứu hoàn toàn mới. Những vật liệu này có nhiều hứa hẹn
cho việc áp dụng trong các dụng cụ quang điện tử chất lượng cao [25]. Gần đây, người
ta đã chế tạo ra nhiều loại vật liệu 2D đơn lớp mới có dạng MX2 với M = Mo, W,
Nb, Ta, Ti, và X = S, Se, Te. Các loại vật liệu 2D này được hình thành bởi các cấu
trúc đa lớp có dạng X-M-X, trong đó các nguyên tử thuộc nhóm chalcogen trong các
mặt phẳng lục giác được ngăn cách bởi các mặt phẳng tạo nên bởi các nguyên tử kim
loại [23, 50]. Các cấu trúc thuộc dạng di-chalcogen kim loại chuyển tiếp (transition
metal dichalcogenides-TMDCs) có độ rộng vùng cấm gián tiếp khá lớn. Độ rộng này
thay đổi từ cấu trúc đa lớp đến cấu trúc đơn lớp [50]. Ví dụ, vật liệu molybdenum
disulfide (MoS2) có độ rộng vùng cấm thay đổi từ 1.29 eV đối với vật liệu khối đến
1.90 eV đối với vật liệu có cấu trúc đơn lớp [23].
Kể từ khi được chế tạo, MoS2 đã được nghiên cứu một cách chuyên sâu nhờ các
tính chất quang và tính chất điện thú vị của nó [23]. Gần đây, người ta chứng minh
được rằng MoS2 có độ linh động lớn hơn 200 cm2
/(V s) [37]. Người ta cũng chứng minh
bằng thực nghiệm được rằng, các linh kiện điện tử dựa trên MoS2 có thể được sử dụng
để chế tạo cảm biến khí [21], transistor quang và đầu dò quang với độ nhạy cao [59].
Hiện nay, việc nghiên cứu về MoS2 đơn lớp đang là một trong những lĩnh vực nghiên
cứu có tốc độ phát triển nhanh và mạnh nhờ những ứng dụng của nó trong các lĩnh
vực điện tử, quang học cũng như quang điện tử. Đối với những vật liệu GaAs/AlGaAs,
do tính tính chất phân cực tự nhiên của chúng, nên tương tác giữa electron với phonon
quang có cực đóng vai trò chủ đạo, bên cạnh những tương tác khác như: tương tác
electron-phonon âm, hoặc electron-phonon quang không có cực. Một tính chất quan
trọng khi xét đến tương tác electron-phonon khi có mặt từ trường trong bán dẫn là sự
hấp thụ quang từ tuyến tính và phi tuyến.
Các tính chất quang phi tuyến, bao gồm quá trình hấp thụ hai photon, của hệ
bán dẫn thấp chiều đã thu hút sự quan tâm nghiên cứu trong nhiều thập kỉ qua. Trong
số những đặc tính này các nhà nghiên cứu rất hứng thú với sự tạo sóng hài bậc hai và
bậc ba [16, 42], hệ số chỉnh lưu quang từ [63], và hệ số hấp thụ quang từ [48, 61, 64].
Khi đưa một từ trường (tĩnh) vào hệ, thì phổ năng lượng trong mặt phẳng vuông góc
4

với từ trường bị lượng tử hóa. Điều này dẫn đến những thay đổi về cấu trúc vùng và
các tính chất quang của hệ bán dẫn thấp chiều. Sự hấp thụ quang từ phi tuyến khi có
mặt từ trường đã được nghiên cứu trong các hố thế [6, 48, 60, 61], dây lượng tử [20],
các chấm lượng tử [35], vành lượng tử [2], và trong graphene [57]. Các kết quả nghiên
cứu chỉ ra rằng các tính hấp thụ quang từ bị ảnh hưởng không chỉ bởi cấu trúc vùng
mà còn bởi từ trường.
Các kết quả nghiên cứu gần đây cũng cho thấy rằng ở nồng độ electron thấp, cỡ
3×1016
cm−3
[1, 17], ảnh hưởng của tương tác electron- electron là không đáng kể [52]
và có thể bỏ qua [19]. Điều này là có thể chấp nhận được vì sự tương tác electron-
electron dẫn đến sự phân bố lại trong không gian k, điều này không phải là quá quan
trọng trong các hệ điện tử thông thường [13]. Thay vào đó, tương tác electron-phonon
đóng vai trò trọng yếu trong các tính chất chuyển dời phi tuyến cũng như trong các
tính chất quang phi tuyến [4, 8, 34]. Vì vậy, sự hấp thụ quang từ phi tuyến nhờ tương
tác electron-phonon đã được nghiên cứu rộng rãi. Huang và các cộng sự đã đưa ra lý
thuyết ab initio để nghiên cứu tính chất quang điện tử, tuyến tính và phi tuyến của
CdSe [9]. Yu và các cộng sự đã tìm ra tính chất quang học phi tuyến bậc 3 của các hạt
nano vàng (Au-NBPs) bằng cách sử dụng phương pháp hiệu ứng Kerr [58]. Khordad
và Bahramiyan đã khảo sát nhiều kiểu phonon quang trong các mô hình hình bình
hành và dây lượng tử tam giác, trong đó ảnh hưởng của tương tác electron-phonon
lên sự thay đổi của các mức năng lượng của electron ở trạng thái cơ bản và trạng thái
kích thích được tính bằng phương pháp nhiễu loạn [11]. Sota và các cộng sự đã nghiên
cứu hiệu ứng quang phi tuyến bậc 3 của chất cách điện Mott một chiều liên kết với
các phonon bằng phương pháp động học ma trận mật độ tái chuẩn hóa [43]. Trong các
công trình trước đây [29, 31], hiệu ứng cộng hưởng cyclotron-phonon (Phonon-assisted
cyclotron resonance-PACR) đã được nghiên cứu trong hố lượng tử parabol đối xứng
nhờ quá trình hấp thụ hai photon, tuy nhiên sự hấp thụ phi tuyến hai photon trong
hệ MoS2 đơn lớp vẫn chưa được quan tâm nghiên cứu.
Từ những phân tích trên, chúng tôi nhận thấy rằng, việc nghiên cứu về sự “hấp
thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron-phonon”
trong đó có phonon âm là một vấn đề có tính thời sự và cần thiết.
II. Mục tiêu của đề tài
Mục tiêu của đề tài là khảo sát sự hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn
lớp do tương tác electron-phonon âm. Kết quả được so sánh với quá trình hấp thụ một
photon để chỉ ra sự khác nhau.
III. Nội dung nghiên cứu
5

- Thiết lập biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ sóng điện từ bởi electron trong
MoS2 đơn lớp khi có mặt trường ngoài và giải thích ý nghĩa vật lý của hiện tượng dịch
chuyển electron giữa các mức năng lượng.
- Khảo sát số và vẽ đồ thị sự phụ thuộc hệ số hấp thụ vào năng lượng photon và
biện luận các điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon.
- Áp dụng phương pháp profile để xác định độ rộng vạch phổ cộng hưởng
cyclotron-phonon, và khảo sát sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào cấu trúc của vật
liệu cũng như trường ngoài.
IV. Lịch sử nghiên cứu của đề tài
1. Trong nước
Ở nước ta, trong những năm gần đây, các công trình nghiên cứu về các hiện tượng
cộng hưởng và độ rộng vạch phổ chủ yếu thuộc về nhóm nghiên cứu của GS.TS. Trần
Công Phong và các cộng sự. Có thể kể ra một số công trình tiêu biểu như:
+ “Sự hấp thụ quang phi tuyến trong giếng lượng tử Gauss bất đối xứng nhờ
quá trình hấp thụ hai photon” của nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Lương Văn Tùng,
Phạm Tuấn Vinh, Lê Đình [33]. Trong đó nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp nhiễu
loạn kết hợp với phương pháp hàm Green để thu được biểu thức của hệ số hấp thụ
và phương pháp profile để thu được nửa độ rộng vạch phổ. Các kết quả thu được cho
thấy việc tăng U0, B, và L, quang phổ hấp thụ gây ra dịch chuyển xanh và/hoặc dịch
chuyển đỏ tương ứng, trong khi đó, vị trí của các đỉnh cộng hưởng không phụ thuộc
theo sự thay đổi của nhiệt độ. Bên cạnh đó, nửa độ rộng vạch phổ tăng theo sự tăng
của từ trường và nhiệt độ nhưng giảm theo sự tăng của thế giam giữ Gauss và độ rộng
hố trong cả hai trường hợp một và hai photon.
+ Nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Nguyễn Ngọc Hiếu đã khảo sát: “Sự hấp thụ
quang phi tuyến trong graphene nhờ quá trình hấp thụ hai photon” [28]. Nhóm tác giả
đã sử dụng phương pháp gần đúng nhiễu loạn để thu được biểu thức của hệ số hấp
thụ. Kết quả thu được cho thấy khi từ trường tăng thì độ lớn quang phổ hấp thụ tăng.
Mặt khác, nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp profile để thu được nửa độ rộng vạch
phổ. Kết quả cho thấy nửa độ rộng vạch phổ gần như không phụ thuộc vào nhiệt độ
nhưng tỉ lệ thuận với căn bậc hai của từ trường. Kết quả thu được phù hợp tốt với các
giá trị thực nghiệm.
+ Khi “khảo sát sự hấp thụ quang phi tuyến trong hố lượng tử GaAs/Ga1−xAlxAs
nhờ quá trình hấp thụ hai phonon” tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc [26] đã sử dụng phương
pháp gần đúng nhiễu loạn để thu được biểu thức của hệ số hấp thụ và phương pháp
profile để thu được độ rộng vạch phổ. Kết quả cho thấy độ rộng vạch phổ phụ thuộc
6

vào áp suất thủy tĩnh tĩnh, nồng độ nhôm, nhiệt độ và bề rộng hố thế trong cả hai
trường hợp một và hai photon.
+ Trong công trình “hấp thụ quang học phi tuyến hai photon trong giếng lượng
tử bán parobol đối xứng”, nhóm tác giả Lương Văn Tùng và Huỳnh Vĩnh Phúc [46] đã
sử dụng phương pháp profile, phương pháp tính số để chỉ ra được MOAC tăng theo
độ lớn và gây ra một dịch chuyển xanh về vị trí với sự tăng của tần số giam giữ và từ
trường, trong khi nhiệt độ chỉ ảnh hưởng đến độ lớn MOAC mà không ảnh hưởng đến
vị trí của đỉnh quang phổ hấp thụ. Bên cạnh đó, những kết quả nghiên cứu cũng cho
thấy rằng HWHM tăng tuyến tính với những tham số trên.
+ Nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Đoàn Quốc Khoa, Nguyễn Văn Hiếu, Nguyễn
Ngọc Hiếu đã khảo sát “sự hấp thụ quang từ phi tuyến và tuyến tính trong hố lượng
tử parabol” [30]. Nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp tính số để giải phương trình
Schrodinger của hố lượng tử parabol đối xứng hữu hạn (FSPQW), kết quả được sử
dụng để tính toán hệ số hấp thụ quang từ (MOAC). Mặt khác, nhóm tác giả đã sử
dụng phương pháp profile để thu được độ rộng vạch phổ. Kết quả thu được, MOAC
và FWHM phụ thuộc vào sự thay đổi của từ trường, nhiệt độ và bề rộng hố. Các đỉnh
cộng hưởng của MOAC dịch chuyển về phía có năng lượng cao khi từ trường tăng, dịch
chuyển xuống vùng năng lượng thấp hơn khi tăng bề rộng hố nhưng không thay đổi
theo nhiệt độ. Ngoài ra, FWHM tăng theo từ trường và nhiệt độ, nhưng giảm theo bề
rộng hố.
+ Nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Nguyễn Duy Anh Tuấn, Lê Đình [32] đã
khảo sát “hấp thụ từ quang tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử được biến
điệu bởi trường laser cường độ cao”. Nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp tính số để
giải phương trình Schrodinger để thu được cấu trúc vùng năng lượng, kết quả được sử
dụng để tính toán MOAC. Bên cạnh đó, nhóm tác giả sử dụng phương pháp profile để
thu được độ rộng vạch phổ. Kết quả thu được cho thấy MOAC và FWHM phụ thuộc
đáng kể vào sự thay đổi của từ trường, nhiệt độ và trường laser. Các đỉnh cộng hưởng
của MOAC dịch chuyển về phía năng lượng cao khi từ trường tăng, nhưng không thay
đổi theo nhiệt độ. Ngoài ra, FWHM tăng theo từ trường và nhiệt độ trong cả hai quá
trình hấp thụ một và hai photon.
2. Nước ngoài
Ở nước ngoài trong những năm trở lại đây, quá trình hấp thụ phi tuyến hai
photon, cũng như các hiệu ứng quan trọng trong vật liệu MoS2 đang được quan tâm
nghiên cứu do tính thiết thực của nó. Ta có thể kể ra một số nhóm tác giả nghiên cứu
vấn đề kể trên:
7

