SlideShare a Scribd company logo
1 of 65
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
Phạm Thị Thoa
ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC
THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
DÙNG PHƯƠNG PHÁP K0
LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ
Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012
2
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
Phạm Thị Thoa
ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC
THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
DÙNG PHƯƠNG PHÁP K0
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân & năng
lượng cao
Mã số: 60 44 05
LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ
Người hướng dẫn khoa học :
TS. TRẦN VĂN HÙNG
Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012
3
MỤC LỤC
LỜI CẢM ƠN .............................................................................................................5
CÁC KÝ HIỆU ...........................................................................................................6
MỞ ĐẦU.....................................................................................................................7
Chương 1.
TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON........................................9
1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron................................................................9
1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron .............................................9
1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt..................................................12
1.4 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt:.................................13
1.4.1 Phương pháp tuyệt đối:..............................................................................14
1.4.2 Phương pháp tương đối: ............................................................................14
1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn: ...........................................................................14
1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 .......................................................................15
Chương 2.
PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG
NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ CỦA LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN
...................................................................................................................................17
2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf, nơtron trên nhiệt φepi và nơtron nhiệt
φth ...........................................................................................................................17
2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt thφ và thông lượng nơtron cộng
hưởng epiφ .............................................................................................................18
2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh fφ ....................................................19
2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông
lượng nơtron trên nhiệt. ......................................................................................20
2.2 Các phương pháp xác định hệ số α..................................................................20
2.2.1 Xác định hệ số α bằng phương pháp bọc cadmium .................................23
2.2.2 Phương pháp dùng tỷ số cadmium ............................................................25
2.2.3 Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium)..................28
4
Chương 3.
MỘT SỐ KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC
TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ LÊN
KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT ....................................................................31
3.1 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E..............31
3.2 Phương pháp J. Op De Beek đánh giá hưởng của rE và α lên kết quả phân
tích..........................................................................................................................32
3.3 Đánh giá phương pháp J. Op De Beek ............................................................37
3.4 Hiệu chỉnh phương pháp gần đúng J. op De Beek ..........................................39
Chương 4.
THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ LỆCH PHỔ 1/E TRONG KÊNH CHIẾU XẠ
VÀ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG
LƯỢNG NƠTRON LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT THEO PHƯƠNG
PHÁP HIỆU CHỈNH GẦN ĐÚNG CỦA J. OP DE BEEK.....................................41
4.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ..........................41
4.2 Đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết
quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De
Beek .......................................................................................................................45
4.2.1 Ảnh hưởng của sai số xác định α và rE vào kết quả phân tích.................46
4.2.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích ............................52
4.2.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định α , rE và f vào kết quả phân
tích trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt ......................................................................53
4.2.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định α , rE vào kết quả phân tích khi chiếu
có bọc cadmium ..................................................................................................55
4.2.5 Đề xuất hướng nghiên cứu tiếp theo..........................................................59
KẾT LUẬN...............................................................................................................61
TÀI LIỆU THAM KHẢO.........................................................................................62
PHỤ LỤC..................................................................................................................64
5
LỜI CẢM ƠN
Để hoàn thành bài nghiên cứu này, trước tiên, tôi xin kính chúc sức khỏe và
chân thành cảm ơn Thầy TS. Trần Văn Hùng đã nhiệt tình chỉ bảo, hướng dẫn tôi
trong suốt quá trình thực hiện luận văn tốt nghiệp.
Tôi cũng xin kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn Thầy PGS.TS.Châu
Văn Tạo, TS. Nguyễn Văn Hoa và TS.Trần Quốc Dũng đã có những ý kiến, góp ý,
lời khuyên bổ ích cho đề tài nghiên cứu này trong kỳ bảo vệ đề cương chi tiết ngày
24/12/2011.
Tôi cũng xin được kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các Quý Thầy,
Quý Cô lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng Cao, Phòng Sau đại học
Trường Đại học sư phạm TPHCM đã tận tình dạy dỗ và truyền đạt những kiến thức
quý báu cho tôi trong suốt hai năm học vừa qua.