+ Nhóm tác giả Brandon C. Marin và cộng sự [22] đã nghiên cứu “Sự hấp thụ 2
photon được tăng cường Plasmon trong tinh thể nano bán dẫn phát quang”. Nhóm tác
giả đã sử dụng phương pháp colloidal và đã quan sát thấy một sự tăng cường mạnh
mẽ của phát xạ 2PE bằng kích thích LSPR. Phản ứng 2PE này độc đáo ở chỗ các SNC
đóng góp cả hai thành phần plasmon và quang phát quang, cung cấp một nền tảng lớn
cho khớp nối kỹ thuật plasmon-exciton trong đó bỏ qua sự phân biệt về mặt hóa lý.
+ Nhóm tác giả Grant Walters và các cộng sự [53] đã khảo sát “Sự hấp thụ 2
photon trong hợp chất hữu cơ kim loại Bromua Perovskites”. Kết quả thu được cho thấy
triển vọng của perovskites tuy giải pháp xử lý vật liệu hấp thụ hai photon perovskites
phần lớn vẫn chưa được khám phá. Tương lai sẽ tập trung vào điều tra hướng đi mới
cho perovskites như là một vật liệu quang học phi tuyến, chẳng hạn như nghiên cứu
sự tạo sóng hài, giới hạn quang học, và sự tự tụ tiêu.
+ Nhóm tác giả Alain Villeneuve và các cộng sự [49] đã nghiên cứu sự phụ thuộc
bước sóng của chiết suất phi tuyến và hệ số hấp thụ hai photon gần nửa vùng cấm
được đo trong một ống dẫn sóng AlGaAs. Biểu đồ hai photon về các giá trị cho thấy
hiệu quả quang học phi tuyến trong AlGaAs.
+ Nhóm tác giả M. Sheik-Bahae, D. J. Hagan, và E. W. Van Stryland [40] đã
khảo sát “Sự tán sắc và sự chia tỷ lệ vùng cấm của hiệu ứng Kerr điện tử trong chất
rắn kết hợp với hấp thụ hai photon”. Kết quả là các phép đo chiết suất phi tuyến sử
dụng phương pháp biến dạng chùm tia và trộn 4 sóng cho thấy một sự phân tán có hệ
thống mạnh mẽ trong điện tử liên kết phi tuyến gần giới hạn hấp thụ hai photon, với
quang phổ hấp thụ hai photon được dự đoán bởi mô hình 2 vùng parabol, chúng ta có
thể dự đoán sự tán sắc quan sát được, mở rộng quy mô và giá trị của đó khoảng 4 lần
độ lớn và dấu hiệu thay đổi, sử dụng một phép phân tích Kramers-Kronig đơn giản.
Kết quả là các quy tắc chia theo tỷ lệ dự đoán chính xác giá trị cho 26 chất liệu khác
nhau, bao gồm chất điện môi khe rộng và chất bán dẫn.
+ Nhóm tác giả Reguardati và các cộng sự [36] đã nghiên cứu “Chuẩn quy chiếu
độ chính xác cao của sự hấp thụ 2 photon trong vùng bước sóng 680-1050 nm”. Trong
công trình này, nhóm tác giả đã sử dụng femtosecond lasers bền và phép kiểm tra chéo
thực hiện độc lập. Kết quả thu được hình dạng phổ 2PA (sự hấp thụ 2 photon suy
biến) với độ chính xác 5% và phần 2PA chéo tuyệt đối được đo ở bước sóng với độ
chính xác 8%. Bên cạnh đó sử dụng các mang màu để cung cấp độ hòa tan và độ bền,
do đó rất thích hợp không chỉ trong thí nghiệm 2PEF (2 photon huỳnh quang kích
thích) mà còn điều chỉnh đường truyền phi tuyến với nồng độ cao.
+ Nhóm tác giả Scott R. và các cộng sự [39] đã nghiên cứu “Sự hấp thụ hai
8

photon trong chất bán dẫn II- VI: Ảnh hưởng của đa chiều và kích cỡ.” Nhóm tác giả
đã sử dụng phương pháp thực nghiệm độc lập và phương pháp tự lấy chuẩn (SR). Kết
quả cho thấy các tấm mỏng kết hợp với các hạt có thể tích lớn giam giữ mạnh. Ngược
lại, các tinh thể nano giam giữ yếu, các mặt cắt ngang TDA của tấm nano CdSe tuyến
tính cao với thể tích V2
và hiệu quả của sự hấp thụ 2 photon lớn hơn 10 lần so với
chấm hoặc thanh nano.
V. Phương pháp nghiên cứu
- Sử dụng các phương pháp nhiễu loạn để thu được biểu thức giải tích của hệ số
hấp thụ sóng điện từ trong MoS2 đơn lớp khi có mặt tương tác electron-phonon âm.
- Sử dụng chương trình Mathematica để tính số và vẽ đồ thị.
- Sử dụng phương pháp profile để xác định độ rộng vạch phổ.
VI. Giới hạn đề tài
- Chỉ xét đến tương tác electron-phonon, bỏ qua các tương tác cùng loại.
- Chỉ khảo sát đối với MoS2 đơn lớp.
- Chỉ khảo sát đối với trường hợp hấp thụ hai photon và giả thuyết phonon khối.
- Chỉ khảo sát tương tác electron-phonon âm trong trường hợp phonon áp điện
(piezoelectric-PE) đối với phonon âm ngang (transverse acoustic-TA).
9

NỘI DUNG
Chương 1
MỘT SỐ VẤN ĐỀ TỔNG QUAN
1.1. Tổng quan về MoS2 đơn lớp
1.1.1. Mô hình MoS2 đơn lớp
Sự khám phá ra vật liệu hai chiều, graphene, đã tạo ra một nguồn cảm hứng
nghiên cứu sâu rộng hơn về các vật liệu hai chiều ứng dụng trong các thiết bị nano thế
hệ tiếp nối bởi vì chúng dễ chế tạo, sự dịch chuyển điện tích đặc biệt, về nhiệt, quang,
cơ học, và các ứng dụng điện khác nhau. Các vật liệu vô cơ tương tự graphene, bao gồm
BN, SiC, GaN, ZnO, Mn02, và thậm chí cả MOFs. Đặc biệt, các di-chalcogenides kim
loại chuyển tiếp hai chiều chỉ ra một loạt các tính chất điện, quang, cơ học, hóa học và
tính chất nhiệt. Điều này trái ngược với graphene khe không, các di-chalcogenides có
khe vùng lớn, điều này rất quan trọng với tranzito trường (FET) và các thiết bị quang
điện.
Hình 1.1: Mô hình 3 chiều và hình ảnh nhìn từ trên xuống của MoS2, trong đó màu
vàng là nguyên tử S, và màu xanh xám là nguyên tử Mo.
Cấu trúc các di-chalcogenides kim loại chuyển tiếp có dạng MX2, trong đó M là
một nguyên tử kim loại chuyển tiếp từ nhóm IV (Ti, Zr, Hf, v.v.), nhóm V (ví dụ V,
Nb, hoặc Ta), hoặc nhóm VI (Mo, W, v.v.), và nhóm X là một chalcogen (S, Se, hoặc
Te). Những vật liệu này được hình thành bởi các cấu trúc đa lớp có dạng X–M–X,
10

trong đó các nguyên tử thuộc nhóm chalcogen trong các mặt phẳng lục giác được ngăn
cách bởi các mặt phẳng tạo nên bởi các nguyên tử kim loại (Hình 1.1). Các lớp lân
cận được giữ cùng nhau tương đối yếu bởi sự tương tác van der Walls để hình thành
tinh thể lớn trong nhiều loại polytypes khác nhau, với sự biến đổi trong các bậc xếp
chồng lên nhau kết hợp với các nguyên tử kim loại (Hình 1.2). Sự đối xứng tổng thể
của các kim loại chuyển tiếp là lục giác hoặc hình tam giác, các nguyên tử kim loại có
tám mặt hoặc sự kết hợp lăng trụ tam giác.
Hình 1.2: Sơ đồ các cấu trúc đa hình: 2H (lục giác đối xứng, hai lớp cho mỗi đơn vị
lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), 3R ( mặt thoi đối xứng, ba lớp cho mỗi đơn
vị lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), và 1T ( tứ giác đối xứng, một lớp cho mỗi
đơn vị lặp lại, và sự kết hợp bát diện).
Thuộc dạng dichalcogenides kim loại chuyển tiếp, molybdenum disulfide (MoS2)
đã được sử dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực, như chất xúc tác sulfu hóa bằng hydro,
pin quang điện, chất quang xúc tác, khoa học nano, chất nền lithium, chất bôi trơn
khô, do tính chất điện, quang và tính chất xúc tác. Khối MoS2 là một chất bán dẫn
với khe vùng gián tiếp cỡ 1.2 eV. Báo cáo tổng hợp về các ống nano chuyển tiếp bằng
kim loại đã đưa ra một nghiên cứu sâu rộng về cấu trúc nano vô cơ, bao gồm các ống
nano, chấm lượng tử, dây nano, và đơn lớp do các đặc tính vật lý và hóa học nổi bật.
Các MoS2 đơn lớp gần đây đã thu hút sự quan tâm lớn bởi vì tiềm năng ứng dụng
của nó trong các thiết bị nano hai chiều, mặc dù nó đã tìm được và nghiên cứu trong
nhiều thập kỉ qua. Các MoS2 đơn lớp là một chất bán dẫn có khe trực tiếp với khe
vùng cỡ 1.8 eV, và có thể dễ dàng tổng hợp bằng cách sử dụng băng dính trong suốt
hoặc xen kẽ hợp chất nền lithium. Độ linh động của MoS2 đơn lớp có thể thu được
ít nhất là 200 cm2
V−1
s−1
ở nhiệt độ phòng bằng cách sử dụng oxit hafnium như một
11

cổng điện môi, và dịch chuyển đơn lớp ở nhiệt độ phòng có tỷ lệ on/off cỡ 108
. Gần
đây, các băng nano - MoS2 đã thu được bằng phương pháp điện hóa. Các thành tựu
về thực nghiệm đã đưa đến sự quan tâm về mặt lý thuyết các tính chất vật lý và hóa
học của cấu trúc nano MoS2 2D, phát hiện ra nguồn gốc của tính chất điện, quang, cơ
và tính từ và hướng dẫn thiết kế các thiết bị mới dựa trên MoS2. Nguyên lý tính toán
đầu tiên dựa trên lý thuyết phiếm hàm mật độ DFT (functional-density theory) có thể
dự đoán chính xác tính chất vật lý và hóa học của chúng, cung cấp những hướng dẫn
hữu ích về thiết kế các vật liệu mới, và đã được sử dụng rộng rãi trong nghiên cứu vật
liệu nano và vật liệu rời. Đánh giá này nhằm mục đích giới thiệu về những tiến bộ gần
đây trong nghiên cứu về cấu trúc nano MoS2 2D và đề xuất các khả năng cho sự phát
triển thú vị trong tương lai.
1.1.2. Phổ năng lượng, hàm sóng của electron và tương tác
electron-phonon trong MoS2 đơn lớp
Xét một từ trường đều vuông góc B = (0, 0, B) theo phương z, Hamiltonian của
MoS2 đơn lớp khi không xét điều kiện Zeeman có thể được viết lại là
H = He + Hp + He−p. (1.1)
Ở đây điện tử đơn hạt Hamiltonian được định nghĩa là [41, 51, 55]
He = at(τπxσx + πyσy) + ( ¯∆ − sτ ¯λ)σz + sτ ¯λ, (1.2)
trong đó a là hằng số mạng, t là tích phân hopping, ¯∆ = ∆/2, ¯λ = λ/2 với ∆ và λ
tương ứng là khe năng lượng và tham số SOS, chỉ số vùng τ = ±1 đề cập đến các vùng
K và K , chỉ số spin s = ±1 viết tắc cho spin up và spin down, π = (πx, πy) là xung
lượng chính tắc, và σi (i = x, y, z) là các ma trận Pauli cho hai hàm cơ bản. Phổ năng
lượng Eα trong các trạng thái điện tử |α = |n, s, v, τ được cho như sau [51]
Eα = Ensvτ = sτ ¯λ + v ¯∆2
sτ + n( ωc)2, (1.3)
vì n 1, với n là một số nguyên biểu thị hệ số mức Landau (LL), ¯∆sτ = ¯∆ − sτ ¯λ,
v = ±1 là chỉ số các vùng dẫn và vùng hóa trị, ωc = at
√
2/ac là năng lượng cyclotron
với ac = ( /eB)1/2
là bán kính cyclotron. Vì n = 0, do đó có giá trị riêng là
E0sτ = −τ ¯∆ − s¯λ + s¯λ. (1.4)
12

Cần lưu ý rằng ωc
¯∆sτ và mở rộng căn bậc hai trong biểu thức (1.3), ta thu được
các biểu thức đơn giản cho các trị riêng là [24]
Ensvτ ≈ (1 − v)sτ ¯λ + v ¯∆ + vn
2
ω2
c
2 ¯∆sτ
, (1.5)
biểu thức cho thấy các mức Landau phụ thuộc tuyến tính vào n và B. Từ đó ¯∆ sτ ¯λ,
số hạng cuối trong phương trình (1.5) bằng vn( 2
ω2
c /2 ¯∆)(1 + sτ ¯λ/ ¯∆) cho sự tách
spin xét trong vùng dẫn E(s=1) − E(s=−1) = nτ ¯λ( ωc/ ¯∆)2
và xét trong vùng hóa trị là
4τ ¯λ − nτ ¯λ( ωc/ ¯∆)2
. Bởi vì ωc
¯∆, số hạng nτ ¯λ( ωc/ ¯∆)2
là rất quan trọng trong
vùng dẫn nhưng lại không đáng kể trong vùng hóa trị .
Hàm sóng của vùng K (τ = +1) là
Φv,+1
n,s (r, ky) =
eikyy
Lv,+1
n,s


Λv,+1
n,s φn−1(x)
φn(x)

 . (1.6)
Trong đó φn(x) miêu tả hàm riêng dao động điều hòa. Hệ số Lv,τ
n,s là
Lv,τ
n,s = Λv,τ
n,s
2
+ 1, (1.7)
với Λv,τ
n,s =
√
n ωc[(1 − vτ) ¯∆sτ − nvτ 2
ω2
c /2 ¯∆sτ ]−1
. Năng lượng riêng của vùng K
(τ = −1) được lấy từ biểu thức (1.6) bằng cách biến đổi φn(x) và φn−1(x).
Số hạng thứ hai trong biểu thức (1.1) là phononic Hamiltonian bao gồm các
nhánh phonon khác nhau (được đánh dấu như ν). Những phonon này được đặc trưng
bởi sự tán sắc của chúng ωq,ν và xung lượng q, có Hamiltonian tương ứng là
Hp =
q,ν
ωq,νb†
q,νbq,ν, (1.8)
tại b†
q,ν và bq,ν tương ứng là các toán tử sinh và toán tử hủy. Số hạng cuối trong biểu
thức (1.1) là tương tác giữa điện tử - phonon của Hamiltonian, được cho bởi [51]
He−p =
q,ν α,α
gq,νJα,α (q)eiq·r
a†
αaα φq,ν, (1.9)
tại gq,ν là yếu tố ma trận của liên kết hạt tải-phonon, phụ thuộc vào nhánh phonon
cũng như dựa trên các cơ chế liên kết. φq,ν = (b†
−q,ν + bq,ν) là toán tử trường phonon.
Trong trường hợp nội vùng (τ = τ) thừa số dạng được cho bởi
|Jα,α (q)|2
=
δss
Lv,τ
n,sLv ,τ
n ,s
uj
e−u m!
(m + j)!
Λv,τ
n,sΛv ,τ
n ,s
m + j
m
Lj
m−1(u) + Lj
m(u)
2
, (1.10)
tại u = a2
cq2
/2, m = min(n, n ), j = |n − n|, và Lj
m(u) là đa thức Laguerre liên kết.
13

1.1.3. Phonon âm trong MoS2 đơn lớp
a. Tán xạ phonon
Tán sắc phonon của MoS2 đơn lớp đã được tính toán trong vùng DFT trong
xấp xỉ LDA sử dụng phương pháp PAW (Projector-augmented wave) trong không gian
thực. Các tán sắc phonon thu được bằng phương pháp dao động nhỏ dựa trên ô mạng
9×9. Kết quả của sự tán xạ phonon được biểu diễn trong hình 1.3 là sự hòa hợp tuyệt
vời trong các tính toán gần đây về dao động mạng trong MoS2 hai chiều.
Hình 1.3: Sự tán sắc phonon của MoS2 đơn lớp được tính toán bằng phương pháp dao
động nhỏ sử dụng một ô mạng 9 × 9. Các tần số của hai mode E2g và A1g linh động
Raman quang học tương ứng là 48 và 50 meV là sự hòa hợp tuyệt vời trong các thực
nghiệm gần đây.
Với ba nguyên tử trong một ô đơn vị, MoS2 đơn lớp có chín nhánh phonon được
chia ra ba nhánh dao động âm và sáu nhánh dao động quang.
Trong ba nhánh âm, tần số của mode bẻ cong mặt phẳng ra bên ngoài là bậc
hai trong q với q −→ 0. Trong giới hạn bước sóng dài, tần số của mode dao động âm
ngang (TA) được cho bởi vận tốc âm trong mặt phẳng cλ như
ωqλ = cλq. (1.11)
Sự chênh lệch trong tán sắc phonon hoàn toàn tách các nhánh âm và quang, ngay cả
tại các điểm đối xứng cao tại vùng biên của các mode dao động âm và quang tương
ứng.
14

b. Các liên kết electron-phonon
Trong phần này chỉ nghiên cứu các liên kết electron-phonon trong MoS2 đơn lớp
thu được bằng cách tiếp cận nguyên lý cơ bản đầu tiên DFT. Phương pháp này dựa
trên phương pháp tiếp cận supercall tương tự được sử dụng cho việc tính toán tán sắc
phonon. Trong phép gần đúng đoạn nhiệt cho sự tương tác electron-phonon, cường độ
liên kết cho mode phonon với vectơ sóng q và chỉ số nhánh λ được cho bởi
gλ
kq =
2MNωqλ
Mλ
kq, (1.12)
với ωqλ là tần số phonon, M là khối lượng hiệu dụng, N là số ô đơn vị trong mạng
tinh thể, và
Mλ
kq = k+q |δVqλ(r)| k , (1.13)
là yếu tố ma trận liên kết, trong đó k là vectơ sóng dịch chuyển được tán xạ và δVqλ
là sự biến thiên điện thế hiệu dụng trên mỗi đơn vị dịch chuyển.
Do sự suy biến trong vùng dẫn, cả tán xạ phonon nội vùng và liên vùng của
hạt mang điện tại vùng K, K’ cần được xem xét. Ở đây, các hằng số liên kết cho quá
trình tán xạ được lấy gần đúng bởi các liên kết electron-phonon ở đáy vùng, ví dụ, với
k=K,K . Với phương pháp này, tán xạ nội vùng và liên vùng cho vùng K, K’ được giả
sử là độc lập với vectơ sóng của hạt mang điện.
Liên kết áp điện với các phonon âm trong các vật liệu không đối xứng đảo ngược
hiện nay chủ yếu xét ở nhiệt độ thấp và sẽ không nghiên cứu ở đây. Thế biến dạng
thường có chiết suất như các thông số thực nghiệm từ độ linh động thực nghiệm, điều
này có thể gặp khó khăn trong việc tháo gỡ đóng góp từ các phonon khác nhau. Ở đây,
nguyên tắc đầu tiên là phép tính của các liên kết electron-phonon cho phép phân tích
chi tiết các liên kết và sự phân bố của thế biến dạng với các phonon riêng lẽ bên trong
và xen kẻ nhau.
1.2. Tổng quan về phương pháp nghiên cứu
Xét một chất bán dẫn khi được chiếu sáng, tương tác giữa photon và electron
trong bán dẫn có thể được mô tả bằng Hamiltonian
H =
1
2m0
(p − eA)2
+ V (r) , (1.14)
15

ở đây m0 là khối lượng nghỉ của electron, A là thế vectơ được đưa vào khi có mặt của
trường điện từ, V (r) là thế năng tuần hoàn của mạng tinh thể, Hamiltonian ở trên có
thể được hiểu do sự đưa vào đạo hàm riêng của H đối với động lượng p và vectơ vị trí
r từ đó phương trình cổ điển được mô tả bởi phương trình lực Lorentz khi có mặt của
điện trường và từ trường.
1.2.1. Hamiltonian tương tác electron-photon
Hamiltonian có thể được viết lại thành
H =
p2
2m0
+ V (r) −
e
2m0
(p · A + A · p) +
e2
A2
2m0
H0 + H , (1.15)
ở đây H0 là Hamiltonian không nhiễu loạn và H được coi như một nhiễu loạn do ánh
sáng:
H0 =
p2
2m0
+ V (r) , H = −
e
m0
A · p. (1.16)
Theo phương pháp tính Coulomb
· A = 0, (1.17)
đã được sử dụng như là p · A = A · p, cần lưu ý rằng p = ( /i) . Số hạng cuối cùng
e2
A2
/2m0 nhỏ hơn nhiều so với các số hạng tuyến tính của A, do |eA| |p| với cường
độ trường quang học thực tế. Điều này có thể được kiểm chứng bằng cách sử dụng
p k π/a0, trong đó a0 ∼ 5.5
0
A là hằng số mạng. Giả sử thế vectơ cho điện
trường quang học này là
A = êA0 cos (kop · r − ωt) = ê
A0
2
eikop·r
e−iωt
+ ê
A0
2
e−ikop·r
e+iωt
, (1.18)
ở đây kop là vectơ sóng, ω là tần số góc, ê là vectơ đơn vị theo hướng của điện trường
quang học, ta có
E (r, t) = −
∂A
∂t
= −êωA0 sin (kop · r − ωt) , (1.19)
H (r, t) =
1
µ
× A = −
1
µ
kop × êA0 sin (kop · r − ωt) , (1.20)
khi thế vô hướng ϕ của trường quang học bị triệt tiêu (ρ = 0). Vì vậy, vectơ Poynting
có cường độ năng lượng (W/cm2
) được cho bởi
S (r, t) = E (r, t) × H (r, t) = kop
ωA2
0
µ
sin2
(kop · r − ωt) , (1.21)
16

có hướng dọc theo phương truyền sóng kop. Thời gian trung bình của thông lượng
Poynting đơn giản là
S (r, t) =
ωA2
0
2µ
kop, (1.22)
cần lưu ý rằng thời gian trung bình của hàm sin2
(·) là 1/2. Như vậy, độ lớn của cường
độ quang học là
S = | S (r, t) | =
ωA2
0
2µ
kop =
nrω2
A2
0
2µc
=
nrcε0ω2
A2
0
2
, (1.23)
ở đây độ từ thẩm µ = µ0, c là vận tốc ánh sáng trong chân không, và nr là hệ số khúc
xạ của vật liệu.
Hamiltonian tương tác H (r, t) có thể viết như sau
H (r, t) = −
e
m0
A (r, t) · p = H (r) e−iωt
+ H
†
(r) e+iωt
(1.24)
H (r) = −
eA0eikopr
2m0
ˆe · p, (1.25)
và chỉ số trên † có nghĩa là toán tử liên hợp Hermite của H (r).
1.2.2. Xác suất chuyển dời do tương tác electron-photon
Xác suất chuyển dời do hấp thụ một photon, giả sử một electron ban đầu ở trạng
thái Ea, được cho bởi quy tắc vàng Fermi bằng cách sử dụng lý thuyết nhiễu loạn phụ
thuộc thời gian:
Wabs =
2π
h
b H (r) a
2
δ (Eb − Ea − hω) , (1.26)
với giả thiết Eb > Ea. Tương tự, xác suất chuyển dời đối với sự phát xạ một electron
nếu một electron ban đầu ở trạng thái Eb là
Wems =
2π
h
a H (r) b
2
δ (Ea − Eb + hω) . (1.27)
Tổng xác suất chuyển dời trên mỗi đơn vị thể tích (s-1
cm-3
) trong tinh thể đưa vào
tính toán xác suất khi trạng thái a được làm đầy và trạng thái b trống là
Ra→b =
2
V ka kb
2π
Hba
2
δ (Eb − Ea − hω) fa (1 − fb) , (1.28)
biểu thức trên đã được tổng hợp ở tất cả trạng thái đầu với trạng thái cuối và giả sử
rằng phân bố Fermi-Dirac có
fa =
1
1 + e(Ea−EF )/kBT
, (1.29)
17

là xác suất mà trạng thái a được làm đầy. Công thức của fb cũng được đưa ra tương
tự, ở đây Ea được thay thế bởi Eb và (1 − fb) là xác suất ở trạng thái b là trống. Thừa
số 2 được đưa vào để lấy tổng theo spin, và yếu tố ma trận Hba được cho bởi công thức
Hba ≡ b H (r) a = Ψ∗
b (r) H (r) Ψa (r) d3
r, (1.30)
với Hba = Hab .
Xác suất chuyển dời từ trên xuống trên mỗi đơn vị thể tích trong tinh thể có thể
viết:
Rb→a =
2
V ka kb
2π
Hba
2
δ (Ea − Eb + ω) fb (1 − fa) . (1.31)
Cần chú ý đến tính chất của hàm Delta, δ (−x) = δ (x), xác suất chuyển dời từ
dưới lên trên trên mỗi đơn vị thể tích có thể viết như sau
R = Ra→b − Rb→a
=
2
V ka kb
2π
Hba
2
δ (Eb − Ea − ω) (fa − fb) . (1.32)
1.2.3. Hệ số hấp thụ quang học
Hệ số hấp thụ quang học trong tinh thể là phần của photon bị hấp thụ trên mỗi
đơn vị khoảng cách:
α =
Số photon bị hấp thụ trên mỗi đơn vị thể tích mỗi giây
Số photon được phun lên trên mỗi đơn vị diện tích mỗi giây
. (1.33)
Số photon được phun vào trên mỗi đơn vị thể tích trên mỗi giây là cường độ
quang học S (W/cm2
) chia cho năng lượng của một photon ω; vì thế,
α ( ω) =
R
(S/ ω)
=
ω
(nrω2A2
0/2µc)
2
V ka kb
2π
Hba
2
δ (Eb − Ea − hω) (fa − fb) . (1.34)
Sử dụng phép gần đúng lưỡng cực (bước sóng dài) A (r) = Aeikop·r
A ta thấy rằng
yếu tố ma trận có thể được viết theo số hạng của yếu tố ma trận xung lượng:
Hba = −
e
m0
A · b |p| a = −
eA0
2m0
ˆe · pba. (1.35)
Hệ số hấp thụ (1.34) trở thành
α ( ω) =
πe2
nrcε0m2
0ω
2
V ka kb
|ˆe · pba|
2
δ (Eb − Ea − ω) (fa − fb) . (1.36)
18