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến gia đình, người thân đã luôn ở
bên tôi, tạo điều kiện cho tôi tham gia khóa học, khích lệ và động viên tinh thần
trong suốt quá trình tôi thực hiện luận văn tốt nghiệp.
Cuối cùng, Tôi xin gửi lời kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các bạn
bè, đồng nghiệp, các anh chị em lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng
Cao K21- Trường đại học sư phạm TPHCM đã giúp đỡ và chia sẻ những thông tin
hữu ích cho luận văn này.
Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 09 năm 2012
Phạm Thị Thoa
6
CÁC KÝ HIỆU
Gth: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệt
Ge: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron trên nhiệt
f: Hệ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt
α : Hệ số lệch phổ 1/E
ET: Năng lượng nơtron nhiệt
E: Năng lượng nơtron
En : Năng lượng nơtron nhanh
γE : Năng lượng gamma
0σ : Tiết diện nơtron nhiệt
M: Khối lượng nguyên tử
θ : Độ phổ cập
γ : Cường độ phát gamma
Np: Diện tích đỉnh phổ gamma
W: Trọng lượng mẫu
W*
: Trọng lượng mẫu làm comparator tính bằng microgam
tc: Thời gian chiếu
λ : Hằng số phân rã
td: Thời gian đợi
tm: Thời gian đo
pε : Hiệu suất ghi của detector
I0:: Tích phân cộng hưởng
I0(α): Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E
Rcd: Tỷ số cadmium
epiφ : Thông lượng nơtron trên nhiệt
thφ : Thông lượng nơtron nhiệt
Ecd: Năng lượng cadmium
Er:: Năng lượng cộng hưởng
rE : Năng lượng cộng hưởng trung bình
k0,Au: Hệ số k0 của đồng vị đối với Au
Zy(xi): Hệ số đóng góp vào sai số y của một biến xi
7
MỞ ĐẦU
Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân dùng phương
pháp chuẩn hóa k0 đã được A. Simonits [1] đề xuất từ năm 1975, sau đó F. De
Corte [2] đã nghiên cứu và phát triển. Hiện nay, phương pháp chuẩn hóa k0 (k0-
INAA) đã được sử dụng rộng rãi trong các phòng phân tích của các nước có lò phản
ứng nghiên cứu. Có thể nói, phương pháp k0-INAA là một phương pháp thuận lợi
nhất trong phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân. Vì trong phương
pháp này không phải dùng các mẫu chuẩn đa nguyên tố, nó chỉ cần biết các thông
số đặc trưng thông lượng nơtron tại kênh chiếu mẫu; như tỷ số nơtron nhiệt trên
nơtron trên nhiệt f, hệ số lệch phổ 1/E của nơtron trên nhiệt α. Chính vì vậy, ảnh
hưởng của các thông số này lên kết quả phân tích cần phải được nghiên cứu một
cách chi tiết. Một trong những công trình nghiên cứu về vấn đề này khá đầy đủ và
chi tiết là công trình J. op De BeeK [6]. Trong đó J. op De Beek đã sử dụng phương
pháp gần đúng để tính tích phân cộng hưởng Q0(α) và dựa trên biểu thức này để
đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron tại vị trí chiếu
mẫu lên kết quả phân tích. Tuy nhiên, theo đánh giá của chúng tôi, biểu thức gần
đúng mà J. op De Beek sử dụng chỉ áp dụng tốt cho các đồng vị có tích phân cộng
hưởng Q0 >5, còn các đồng vị có tích phân cộng hưởng Q0 <5 sẽ không đủ chính
xác. Chính vì vậy, trong công trình của J.op De Beek có một vài kết quả không
chính xác và cần phải xem xét. Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng một phương
pháp gần đúng tính Q0(α) chính xác hơn và áp dụng tốt cho tất cả các đồng vị trong
phân tích kích hoạt. Phương pháp gần đúng tính Q0(α) này đã được đưa ra trong
công trình[7]. Các kết quả luận văn hi vọng sẽ là cơ sở cho các nhà phân tích kích
hoạt dùng phương pháp k0-INAA áp dụng trong thực tế, đặc biệt trong đánh giá sai
số của kết quả phân tích.