Hamiltonian cũng có thể viết theo moment lưỡng cực điện:
µba = e b |r| a = erba, (1.37)
Hba = − b |er · E| a = −µba · E. (1.38)
Vì
p = m0
d
dt
r =
m0
i
(rH0 − H0r) , (1.39)
và
Hba = b
−e
m0
A (r) · p a
−e
i
A · b |rH0 − H0r| a
= −
e (Ea − Eb)
i
A · b |r| a −iωA · b |er| a = −µba · E, (1.40)
ở đây Eb − Ea ω, và E = +iωA cho số hạng đầu tiên của A (r, t) với exp (−iωt)
phụ thuộc vào (1.18) và (1.19).
Trong số hạng đầu tiên của moment lưỡng cực, ta có thể viết lại hệ số hấp thụ
như sau
α ( ω) =
πω
nrcε0
2
V ka kb
|ˆe µba|
2
δ (Eb − Ea − ω) (fa − fb) . (1.41)
Ta thấy rằng các yếu tố có chứa A2
0 bị lược bỏ vì hệ số hấp thụ quang học phi
tuyến độc lập với cường độ quang học, cái mà tỷ lệ với A2
0. Khi sự hồi phục tán xạ
được tính đến, hàm Delta có thể được thay thế bằng hàm Lorentzian với độ rộng vạch
phổ Γ:
δ (Eb − Ea − ω) →
Γ/ (2π)
(Eb − Ea − ω)2
+ (Γ/2)2 , (1.42)
ở đây hệ số π đã được kể đến do đó phần dưới hàm đã được chuẩn hóa:
δ (Eb − Ea − ω) d ( ω) = 1. (1.43)
1.2.4. Sự hấp thụ liên vùng con
Trong cấu trúc tạp chất loại n của giếng lượng tử, sự hấp thụ liên vùng con được
quan tâm bởi các ứng dụng của nó, chẳng hạn như làm bộ tách sóng quang phổ hồng
ngoại xa. Trong phần này chúng tôi sẽ nghiên cứu sự hấp thụ tia hồng ngoại do hiệu
ứng chuyển tiếp liên vùng con trong vùng dẫn của cấu trúc giếng lượng tử với điều
biến do pha tạp. Giả định rằng sự pha tạp là không đủ lớn để che kín hoặc có nhiều
vật thể tác dụng do sự tương tác Coulomb giữa electron- electron có thể bỏ qua. Các
ứng dụng của bộ tách sóng quang phổ hồng ngoại xa sử dụng sự chuyển dời của các
vùng con.
19

a. Momen lưỡng cực liên vùng con
Xét hiệu ứng chuyển dời liên vùng con ở trạng thái cơ bản
ψa(r) = uc(r)
eikt·p
√
A
φ1(z), (1.44)
và trạng thái kích thích đầu tiên là
ψb(r) = uc (r)
eik t·p
√
A
φ2(z), (1.45)
với các vectơ sóng ngang kt = kx ˆx + ky ˆy, k t = k x ˆx + k y ˆy và vectơ tọa độ p = xˆx + yˆy
được sử dụng trong mặt phẳng giếng lượng tử. Momen quang lưỡng cực cho bởi
µba = ψb |er| ψa
uc |uc
eik t·p
√
A
φ2 |er|
eikt·p
√
A
φ1
δkt,k t
φ2 |ez| φ1 ˆz. (1.46)
Xét theo thành phần z, ta đã sử dụng các điều kiện trực chuẩn
φ2 |φ1 = 0, uc |uc 1.
b. Phổ hấp thụ liên vùng con
Năng lượng ở trạng đầu và trạng thái cuối tương ứng là
Ea = E1 +
2
k2
t
2m∗
e
, Eb = E2 +
2
k2
t
2m∗
e
(1.47)
Sử dụng (1.41) và (1.42) ta có hệ số hấp thụ α( ω) khác 0 với ˆe = ˆz (phân cực
TM) thành phần x và y của momen lưỡng cực liên vùng con trong (1.46) bằng 0:
α( ω) =
ω
nrcε0
2
V kt k t
|ˆe · µba|2
(Γ/2)
(Eb − Ea − ω)2
+ (Γ/2)2 (fa − fb)
=
ω
nrcε0
2
V kt
|µ21|2
(Γ/2)
(E2 − E1 − ω)2
+ (Γ/2)2 (fa − fb)
=
ω
nrcε0
|µ21|2
(Γ/2)
(E2 − E1 − ω)2
+ (Γ/2)2 (N1 − N2) , (1.48)
tại
µ21 = φ2 |ez| φ1 = φ∗
2(z)ezφ1(z)dz, (1.49)
20

Hình 1.4: (a) Một giếng lượng tử đơn giản có nồng độ pha tạp nhỏ. (b) Điều biến bằng
cách pha tạp một lượng đáng kể trong giếng lượng tử do nồng độ pha tạp lớn. (c) Sơ
đồ năng lượng vùng con trong không gian kt xảy ra sự chuyển mức liên tiếp vì các quy
tắc lọc lựa k trong mặt phẳng của giếng lượng tử.
là momen lưỡng cực liên vùng con và Ni là số electron trên một đơn vị khối lượng trong
các vùng con thứ i
Ni =
m∗
ekBT
π 2Lz
ln 1 + e(EF −Ei)/kBT
. (1.50)
Hay mật độ hạt tải (1/cm2
)
Nis = NiLz =
m∗
ekBT
π 2
ln 1 + e(EF −Ei)/kBT
. (1.51)
Do đó, hệ số hấp thụ là
α( ω) =
ω
nrcε0
|µ21|2
(Γ/2)
(E2 − E1 − ω)2
+ (Γ/2)2
m∗
ekBT
π 2L
ln
1 + e(EF −E1)/kBT
1 + e(EF −E2)/kBT
,
(1.52)
đây là một dạng hàm Lorentzian với độ rộng vạch phổ Γ. Xét ở nhiệt độ thấp (EF − Ei)
kBT, ta thu được
Ni =
m∗
ekBT
π 2Lz
(EF − Ei), (1.53)
và sự chiếm giữ hai mức năng lượng đầu tiên là
α( ω) =
ω
nrcε0
|µ21|2
(Γ/2)
(E2 − E1 − ω)2
+ (Γ/2)2
m∗
e
π 2Lz
(E2 − E1). (1.54)
Độ hấp thụ được phân tích bởi
A =
∞
0
α( ω)d( ω)
ω
nrce0
|µ21|2
π(N1 − N2), (1.55)
21

ở đây ta đã phân tích các giới hạn (0, ∞) bởi (−∞, ∞) cho các hàm Lorentzian trong
(1.48) với mặt lấy tích phân tương ứng là π.
Ví dụ: Ta tính hệ số hấp thụ của bán dẫn loại n được pha tạp GaAs trong giếng
lượng tử được sử dụng mô hình hàng rào sâu vô hạn có bề rộng Lz = 100 ˚A. Hai vùng
con đầu tiên có năng lượng và hàm sóng là (m∗
e = 0.0665m0)
E1 =
2
2m∗
e
π
Lz
2
= 56.5 meV, E2 = 4E1 = 226 meV (1.56)
φ1(z) =
2
Lz
sin
π
Lz
z , φ2(z) =
2
Lz
sin
2π
Lz
z .
Momen lưỡng cực liên vùng con là
µ21 = e
Lz
0
φ2(z)zφ2(z)dz = −
16
9π2
eLz = −18 e˚A = −2.88 × 10−28
C · m.
Nếu nồng độ hạt tải N là 1 × 10−18
cm−3
, ta có thể giả định rằng vùng con đầu
tiên N1 bị chiếm chỗ và vùng con thứ hai N2 là nhỏ. Ta tính được
EF − E1 = kBT exp
NLz
Ns
− 1 = 78 meV,
với
Ns =
m∗
ekBT
π 2
= 7.19 × 1011
cm−2
. (1.57)
Chúng ta có thể kiểm tra rằng N2 = (Ns/Lz) ln {1 + exp [(EF − E2) /kBT]} =
2.4 × 1015
cm−3
N. Nếu N2 không đáng kể ta có thể sử dụng N1 + N2 = N với giả
thiết rằng mức Fermi EF xác định ở hai vùng con đầu tiên.
Tại đỉnh của hệ số hấp thụ ω ≈ E2 − E1 = 170 meV. Đỉnh sóng là λ ≈
1.24/0.170 = 7.3 µm. Giả sử bề rộng độ vạch phổ là Γ = 30 meV và chiết suất
nr = 3.3. Ta tìm được
αd =
ω
nrcε0
|µ21|2
(Γ/2)
(N1 − N2) ≈ 1.015 × 104
cm−1
.
Về nguyên tắc, đỉnh của hệ số hấp thụ tăng theo nồng độ pha tạp N. Tuy nhiên,
nếu nồng độ quá cao, được che chắn, vùng uốn cong và nhiều vật thể tác dụng sẽ ảnh
hưởng đến mức năng lượng, do đó ảnh hưởng đến sự hấp thụ đỉnh của bước sóng. Sự
giam giữ của mức thứ hai N2 sẽ làm giảm sự hấp thụ.
1.2.5. Phương pháp profiles
Độ rộng vạch phổ được xác định bởi khoảng cách giữa hai giá trị của biến phụ
thuộc (tần số và năng lượng photon) mà tại đó giá trị của công suất hấp thụ bằng một
nửa giá trị cực đại của nó.
22

Độ rộng vạch phổ liên quan mật thiết đến tốc độ hồi phục, chúng phụ thuộc vào
tính chất cụ thể của cơ chế tán xạ của hạt tải chất rắn. Vì vậy việc nghiên cứu độ
rộng vạch phổ cho phép ta thu được các thông tin về cơ chế tán xạ này. Về nguyên
Hình 1.5: Độ rộng vạch phổ.
tắc, độ rộng vạch phổ chỉ được thu nhận từ đồ thị của công suất hấp thụ như là một
hàm năng lượng của photon. Ý tưởng của phương pháp tìm độ rộng vạch phổ là đầu
tiên tìm giá trị cực đại của công suất hấp thụ từ đó kẽ đường thẳng P = Pmax/2 song
song với trục hoành cắt đồ thị của công suất hấp thụ tại hai điểm. Khoảng cách giữa
hai điểm này là độ rộng vạch phổ. Như vậy, để tìm sự phụ thuộc của độ rộng vạch
phổ vào một đại lượng x nào đó, trước hết ta vẽ đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của
công suất hấp thụ vào năng lượng của photon theo các giá trị khác nhau của x. Sau
đó xác định giá trị công suất cực đại Pmax bằng lệnh FindMaxV alue, từ đó dùng lệnh
FindRoot[Pmax( ω)/2] để tìm hai giá trị của năng lượng photon ω1 và ω2 ứng với
một nửa giá trị của công suất hấp thụ cực đại và tính ∆ ω = ω1 − ω2, đây chính là
độ rộng vạch phổ. Mỗi cặp giá trị (x, ∆ ω) ứng với một điểm trên đồ thị. Cuối cùng
nối các điểm này với nhau ta có độ rộng vạch phổ theo đại lượng x. Đây là phương
pháp profile.
23

Chương 2
HỆ SỐ HẤP THỤ QUANG TỪ TRONG MOS2
ĐƠN LỚP
2.1. Biểu thức tổng quát của hệ số hấp thụ quang
từ trong MoS2 đơn lớp
Để thu được cường độ hấp thụ quang học khi có mặt của từ trường, ta tính hệ
số hấp thụ quang từ (MOAC- magneto optical absorption coefficient). Khi một trường
điện từ có năng lượng Ω được đưa vào hệ thì MOAC do sự hấp thụ phonon kết hợp
đồng thời với sự hấp thụ và phát xạ phonon của nhánh ν được cho bởi [5]
Kν
(Ω) =
1
V (I/ Ω) α,α
W±,ν
α,α fα(1 − fα ), (2.1)
với V là lượng tử hóa thể tích của hệ, I/ Ω là số phonon được bơm vào mỗi đơn vị diện
tích trên giây với cường độ quang học là I = nrcε0Ω2
A2
0/2. Ở đây, nr là chiết suất của
vật liệu, c là tốc độ ánh sáng trong chân không, ε0 là hằng số điện môi của chân không,
và A0 là biên độ của vectơ điện thế trong trường quang điện. Trong công thức (2.1),
fα và fα là hàm phân bố các hạt mang điện ở trạng thái đầu và trạng thái cuối, do
đó thu được thống kê Fermi-Dirac bởi vì mật độ trạng thái cao trong các chỗ lõm K
và K của vùng dẫn trong MoS2 đơn lớp [14]. Các tổng chạy theo các số lượng tử của
các trạng thái |α ≡ |n, s, v, τ và |α ≡ |n , s , v , τ được cho bởi α = α. Yếu tố ma
trận dịch chuyển trên một đơn vị diện tích cho tương tác hạt tải-phonon-phonon của
các hạt tải 2D [27, 28], bao gồm -quá trình hấp thụ photon [54, 56], được xác định
bởi quy tắc vàng thứ hai của Born [38] và có kể đến các tính chất của trạng thái MoS2
W±,ν
α,α =
2π
q
∞
=1
M±,ν
α,α
2
Mrad
α,α
2
/ 2
Ω2
×
(α0q)2
( !)222
δ(Eα − Eα − Ω ± ωq,ν), (2.2)
với dấu (+) phía trên và dấu (−) phía dưới tương ứng là quá trình phát xạ và hấp thụ
phonon, α0 là sự tách tham số.
Yếu tố ma trận hạt tải-phonon M±,ν
α,α , được cho bởi
M±,ν
α,α
2
= |gq,ν|2
cos2 θ
2
|Jα,α (q)|2
N±
q,ν, (2.3)
24

với gq,ν là yếu tố ma trận tương tác giữa hạt tải-phonon, θ là góc tán xạ, và N±
q,ν =
Nq,ν + 1/2 ± 1/2 cho hệ số Bose Nq,ν trong đó số các phonon được cho bởi (q, ν).
Các yếu tố ma trận ở trạng thái dừng cho tương tác hạt tải-phonon là [5]
Mrad
α,α
2
=
Ω2
A2
0
4
|e · erα α|2
, (2.4)
với e là vectơ phân cực của trường điện từ, và erα α = e α |r|α là moment lưỡng cực.
Giả sử trường điện từ được phân cực tuyến tính theo chiều ngang với từ trường,
thì yếu tố ma trận ở trạng thái dừng cho tương tác hạt tải-phonon được tính như
trường hợp nội vùng. Sử dụng trung bình của hàm riêng trong công thức (1.6) và các
phép biến đổi ta được dạng sau của momen lưỡng cực [Xem (Phụ lục 1)]
α |r| α =
1
Lv ,+1
n ,s
Lv,+1
n,s
δk y,ky
Λv ,+1
n ,s
Λv,1
n,s + 1
×
ac
√
2
√
n + 1δn ,n+1 +
√
nδn ,n−1 + x0δn ,n . (2.5)
Suy ra biểu thức tổng quát là
α |r| α =
1
Lv ,±1
n +1,s
Lv,±1
n+1,s
(Λv,±1
n+1,sΛv ,±1
n +1,s + 1)δky ,ky
× [x0δn ,n + (ac/
√
2)
√
nδn ,n−1 +
√
n + 1δn ,n+1 ]. (2.6)
Từ đây ta suy ra được
Mrad
α,α =
eΩA0
2
Bαα , (2.7)
trong đó, ta đã kí hiệu
Bαα =
1
Lv ,±1
n +1,s
Lv,±1
n+1,s
Λv,±1
n+1,sΛv ,±1
n +1,s + 1 δky,ky x0δn ,n+
+ (ac/
√
2)
√
nδn ,n−1 +
√
n + 1δn ,n+1 . (2.8)
Từ công thức (2.8), ta thấy rằng các dịch chuyển trong MoS2 đơn lớp xảy ra
khi chỉ số LL thay đổi ∆n = 0, ±1, tương tự với sự dịch chuyển kiểu lưỡng cực được
nghiên cứu trong graphene [7, 10], Silic [45], chất cách điện topological [18, 44], và phốt
pho [47], nhưng khác nhau trong các lớp mỏng phốt pho đen [62].
Các yếu tố ma trận chuyển dời trong công thức (2.2) gồm sự đóng góp của quá
trình -photon, tuy nhiên, trong luận văn này, ta chỉ xét quá trình hai photon, tức là,
= 1, 2. Ta có
2
=1
(α0q)2
( !)2
22
δ(Eα − Eα − Ω ± ωq,ν) =
α0q
2
2
δ(Eα − Eα − Ω ± ωq,ν)
25

+
1
4
α0q
2
4
δ(Eα − Eα − 2 Ω ± ωq,ν). (2.9)
Thay (2.3), (2.7) vào (2.2), (2.9), kết hợp I = nrcε0Ω2
A2
0/2, rồi thực hiện các
phép biến đổi ta thu được biểu thức của hệ số hấp thụ [Xem (Phụ lục 2)]
Kν
(Ω) =
gsgvAe2
α2
0
32πnrcε0
2Ωa2
c α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
∞
0
dq q3
|gq,ν|2
|Jα,α (q)|2
× {N−
q,νδ(X−
1 ) + N+
q,νδ(X+
1 ) +
α2
0q2
16
[N−
q,νδ(X−
2 ) + N+
q,νδ(X+
2 )]}. (2.10)
Trong trường hợp này, MOAC qua quá trình hai photon được tìm thấy là
Kν
(Ω) = D(ωc, Ω)
α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
∞
0
dq q3
|gq,ν|2
|Jα,α (q)|2
× N−
q,νδ(X−
1 ) + N+
q,νδ(X+
1 ) +
α2
0q2
16
N−
q,νδ(X−
2 ) + N+
q,νδ(X+
2 ) , (2.11)
ta ký hiệu
D(ωc, Ω) =
gsgvAe2
α2
0
32πnrcε0
2Ωa2
c
, (2.12)
X±
= Eα − Eα − Ω ± ωq,ν, ( = 1, 2). (2.13)
Trong công thức (2.12), gs = 2 và gv = 2 tương ứng là hệ số suy biến spin và suy biến
vùng, A là diện tích của hệ. Biểu thức của MOAC được thể hiện trong công thức (2.11)
có thể được tính cho các loại khác nhau của các tương tác hạt tải-phonon. Trong phần
tiếp theo, chúng tôi sẽ trình bày tính toán chi tiết để thu được biểu thức của hệ số hấp
thụ trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron-phonon âm.
2.2. Hệ số hấp thụ quang từ trong MoS2 đơn lớp
do tương tác electron-phonon âm
Các phonon âm học và quang học trong MoS2 có yếu tố ma trận cho tương tác
hạt tải-phonon được cho bởi công thức [3]
|gλ
q,ν|2
=
2Aρωλ
q,ν
|Mq,λ|2
, (2.14)
với ρ là mật độ khối lượng và Mq,λ là yếu tố ma trận tương tác với mode phonon âm
λ (λ = TA).
Xét các phonon âm (ν = AP) với sự tán sắc tuyến tính ωq,λ = vsλq, tại vsλ là vận
tốc của mode phonon âm thứ λ với λ = TA.
26

Đối với tương tác electron-phonon âm ngang (TA-phonon), yếu tố ma trận tương
tác áp điện (piezoelectric-PE) được cho bởi biểu thức [15]
MPE
q,λ =
ee11
ε0
q erfc
qσ
2
|Aλ(q)|, (2.15)
trong đó e là điện tích của electron, e11 là hằng số áp điện, erfc là hàm sai số bổ sung, ε0
là hằng số điện môi, σ là độ rộng hiệu dụng của các hàm Bloch điện tử, và Aλ(q) là hệ
số dị hướng. Trong giới hạn bước sóng dài, erfc(qσ/2) ∼ 1 [3, 12] và Aλ(q) = 1/
√
2 [15]
các yếu tố ma trận cho tương tác áp điện (PE) được tính như sau
MPE
q,λ ≈
ee11
ε0
√
2
q. (2.16)
Trong biểu thức (2.16) tương tác áp điện (PE) của vật liệu 2D phụ thuộc vào q.
Yếu tố ma trận cho tương tác phonon âm có thể được viết lại
MPE
q,λ =
ee11
ε0
√
2
q. (2.17)
Đối với sự tán xạ chuẩn đàn hồi trên phonon âm, vì năng lượng của phonon âm
là rất nhỏ so với khoảng cách năng lượng liên vùng con, tức là, ωq,λ Eα − Eα, vì
thế ωq,λ có thể được bỏ qua trong các hàm Delta trong phương trình (2.11).
Do đó đối số của hàm Delta trong phương trình (2.11) có thể được viết lại:
Y = Eα − Eα − Ω, ( = 1, 2). (2.18)
Đối với các phonon âm (ν = AP), NAP trong phương trình (2.11) là hàm phân
bố phonon có dạng hàm phân bố Bose-Einstein được cho bởi
NAP =
1
exp( ω/kBT) − 1
, (2.19)
vì số phonon rất lớn nên (2.19) có thể viết lại
NAP =
1
exp( ω/kBT) − 1
+
1
2
1
2
. (2.20)
Dấu trừ (-) chỉ sự hấp thụ một phonon làm giảm số phonon từ (NAP + 1) xuống
NAP , trong lúc dấu cộng (+) chỉ sự phát xạ một phonon, làm tăng số phonon từ NAP
lên (NAP + 1).
Kết hợp với biểu thức (2.17), phương trình (2.11) có thể được viết lại:
KAP (Ω) = D(ωc, Ω)
α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
∞
0
dq q3
2Aρωλ
AP
|MPE
AP |2
|Jα,α (q)|2
27

× {NAP δ(Eα − Eα − Ω) + (NAP + 1) δ(Eα − Eα − Ω)
+
α2
0 q2
16
[NAP δ(Eα − Eα − 2 Ω) + (NAP + 1) δ(Eα − Eα − 2 Ω)]}. (2.21)
Để suy ra biểu thức chung cho hệ số hấp thụ quang từ ta sử dụng phương pháp
nhiễu loạn trong phép gần đúng của quy tắc vàng Fermi. Trong trường hợp này, ta có
thể sử dụng phép gần đúng cho
NAP + 1 ≈ NAP ≈
kBT
ωAP
=
kBT
vsλq
, (2.22)
với kB là hằng số Boltzmann và ωAP = vsq. Thay (2.22) vào phương trình (2.21) ta
được
KAP (Ω) = D(ωc, Ω)
α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
∞
0
dq q3
2Aρvsλq
(
ee11
ε0
√
2
q)2
|Jα,α (q)|2
×
2kBT
vsλq
{ δ(Eα − Eα − Ω) +
α2
0q2
16
δ(Eα − Eα − 2 Ω)}
= D(ωc, Ω) (
ee11
ε0
√
2
)2 kBT
Aρv2
sλ α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα ){
∞
0
dq q3
|Jα,α (q)|2
δ(Eα − Eα − Ω) +
α2
0
16
∞
0
dq q5
|Jα,α (q)|2
δ(Eα − Eα − 2 Ω)}
= D(ωc, Ω) (
ee11
ε0
√
2
)2 kBT
Aρv2
sλ α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
[δ(Eα − Eα − Ω) I1 +
α2
0
16
δ(Eα − Eα − 2 Ω) I2]. (2.23)
Tích phân theo biến q được tính như sau với lưu ý
|Jnn (q)|2
=
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
uj
e−u m!
(m + j)!
× Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s
m + j
m
Lj
m−1 (u) + Lj
m (u)
2
, (2.24)
với u = a2
c q2
/2, m = min |n| , n , j = n − |n| và Lj
m (u) là đa thức Laguerre
liên kết.
+ Tích phân tương ứng với quá trình hấp thụ 1 photon [Xem (Phụ lục 3)]
I1 =
∞
0
q3
|Jnn (q)|2
dq =
4
a4
c
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
2m + j − Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s
m (m + j) . (2.25)
+ Tích phân tương ứng với quá trình hấp thụ 2 photon [Xem (Phụ lục 4)]
I2 =
α2
0
16
∞
0
q5
|Jnn (q)|2
dq
28

=
α2
0
2a6
c
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
2 + 6m2
+ j (j + 6m) − 2Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s
(j + 2m) m (m + j) .
(2.26)
Thay (2.25) và (2.26) vào (2.23), ta được
KAP (Ω) = D(ωc, Ω) (
ee11
ε0
√
2
)2 kBT
Aρv2
sλ α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
× { δ(Eα − Eα − Ω)
4
a4
c
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
[2m + j − Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s m (m + j)]
+ δ(Eα − Eα − 2 Ω)
α2
0
2a6
c
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
[2 + 6m2
+ j (j + 6m)
− 2Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s (j + 2m) m (m + j)]}
=D(ωc, Ω)
4kBT
Aρv2
sλa4
c
(
ee11
ε0
√
2
)2
α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
× {
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
[2m + j − Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s m (m + j)] δ(Eα − Eα − Ω)
+
α2
0
8a2
c
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
[2 + 6m2
+ j (j + 6m) − 2Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s (j + 2m)
m (m + j)] δ(Eα − Eα − 2 Ω)}, (2.27)
ta có thể viết lại
KAP (Ω) = D(ωc, Ω) (
ee11
ε0
√
2
)2 4kBT
Aρv2
sλa4
c α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
×
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
{F
(1)
α, α δ(Eα − Eα − Ω) + F
(2)
α,α δ(Eα − Eα − 2 Ω)}. (2.28)
Thay (2.12) với gs = 2 và gv = 2 vào (2.28) ta được
KAP (Ω) =
kBTe2
α2
0 (ee11)2
4πnrcε2
0
2Ωρv2
sλ a6
c α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
×
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
{ F1
α,α δ(Eα − Eα − Ω) + F2
α,α δ(Eα − Eα − 2 Ω)}. (2.29)
Từ đó, MOAC cho sự tán xạ chuẩn đàn hồi trong các phonon âm được tìm cho bởi
công thức
KAP (Ω) =
kBTe2
α2
0 (ee11)2
4πnrcε2
0
2Ωρv2
sλ a6
c α,α
|Bαα |2
fα(1 − fα )
×
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
{ F
(1)
α,α δ(Eα − Eα − Ω) + F
(2)
α,α δ(Eα − Eα − 2 Ω)}, (2.30)
29

trong đó F
(1)
α,α
, F
(2)
α,α
được định nghĩa bằng các công thức
F
(1)
α,α
= 2m + j − Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s
m (m + j), (2.31)
F
(2)
α,α
=
α2
0
8a2
c
2 + 6m2
+ j (j + 6m) − 2Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s
(j + 2m) m (m + j) . (2.32)
Theo mô hình mở rộng các mức Landau, hàm Delta trong phương trình (2.30)
được thay thế bởi các độ rộng Lorentzian γ±,v
α,α , cụ thể là
δY =
1
π
γ±,v
α,α
Y 2
+ (γ±,v
α,α )
2 , = 1, 2.
Có độ rộng Lorentzian tương ứng là [Xem (Phụ lục 5)]
γAP
α,α
2
=
q
M±,AP
α,α
2
=
q
kBT
2Aρv2
PE
(
ee11
ε0
√
2
)2
cos
2
θ
2
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
uj
e−u m!
(m + j)!
× Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s
m + j
m
Lj
m−1 (u) + Lj
m (u)
2
. (2.33)
Thực hiện phép biến đổi chuyển tổng thành tích phân
q
... →
A
4π2
∞
0
q dq...
2π
0
dθ..., (2.34)
thay (2.34) vào (2.33) ta được
γAP
α,α
2
=
kBT
2Aρv2
PE
(
ee11
ε0
√
2
)2 A
4π2
2π
0
cos2 θ
2
dθ
∞
0
q dq
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
uj
e−u m!
(m + j)!
× Λυ,τ
n,sΛυ ,τ
n ,s
m + j
m
Lj
m−1 (u) + Lj
m (u)
2
. (2.35)
Trong biểu thức (2.35), biến θ độc lập nên tích phân theo θ được tính là [Xem (Phụ
lục 6)]
2π
0
cos2 θ
2
dθ = π. (2.36)
Do đó
γAP
α,α
2
=
kBT(ee11)2
16πρv2
PEε0
2
2
a2
c
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
=
kBT(ee11)2
8πρv2
PEε2
0a2
c
δss
Lυ,τ
n,sLυ ,τ
n ,s
. (2.37)
Trong chương tiếp theo chúng tôi sẽ sử dụng biểu thức (2.30) để thực hiện tính số và
vẽ đồ thị.
30

Chương 3
KẾT QUẢ TÍNH SỐ VÀ THẢO LUẬN
Trong chương này, chúng tôi tiến hành tính số, vẽ đồ thị sự phụ thuộc
hệ số hấp thụ vào năng lượng photon và biện luận các điều kiện cộng hưởng
cyclotron-phonon. Sử dụng phương pháp profile để xác định độ rộng vạch
phổ cộng hưởng cyclotron-phonon và khảo sát sự phụ thuộc của độ rộng
vạch phổ vào các thông số nhiệt độ, từ trường. Kết quả được so sánh với
quá trình hấp thụ một photon để chỉ ra sự khác nhau.
3.1. Điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon
Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang từ ở phương trình (2.30) cho chúng
ta dạng đầy đủ các quá trình tương tác giữa các hạt và sự dịch chuyển của electron
giữa các mức Landau. Quá trình dịch chuyển của các electron giữa các mức Landau
phải thỏa mãn định luật bảo toàn năng lượng, có nghĩa là đối số của hàm Delta [δ(Y )]
trong phương trình (2.30) phải bằng không, nên với Y = Eα − Eα − Ω ta có
Eα − Eα − Ω = 0. (3.1)
Phương trình (3.1) có thể viết lại:
Ω = Eα − Eα, (3.2)
ở đây = 1 và = 2 tương ứng với quá trình hấp thụ 1 photon (tuyến tính) và hấp
thụ 2 photon (phi tuyến).
Phương trình (3.2) là điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon trong MoS2. Ở đây,
chúng tôi đã tính xấp xỉ bằng cách bỏ qua các năng lượng phonon âm trong đối số
của hàm Delta so với sự tách biệt giữa các mức Landau. Do đó các đỉnh cộng hưởng
sẽ không phụ thuộc vào các dạng phonon âm và theo quy tắc lọc lựa như ở phương
trình (3.2). Đối với trường hợp tuyến tính, khi điều kiện PACR (3.2) được thỏa mãn,
Ω = Eα − Eα, sau quá trình tương tác, electron ở trạng thái đầu dịch chuyển đến
trạng thái cuối bằng cách hấp thụ một photon. Đối với trường hợp phi tuyến khi điều
kiện PACR (3.2) được thỏa mãn, 2 Ω = Eα − Eα, sau quá trình tương tác, electron ở
trạng thái đầu dịch chuyển đến trạng thái cuối bằng cách hấp thụ hai photon.
31

Biểu thức của hệ số hấp thụ quang từ (3.2) có chứa hàm phân bố của electron
và phonon phụ thuộc vào nhiệt độ T, tần số cyclotron ωc phụ thuộc vào từ trường B.
Ngoài ra, biểu thức này còn chứa năng lượng điện trường ngoài Ω/ ωc. Vì vậy chúng
tôi có thể lập chương trình tính số và vẽ đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của hệ số hấp
thụ quang từ vào Ω/ ωc tại các giá trị khác nhau của nhiệt độ và từ trường. Trong
giới hạn lượng tử, hầu hết các electron dẫn đều chiếm giữ các mức Landau thấp nhất,
do vậy chúng tôi chỉ xét dịch chuyển giữa hai mức Landau thấp nhấp là n = 0 và
n = 1.
Từ đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào Ω/ ωc, chúng
tôi xác định các đỉnh cộng hưởng cyclotron-phonon, khảo sát sự thay đổi vị trí của
đỉnh cộng hưởng này vào từ trường và nhiệt độ. Sau đó khảo sát sự phụ thuộc của độ
rộng vạch phổ vào các thông số này.
3.2. Hệ số hấp thụ quang từ và độ rộng vạch phổ
Ta có các tham số đặc trưng để thực hiện tính số đối với trường hợp tương tác
electron-TA-PE phonon: hằng số Boltzmann kB = 1.3807 × 10−23
J/K, hằng số mạng
a = 3.14 ˚A, tích phân hopping t = 1.1 eV, khối lượng hiệu dụng m∗
= 0.84 me, độ
rộng vùng cấm ∆ = 1.66 eV, năng lượng dịch chuyển spin λ = 75 meV, mật độ khối
lượng ρ = 3.1 × 10−7
g/cm2
, vận tốc âm ngang cTA = 4.2 × 103
m/s, hệ số áp điện
e11 = 3.0 × 10−11
C/ m. Mật độ hạt tải ne = 1013
cm−2
do đó năng lượng Fermi giữa
vùng dẫn và vùng hóa trị là EF = 25 meV. Chúng tôi xét dịch chuyển từ trạng thái
n = 0 đến n’ = 1. Khi vùng K và K’ là đối xứng, chúng tôi chỉ xét τ = τ = +1, do đó
các chỉ số τ và τ sẽ được bỏ qua.
PE TA
T 77 K
B 10 T
10 15 20 25 30
0
1
2
3
4
5
6
Ωc
K102
m
Hình 3.1: Sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2 đơn
lớp do tương tác electron-TA-PE phonon.
32

Hình 3.1 mô tả sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào Ω/ ωc ở B = 10 T
và T = 77 K ứng với năng lượng cyclotron ωc 60.155 meV. Các đỉnh ở hình 3.1 mô
tả hiệu ứng cộng hưởng cyclotron-phonon (PACR), hiệu ứng này mô tả sự dịch chuyển
của các electron giữa các mức Landau nhờ quá trình hấp thụ photon.
+ Các đỉnh ở Ω/ ωc = 26.018 và Ω/ ωc = 28.233 (các đỉnh thứ 3 và thứ 4)
thỏa mãn điều kiện Ω = Eα − Eα tương ứng với spin up và spin down. Cả hai đỉnh
này đều mô tả quá trình hấp thụ một photon (tuyến tính). Và giá trị đỉnh cộng hưởng
mô tả hiệu ứng PACR tuyến tính do spin down vào khoảng 91% so với giá trị đỉnh cộng
hưởng mô tả hiệu ứng PACR tuyến tính do spin up. Như vậy hiệu ứng PACR tuyến
tính do spin up chiến ưu thế hơn so với hiệu ứng PACR tuyến tính do spin down.
+ Các đỉnh ở Ω/ ωc = 13.009 và Ω/ ωc = 14.117 (các đỉnh thứ 1 và thứ 2)
thỏa mãn điều kiện 2 Ω = Eα − Eα tương ứng với spin up và spin down. Cả hai đỉnh
này đều mô tả quá trình hấp thụ hai photon (phi tuyến). Ngược lại so với quá trình
hấp thụ một photon thì quá trình hấp thụ hai photon có giá trị đỉnh mô tả hiệu ứng
PACR phi tuyến do spin up vào khoảng 90% so với giá trị đỉnh cộng hưởng mô tả hiệu
ứng PACR phi tuyến do spin down. Do đó ta thấy được rằng hiệu ứng PACR phi tuyến
do spin down lại chiếm ưu thế hơn so với hiệu ứng PACR phi tuyến do spin up.
Bên cạnh đó, giá trị đỉnh cộng hưởng mô tả hiệu ứng PACR phi tuyến do spin
up với đỉnh số 1 vào khoảng 45% so với giá trị đỉnh cộng hưởng mô tả hiệu ứng PACR
tuyến tính do spin up ở đỉnh số 3. Tỷ lệ này vào khoảng 55% đối với hiệu ứng PARC
do spin down. Từ tỷ lệ tương đối giữa các giá trị của đỉnh cộng hưởng phi tuyến so với
đỉnh cộng hưởng tuyến tính, ta thấy rằng quá trình hấp thụ 2 photon là đủ mạnh và
không thể bỏ qua khi xét đến hiệu ứng hấp thụ quang từ trong MoS2 đơn lớp.
3.2.1. Ảnh hưởng của từ trường
Sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào tỷ số Ω/ ωc ở nhiệt độ T = 77 K
với ba giá trị từ trường B = 9.5 T, B = 10 T và B = 10.5 T được biểu diễn trên
hình 3.2 và 3.3 ứng với quá trình hấp thụ một photon và hai photon được cho bởi spin
up và spin down. Từ hình vẽ ta thấy, khi từ trường tăng thì năng lượng cyclotron ωc
cũng tăng, đồng thời các đỉnh cộng hưởng cyclotron-phonon dịch chuyển về bên trái.
Kết quả này là phù hợp, vì khi giá trị của từ trường B tăng thì tần số cyclotron trong
ωc tăng, từ điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon (3.2)
Ω = Eα − Eα hay Ω/ ωc =
1
[ (Eα − Eα)/ ωc ] ,
33

Spin up a
25.0 25.5 26.0 26.5 27.0
0
1
2
3
4
5
6
Ωc
K102
m
Spin down b
27.5 28.0 28.5 29.0 29.5
0
1
2
3
4
5
6
Ωc
K102
m
Hình 3.2: Sự phụ thuộc của MOAC vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2 đơn lớp do tương tác
electron-TA-PE phonon tại T = 77 K với các giá trị khác nhau của từ trường B: đường
liền (màu đen), đường gạch-gạch (màu xanh) và đường chấm chấm (màu đỏ) lần lượt
tương ứng với B = 9.5 T, B = 10 T và B = 10.5 T. Hình (a) và (b) tương ứng với
spin up và spin down. Kết quả được tính cho quá trình hấp thụ một photon.
Spin up a
12.6 12.8 13.0 13.2 13.4
0
1
2
3
4
5
6
Ωc
K102
m
Spin down b
13.8 14.0 14.2 14.4 14.6 14.8
0
1
2
3
4
5
6
Ωc
K102
m
Hình 3.3: Tương tự như hình 3.2 nhưng kết quả được tính cho quá trình hấp thụ hai
photon.
với giá trị của tỉ số Ω/ ωc được xem như là vị trí của đỉnh cộng hưởng được biểu
diễn trên đồ thị, nên khi giá trị của ωc tăng lên ta thấy được tỉ số Ω/ ωc giảm. Đối
chiếu với đồ thị khi từ trường tăng thì các đỉnh PACR sẽ dịch chuyển về phía bên trái
đồ thị. Tuy nhiên, cần chú rằng, khi giá trị của từ trường B tăng thì năng lượng của
photon bị hấp thụ cũng tăng theo.
Thật vậy, từ điều kiện (3.2) ta nhận thấy khi B tăng thì giá trị ωc cũng tăng,
do đó Ω thỏa mãn điều kiện trên cũng tăng. Về mặt vật lý, khi giá trị của từ trường
B tăng thì khoảng cách các mức Landau tăng lên, do đó năng lượng của photon bị
hấp thụ để cung cấp cho electron tăng. Kết quả này đúng cho cả hai quá trình hấp thụ
một và hai photon.
Đồ thị cũng cho thấy rằng, khi giá trị của từ trường tăng thì tần số cyclotron ωc
34

tăng, đồng thời bán kính cyclotron giảm ac = at
√
2/ ωc , tương đương với kích thước
giam giữ của hệ giảm, nên độ linh động của electron tăng lên, dẫn đến quá trình tương
tác electron-phonon tăng do đó độ lớn của hệ số hấp thụ quang từ tăng. Xét về mặt
toán học, chúng ta thấy ở công thức (2.30) hệ số hấp thụ quang từ tỷ lệ với a−4
c . Do
vậy, ta có thể kết luận rằng, khi từ trường tăng, tán xạ electron-phonon tăng dẫn đến
sự tăng theo từ trường của hệ số hấp thụ quang từ.
Ngoài ra, chúng ta có thể thấy trên đồ thị hệ số hấp thụ quang từ trong quá trình
hấp thụ hai photon nhỏ hơn quá trình hấp thụ một photon. Tức là quá trình phi tuyến
tính yếu hơn quá trình tuyến tính. Giá trị của hệ số hấp thụ quang từ phi tuyến tính
khoảng 50% so với giá trị của hệ số hấp thụ quang từ tuyến tính. Do đó, việc nghiên
cứu thêm sự đóng góp của quá trình hấp thụ hai photon vào quá trình chung là cần
thiết.
Spin up
a
1 photon
2 photon
0 5 10 15 20
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
B T
FWHMmeV
Spin down
b
1 photon
2 photon
5 10 15 20
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
B T
FWHMmeV
Hình 3.4: Sự phụ thuộc của FWHM vào từ trường trong MoS2 đơn lớp do tương tác
electron-LAPE phonon tại T = 77 K. Hình (a) và (b) tương ứng với spin up và spin
down.
Dựa trên đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào năng
lượng photon với các giá trị khác nhau của từ trường khi xét đến spin up và spin down
chúng ta tiến hành xác định độ rộng vạch phổ đỉnh cộng hưởng cyclotron (FWHM).
Để tìm sự phụ thuộc độ rộng vạch phổ của PACR vào từ trường, chúng tôi xác định
hai giá trị của năng lượng photon Ωmin và Ωmax tương ứng với nửa giá trị cực đại
của hệ số hấp thụ. Một cặp (B, Ωmin Ωmax) xác định được một đỉnh trên đường cong
của đồ thị. Nối những điểm lại với nhau chúng ta có được đường cong thể hiện sự phụ
thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào từ trường. Phương pháp này gọi là phương pháp
profile.
Chúng ta khảo sát độ rộng vạch phổ phụ thuộc vào từ trường. Sử dụng phương
pháp profile, chúng ta tìm được sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào từ trường được
35

biểu diễn trên hình 3.4 với các giá trị được khảo sát là từ 0 T đến 20 T ở nhiệt độ
77 K. Từ hình 3.4, chúng ta có thể thấy rằng FWHM tăng theo từ trường trong cả
hai quá trình hấp thụ một và hai photon. Chi tiết hơn, FWHM dường như tỷ lệ thuận
với
√
B. Điều này được giải thích là vì khi từ trường tăng thì tần số cyclotron tăng
làm cho bán kính cyclotron ac = ( /eB)1/2
giảm, sự giam giữ electron-phonon tăng
làm cho xác suất tán xạ electron-phonon tăng dẫn đến độ rộng vạch phổ tăng. Hơn
thế nữa, độ rộng vạch phổ PACR đối với quá trình hấp thụ hai photon thì nhỏ hơn độ
rộng vạch phổ đối với quá trình hấp thụ một photon.
3.2.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ
Spin up a
25.85 25.90 25.95 26.00
0
2
4
6
8
10
12
Ωc
K102
m
Spin down b
28.30 28.35 28.40 28.45
0
2
4
6
8
10
12
Ωc
K102
m
Hình 3.5: Sự phụ thuộc của MOAC vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2 đơn lớp do tương tác
electron-TA-PE phonon tại B = 10 T với các giá trị khác nhau của nhiệt độ T: đường
liền (màu đen), đường gạch-gạch (màu xanh) và đường chấm chấm (màu đỏ) lần lượt
tương ứng với T = 4 K, 77 K và 300 K. Hình (a) và (b) tương ứng với spin up và spin
down. Kết quả được tính cho quá trình hấp thụ một photon.
Spin up a
12.94 12.96 12.98 13.00
0
1
2
3
4
5
6
Ωc
K102
m
Spin down b
14.16 14.17 14.18 14.19 14.20 14.21 14.22
0
1
2
3
4
5
6
Ωc
K102
m
Hình 3.6: Tương tự hình 3.5 nhưng kết quả được tính cho quá trình hấp thụ hai photon.
36

Hình 3.5 và 3.6 mô tả sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào tỷ số Ω/ ωc
trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron-TA-PE phonon ở từ trường B = 10 T với
ba giá trị của nhiệt độ T = 4 K, 77 K và 300 K ứng với quá trình hấp thụ một và hai
photon được cho bởi spin up và spin down.
Từ hình 3.5 chúng ta thấy rằng, khi tăng giá trị của nhiệt độ thì độ cao của các
đỉnh PACR tăng lên và mở rộng hơn trong khi vị trí của chúng không thay đổi. Điều
này có thể khẳng định trong quá trình này, vị trí cộng hưởng không phụ thuộc vào
nhiệt độ. Kết quả này là phù hợp, vì trong biểu thức của đối số hàm Delta ở phương
trình (2.13) không chứa thông số nhiệt độ, dẫn đến vị trí các đỉnh cộng hưởng không
phụ thuộc vào nhiệt độ. Và sự mở rộng của các đỉnh cộng hưởng tăng lên là do khi ở
nhiệt độ tăng thì xác suất của tán xạ electron-photon tăng điều này thể hiện trong sự
tăng của FWHM. Kết quả này đúng cho cả hai quá trình hấp thụ một và hai photon.
Ngoài ra chúng ta có thể thấy trên đồ thị, khi xét với các giá tri khác nhau của
nhiệt độ thì hệ số hấp thụ quang từ trong quá trình hấp thụ hai photon nhỏ hơn quá
trình hấp thụ một photon. Tức là quá trình phi tuyến tính yếu hơn quá trình tuyến
tính. Giá trị của hệ số hấp thụ quang từ phi tuyến tính khoảng 50% so với giá trị của
hệ số hấp thụ quang từ tuyến tính.
Spin up a
1 photon
2 photon
0 50 100 150 200 250 300
0.0
0.5
1.0
1.5
T K
FWHMmeV
Spin down
b
1 photon
2 photon
0 50 100 150 200 250 300
0.0
0.5
1.0
1.5
T K
FWHMmeV
Hình 3.7: Sự phụ thuộc của FWHM vào nhiệt độ trong MoS2 đơn lớp do tương tác
electron-LAPE phonon tại B = 10 T. Hình (a) và (b) tương ứng với spin up và spin
down.
Dựa trên đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào năng
lượng photon với các giá trị khác nhau của nhiệt độ khi xét đến quá trình hấp thụ một
và hai photon được cho bởi spin up và spin down chúng ta tiến hành xác định độ rộng
vạch phổ đỉnh cộng hưởng cyclotron (FWHM). Chúng tôi đã nghiên cứu sự phụ thuôc
của độ rộng vạch phổ vào nhiệt độ. Sử dụng phương pháp profile, chúng tôi tìm được
37

sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào nhiệt độ được mô tả ở hình 3.7 với các giá trị
được khảo sát là từ 0 K đến 300 K ở từ trường B = 10 T. Từ hình 3.7, chúng ta có
thể thấy rằng FWHM tăng cùng với sự tăng của nhiệt độ gần đúng với quy luật
√
T
trong cả hai quá trình hấp thụ một và hai photon. Ý nghĩa vật lý của kết quả được
giải thích như sau: Khi tăng nhiệt độ, xác suất tán xạ electron-photon tăng dẫn đến sự
tăng theo nhiệt độ của độ rộng vạch phổ. Ngoài ra độ rộng vạch phổ trong quá trình
hấp thụ hai photon nhỏ hơn quá trình hấp thụ một photon. Vì vậy quá trình hấp thụ
một photon vẫn cho đóng góp chính vào quá trình tổng.
38

KẾT LUẬN
Kết quả chính của luận văn bao gồm:
1. Vận dụng phương pháp nhiễu loạn để đưa ra được biểu thức giải tích tường
minh của hệ số hấp thụ quang từ tuyến tính và phi tuyến trong MoS2 đơn lớp khi có
mặt tương tác electron-phonon.
2. Khảo sát số và vẽ đồ thị sự phụ thuộc của MOAC vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2
đơn lớp do tương tác electron-TA-PE phonon đã chỉ ra được vị trí của các đỉnh cộng
hưởng cyclotron-phonon thỏa mãn điều kiện cộng hưởng Ω = Eα − Eα, với = 1, 2
ứng với quá trình hấp thụ một và hai photon cho bởi spin up và spin down. Độ cao
của các đỉnh cộng hưởng phụ thuộc vào nhiệt độ và từ trường nhưng vị trí các đỉnh
cộng hưởng không phụ thuộc vào nhiệt độ mà phụ thuộc vào từ trường, khi từ trường
tăng thì các đỉnh cộng hưởng càng dịch chuyển về phía có năng lượng lớn hơn.
3. Sử dụng phương pháp profile, chúng tôi thu được độ rộng vạch có dạng đường
cong. Kết quả thu được cho thấy độ rộng vạch phổ tăng theo từ trường và nhiệt độ với
cả trường hợp tuyến tính và phi tuyến, nhưng độ rộng vạch phổ của các đỉnh hấp thụ
phi tuyến nhỏ hơn so với tuyến tính.
4. Quá trình hấp thụ hai photon là đủ mạnh và không thể bỏ qua khi xét đến
hiệu ứng hấp thụ quang từ trong MoS2 đơn lớp. Khẳng định việc nghiên cứu về sự
đóng góp của quá trình hấp thụ hai photon là cần thiết.
5. Ngoài những đóng góp về nội dung, luận văn góp phần khẳng định khả năng,
tính hiệu quả và sự đúng đắn của phương pháp nhiễu loạn để nghiên cứu hiệu ứng
quang phi tuyến trong MoS2 đơn lớp nhờ quá trình hấp thụ hai photon, phương pháp
nhiễu loạn có thể nói là khá hoàn hảo khi giải quyết bài toán nhiều photon, đồng thời
thấy được tính hiệu quả của phương pháp profile để nghiên cứu độ rộng vạch phổ.
6. Luận văn có thể mở rộng theo hướng xét sự hấp thụ phi tuyến hai photon
trong MoS2 đơn lớp trong quá trình tương tác với các loại phonon khác. Chúng tôi hy
vọng rằng các kết quả trong luận văn sẽ hữu ích cho việc định hướng các nghiên cứu
thực nghiệm trong MoS2 đơn lớp trong tương lai gần.
39

Tài liệu tham khảo
[1] S. Adachi (1985), GaAs, AlAs, and AlxGa1−xAs: Material parameters for use in
research and device applications, J. Appl. Phys. 58, pp. R1–R29.
[2] H. M. Baghramyan, M. G. Barseghyan, A. A. Kirakosyan, R. L. Restrepo,
C. A. Duque (2013), Linear and nonlinear optical absorption coefficients in
GaAs/Ga1−xAlxAs concentric double quantum rings: Effects of hydrostatic pres-
sure and aluminum concentration, J. Lumin. 134, pp. 594–599.
[3] K. S. Bhargavi, S. Patil, S. S. Kubakaddi (2015), Acoustic phonon assisted free-
carrier optical absorption in an n-type monolayer MoS2 and other transition-metal
dichalcogenides, J. Appl. Phys. 118, p. 044308.
[4] S. Baer, C. R¨ossler, S. Hennel, H. C. Overweg, T. Ihn, K. Ensslin, C. Reichl,
W. Wegscheider (2015), Nonequilibrium transport in density-modulated phases of
the second landau level, Phys. Rev. B 91, p. 195414.
[5] S. L. Chuang (1995), Physics of optoelectronic devices, Wiley New York.
[6] L. Dinh, H. V. Phuc (2015), Nonlinear phonon-assisted cyclotron resonance via
two-photon process in asymmetrical gaussian potential quantum wells, Superlat-
tices Microstruct. 86, p. 111.
[7] V. Gusynin, S. Sharapov, J. Carbotte (2007), Anomalous absorption line in the
magneto-optical response of graphene, Phys. Rev. Lett. 98, p. 157402.
[8] K.-X. Guo, B. Xiao, Y. Zhou, Z. Zhang (2015), Polaron effects on the third-
harmonic generation in asymmetrical semi-exponential quantum wells, J. Opt. 17,
p. 035505.
[9] C. Huang, Z. Wang, H. Wu, Y. Ni, R. Xiao, M. Qi (2015), Ab initio study of
the linear and nonlinear optical properties of hexagonal CdSe, Comput. Condens.
Matter. 3, pp. 41–45.
40

[10] M. Koshino, T. Ando (2008), Magneto-optical properties of multilayer graphene,
Phys. Rev. B 77, p. 115313.
[11] R. Khordad, H. Bahramiyan (2014), Electron-phonon interaction effect on the
energy levels and diamagnetic susceptibility of quantum wires: Parallelogram and
triangle cross section, J. Appl. Phys. 115, p. 124314.
[12] K. Kaasbjerg, K. S. Bhargavi, S. S. Kubakaddi (2014), Hot-electron cooling by
acoustic and optical phonons in monolayers of MoS2 and other transition-metal
dichalcogenides, Phys. Rev. B 90, p. 165436.
[13] A. Kamra, B. Ghosh (2011), The role of electron-electron scattering in spin trans-
port, J. Appl. Phys. 109, p. 024501.
[14] K. Kaasbjerg, K. S. Thygesen, K. W. Jacobsen (2012), Phonon-limited mobility
in n-type single-layer MoS2 from first principles, Phys. Rev. B 85, p. 115317.
[15] K. Kaasbjerg, K. S. Thygesen, A.-P. Jauho (2013), Acoustic phonon limited mo-
bility in two-dimensional semiconductors: Deformation potential and piezoelectric
scattering in monolayer MoS2 from first principles, Phys. Rev. B 87, p. 235312.
[16] M. Karimi, H. Vafaei (2015), Second-order nonlinear optical properties in a
strained ingan/algan quantum well under the intense laser field, Superlattices Mi-
crostruct. 78,p. 1.
[17] E. Li (2000), Material parameters of InGaAsP and InAlGaAs systems for use in
quantum well structures at low and room temperatures, Physica E. 5, pp. 215–273.
[18] Z. Li, J. P. Carbotte (2013), Magneto-optical conductivity in a topological insulator,
Phys. Rev. B 88, p. 045414.
[19] P. Lugli, C. Jacoboni, L. Reggiani, P. Kocevar (1987), Monte carlo algorithm for
hot phonons in polar semiconductors, Appl. Phys. Lett. 50, pp. 1251–1253.
[20] S. Lahon, M. Kumar, P. K. Jha, M. Mohan (2013), Spin–orbit interaction effect
on the linear and nonlinear properties of quantum wire in the presence of electric
and magnetic fields, J. Lumin. 144, pp. 149 – 153.
[21] H. Li, Z. Yin, Q. He, H. Li, X. Huang, G. Lu, D. W. H. Fam, A. I. Y. Tok,Q. Zhang,
H. Zhang (2012), Fabrication of single- and multilayer MoS2 film-based field-effect
transistors for sensing no at room temperature, Small. 8, pp. 63–67.
41

[22] B. C. Marin, S.-W. Hsu, L. Chen, A. Lo, D. W. Zwissler, Z. Liu, A. R. Tao
(2016), Plasmon-enhanced two-photon absorption in photoluminescent semicon-
ductor nanocrystals, ACS Photonics. 3, pp. 526–531.
[23] K. F. Mak, C. Lee, J. Hone, J. Shan, T. F. Heinz (2010), Atomically thin MoS2 :
A new direct-gap semiconductor, Phys. Rev. Lett. 105, p. 136805.
[24] C. V. Nguyen, N. N. Hieu, N. A. Poklonski, V. V. Ilyasov, L. Dinh, T. C. Phong,
L. V. Tung, H. V. Phuc (2017), Magneto-optical transport properties of monolayer
MoS2 on polar substrates, Phys. Rev. B 96, p. 125411.
[25] K. S. Novoselov, A. K. Geim, S. V. Morozov, D. Jiang, Y. Zhang, S. V. Dubonos,
I. V. Grigorieva, A. A. Firsov (2004), Electric field effect in atomically thin carbon
films, Science 306, pp. 666–669.
[26] H. V. Phuc (2015), Nonlinear optical absorption via two-photon process in
GaAs/Ga1−xAlxAs quantum well, J. Phys. Chem. Solids. 82, p. 36.
[27] H. V. Phuc, L. Dinh (2015), Surface optical phonon-assisted cyclotron resonance
in graphene on polar substrates, Mater. Chem. Phys. 163, p. 116.
[28] H. V. Phuc, N. N. Hieu (2015), Nonlinear optical absorption in graphene via two-
photon absroption process, Opt. Commun. 344, p. 12.
[29] H. V. Phuc, N. N. Hieu, L. Dinh, T. C. Phong (2015), Nonlinear optical absorption
in parabolic quantum well via two-photon absorption process, Opt. Commun. 335,
pp. 37 – 41.
[30] H. V. Phuc, D. Q. Khoa, N. V. Hieu, N. N. Hieu (2016), Linear and nonlinear
magneto-optical absorption in parabolic quantum well, Optik. 127, pp. 10519–
10526.
[31] T. C. Phong, H. V. Phuc (2015), Nonlinear phonon-assisted cyclotron resonance
via two-photon process in parabolic quantum well, Superlattices Microstruct. 83,
p. 755.
[32] H. V. Phuc, N. Duy Anh Tuan, L. Dinh (2016), Linear and nonlinear magneto-
optical absorption in a quantum well modulated by intense laser field, Superlattices
and Microstructures. 100, pp. 1112–1119.
42

[33] H. V. Phuc, L. V. Tung, P. T. Vinh, L. Dinh (2015), Nonlinear optical absorption
via two-photon process in asymmetrical gaussian potential quantum wells, Super-
lattices Microstruct. 77, p. 267.
[34] J. Ren, J. Fransson, J.-X. Zhu (2014), Nanoscale spin seebeck rectifier: Controlling
thermal spin transport across insulating magnetic junctions with localized spin,
Phys. Rev. B. 89, p. 214407.
[35] G. Rezaei, S. S. Kish (2013), Linear and nonlinear optical properties of a hydro-
genic impurity confined in a two-dimensional quantum dot: Effects of hydrostatic
pressure, external electric and magnetic fields, Superlattices Microstruct. 53, pp.
99 – 112.
[36] S. de Reguardati, J. Pahapill, A. Mikhailov, Y. Stepanenko, A. Rebane (2016),
High-accuracy reference standards for two-photon absorption in the 680–1050 nm
wavelength range, Opt. Express. 24, pp. 9053–9066.
[37] Radisavljevic B., Radenovic A., Brivio J., Giacometti V., Kis A. (2011), Single-
layer MoS2 transistors , Nat. Nanotechnol. 6, pp. 147–150.
[38] K. Seeger(1985), Semiconductor physics: an introduction, Vol. 40, Springer-Verlag
Berlin Heidelberg.
[39] R. Scott, A. W. Achtstein, A. Prudnikau, A. Antanovich, S. Christodoulou,
I. Moreels, M. Artemyev, U. Woggon (2015), Two photon absorption in II–VI
semiconductors: The influence of dimensionality and size, Nano Lett. 15, pp.
4985–4992.
[40] M. Sheik-Bahae, D. J. Hagan, E. W. Van Stryland (1990), Dispersion and band-gap
scaling of the electronic kerr effect in solids associated with two-photon absorption,
Phys. Rev. Lett. 65, p. 96.
[41] W.-Y. Shan, H.-Z. Lu, D. Xiao (2013), Spin hall effect in spin-valley coupled mono-
layers of transition metal dichalcogenides, Phys. Rev. B 88, p. 125301.
[42] S. Sakiroglu, F. Ungan, U. Yesilgul, M. Mora-Ramos, C. Duque, E. Kasapoglu,
H. Sari, I. Sokmen (2012), Nonlinear optical rectification and the second and third
harmonic generation in Poschl–Teller quantum well under the intense laser field,
Phys. Lett. A 376, p. 1875.
43

[43] S. Sota, S. Yunoki, T. Tohyama (2015), Density-matrix renormalization group
study of third harmonic generation in one-dimensional mott insulator coupled with
phonon, J. Phys. Soc. Jpn. 84, p. 054403.
[44] W.-K. Tse, A. H. MacDonald (2011), Magneto-optical faraday and kerr effects in
topological insulator films and in other layered quantized hall systems, Phys. Rev.
B 84, p. 205327.
[45] C. J. Tabert, E. J. Nicol (2013), Valley-spin polarization in the magneto-optical
response of silicene and other similar 2D crystals, Phys. Rev. Lett. 110, p. 197402.
[46] L. V. Tung, H. V. Phuc (2016), Nonlinear optical absorption via two-photon process
in asymmetrical semi-parabolic quantum wells, Superlattices Microstruct. 89, p.
288.
[47] M. Tahir, P. Vasilopoulos, F. M. Peeters (2015), Magneto-optical transport prop-
erties of monolayer phosphorene, Phys. Rev. B 92, p. 045420.
[48] F. Ungan, M. E. Mora-Ramos, C. A. Duque, E. Kasapoglu, H. Sari, I. S¨okmen
(2014), Linear and nonlinear optical properties in a double inverse parabolic quan-
tum well under applied electric and magnetic fields, Superlattices Microstruct. 66,
pp. 129 – 135.
[49] A. Villeneuve, C. Yang, G. I. Stegeman, C.-H. Lin, H.-H. Lin (1993), Nonlinear
refractive-index and two photon-absorption near half the band gap in AlGaAs,
Appl. Phys. Lett. 62, pp. 2465–2467.
[50] Q. H. Wang, K. Kalantar-Zadeh, A. Kis, J. N. Coleman, M. S. Strano (2012), Elec-
tronics and optoelectronics of two-dimensional transition metal dichalcogenides,
Nature Nanotech. 7, pp. 699–712.
[51] C. M. Wang, X. L. Lei (2015), Linear magnetotransport in monolayer MoS2, Phys.
Rev. B 92, p. 125303.
[52] P. Warmenbol, F. M. Peeters, J. T. Devreese, G. E. Alberga, R. G. van Welzenis
(1985), Hot-electron galvanomagnetic conduction in n -InSb at 77 K, Phys. Rev.
B 31, pp. 5285–5289.
[53] G. Walters, B. R. Sutherland, S. Hoogland, D. Shi, R. Comin, D. P. Sellan, O. M.
Bakr, E. H. Sargent (2015), Two-photon absorption in organometallic bromide
perovskites, ACS Nano. 9, pp. 9340–9346.
44

[54] W. Xu (1998), Nonlinear optical absorption and lo-phonon emission in steady-state
terahertz-driven three-dimensional electron gases, Phys. Rev. B 57, p. 12939.
[55] D. Xiao, G.-B. Liu, W. Feng, X. Xu, W. Yao (2012), Coupled spin and valley
physics in monolayers of MoS2 and other group-VI dichalcogenides, Phys. Rev.
Lett. 108, p. 196802.
[56] W. Xu, R. A. Lewis, P. M. Koenraad, C. J. G. M. Langerak (2004), High-field
magnetotransport in a two-dimensional electron gas in quantizing magnetic fields
and intense terahertz laser fields, J. Phys.: Condens. Matter. 16, p. 89.
[57] X. Yao, A. Belyanin (2013), Nonlinear optics of graphene in a strong magnetic
field, J. Phys.: Condens. Matter. 25, p. 054203.
[58] Y. Yu, S.-S. Fan, H.-W. Dai, Z.-W. Ma, X. Wang, J.-B. Han, L. Li (2014), Plas-
mon resonance enhanced large third-order optical nonlinearity and ultrafast optical
response in Au nanobipyramids, Appl. Phys. Lett. 105, p. 061903.
[59] Z. Yin, H. Li, H. Li, L. Jiang, Y. Shi, Y. Sun, G. Lu, Q. Zhang, X. Chen, H. Zhang
(2011), Single-layer MoS2 phototransistors, ACS nano. 6, pp. 74–80.
[60] U. Yesilgul, F. Ungan, E. Kasapoglu, H. Sari, I. S¨okmen (2011), The linear and
nonlinear intersubband optical absorption coefficients and refractive index changes
in a V-shaped quantum well under the applied electric and magnetic fields, Super-
lattices Microstruct. 50, pp. 400 – 410.
[61] U. Yesilgul, F. Ungan, S. Sakiroglu, M. E. Mora-Ramos, C. A. Duque, E. Kasa-
poglu, H. Sari, I. S¨okmen (2014), Effect of intense high-frequency laser field on the
linear and nonlinear intersubband optical absorption coefficients and refractive in-
dex changes in a parabolic quantum well under the applied electric field, J. Lumin.
145, pp. 379 – 386.
[62] X. Zhou, W.-K. Lou, F. Zhai, K. Chang (2015), Anomalous magneto-optical re-
sponse of black phosphorus thin films, Phys. Rev. B 92, p. 165405.
[63] C.-J. Zhang, K.-X. Guo (2007), Polaron effects on the optical rectification in asym-
metrical semi-parabolic quantum wells, Physica B 387, pp. 276–280.
[64] C.-J. Zhang, K.-X. Guo (2007), Polaron effects on the optical absorptions in asym-
metrical semi-parabolic quantum wells, Physica E. 39, p. 103.
45

PHỤ LỤC
Phụ lục 1
Tính moment lưỡng cực
Mα, α = e α |r| α
α |r| α
=
ekyy
Lv ,+1
n ,s
Λv ,+1
n ,s
φn −1 (x) φn (x) |x|
ekyy
Lv,+1
n,s
Λv,1
n,sφn−1 (x) φn (x)
=
1
Lv ,+1
n ,s
Lv,+1
n,s
+∞
−∞
x Λv ,+1
n ,s
Λv,1
n,sφ∗
n −1 (x) φn−1 (x) + φ∗
n (x) φn (x) dx
=
Λv ,+1
n ,s
Λv,1
n,s
Lv ,+1
n ,s
Lv,+1
n,s
δk y,ky
+∞
−∞
xφ∗
n −1 (x) φn−1 (x) dx
+
1
Lv ,+1
n ,s
Lv,+1
n,s
δk y,ky
+∞
−∞
xφ∗
n (x) φn (x) dx
=
Λv ,+1
n ,s
Λv,1
n,s
Lv ,+1
n ,s
Lv,+1
n,s
δk y,ky
I1 +
1
Lv ,+1
n ,s
Lv,+1
n,s
δk y,ky
I2. (P.1)
Ta tính các tích phân trong phương trình (P.1)
∗I2 =
+∞
−∞
xφ∗
n (x) φn (x) dx
=
1
2n +nn !n!a2
cπ
+∞
−∞
x exp −
x − x0
ac
2
Hn
x − x0
ac
Hn
x − x0
ac
dx.
Đặt t = x−x0
ac
⇔ act = x − x0 ⇔ x = act + x0 ⇔ dx = acdt và sử dụng tính chất trực
giao của đa thức Hermite
Ia =
+∞
−∞
e−x2
Hn(x)Hm(x)dx = (2n+m
n!m!)
1/2√
πδn,m,
Ib =
+∞
−∞
xe−x2
Hn(x)Hm(x)dx
= (2n+m−1
n!m!)
1/2√
π(
√
n + 1δn+1,m +
√
nδn−1,m).
P.1

Luận văn: Hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron phonon

Luận văn: Hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron phonon

Recommended

Recommended

More Related Content

What's hot

What's hot (6)

Similar to Luận văn: Hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron phonon

Similar to Luận văn: Hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron phonon (20)

More from Dịch vụ viết bài trọn gói ZALO: 0936 885 877

More from Dịch vụ viết bài trọn gói ZALO: 0936 885 877 (20)

Recently uploaded

Recently uploaded (20)

Luận văn: Hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron phonon