Bản luận văn bao gồm bốn chương:
 Chương I: Tổng quan phương pháp phân tích kích hoạt nơtron
 Chương II : Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng
nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân
8
 Chương III : Một số kết quả đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng
thông lượng nơtron lên kết quả phân tích dùng phương pháp k0
 Chương IV: Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ
và đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết
quả phân tích kích hoạt theo phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De
Beek trong kênh 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò Thetis (Bỉ)
Cuối cùng là phần kết luận, nêu các kết quả chính, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa
thực tiễn của kết quả nghiên cứu.
9
Chương 1
TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON
1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron
Phương pháp phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích kích hoạt
định tính và định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các hạt nhân của
các nguyên tố có mặt trong mẫu bằng chùm hạt nơtron, hoặc các hạt tích điện
hoặc photon có năng lượng cao. Trong đó phương pháp phân tích kích hoạt
dùng nơtron được sử dụng rộng rãi nhất do thông lượng lớn và tiết diện kích
hoạt cao. Trong phương pháp này, cường độ bức xạ phát ra phụ thuộc vào số
hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt. Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỷ lệ với số
hạt nhân nguyên tử có trong mẫu; tức là hàm lượng của nguyên tố có trong
mẫu. Vì vậy dựa vào cường độ bức xạ của hạt nhân phát ra, hàm lượng của
nguyên tố có trong mẫu sẽ được xác định. Đây là một phương pháp có độ nhạy
rất cao.
Phương pháp phân tích này chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (không
dựa vào tính chất hóa học, không dựa vào tính chất phát xạ hay hấp thụ nguyên
tử), hạt cơ bản (nơtron) và sự phân rã hạt nhân phóng xạ. Ban đầu, phương
pháp được các nhà phân tích chú ý bởi tính tò mò hơn là tính hữu dụng của nó.
Tuy nhiên, với sự phát triển nguồn nơtron có thông lượng cao như lò phản ứng
hạt nhân, phương pháp phân tích này đã thể hiện tính hữu dụng của nó về độ
nhạy và độ chính xác cao, thời gian phân tích nhanh và không phải phá mẫu.
Từ đó nó đã được ứng dụng trong hầu hết các lĩnh vực trong đời sống.
1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron
Phương pháp phân tích kích hoạt ra đời do Geoge de Hevesy và Hilde Levi
vào năm 1936, đã được các nhà phân tích; đặc biệt các nhà vật lý hạt nhân và
hóa phóng xạ quan tâm đặc biệt, do tính ưu việt của nó.
10
Tuy nhiên, phương pháp này cũng phụ thuộc rất nhiều yếu tố, như thông
lượng nơtron và các thiết bị ghi nhận bức xạ của chúng. Ở đây, để làm sáng tỏ
điều này, chúng ta cũng có thể liệt kê các giai đoạn phát triển của phương pháp.
Giai đoạn đầu có thể nói là từ khi xuất hiện phương pháp 1936 cho đến
1944: trong giai đoạn này phương pháp có tính chất giới thiệu, phương pháp
phát triển rất chậm chạp và ít được sử dụng, do chỉ có nguồn nơtron thông
lượng thấp, các detector ghi nhận bức xạ và hệ thống ghi nhận điện tử quá thô
sơ. Các nguồn nơtron trong thời kỳ này là các nguồn nơtron đồng vị hoặc từ
máy phát nơtron nhưng thông lượng chỉ cỡ 105
n.cm-2
s-1
. Trong thời kỳ này
chưa có các đềtéctơ có độ phân giải tốt, nên phương pháp chủ yếu là phương
pháp tách hóa sau khi chiếu xạ và đo trên hệ ghi nhận bằng ống đếm Geiger-
Muller. Vì vậy, phương pháp chỉ áp dụng cho một vài đồng vị có tiết diện bắt
nơtron cao, hàm lượng lớn ở trong mẫu, nên độ nhạy thấp.
Giai đoạn thứ hai là từ 1944-1950, trong giai đoạn này xuất hiện lò phản
ứng hạt nhân, với thông lượng nơtron lên tới 1011
n.cm-2
s-1
, mở ra một bước
nhảy vọt trong phân tích kích hoạt về độ nhạy và số nguyên tố được phân tích.
Tuy nhiên, trong thời gian này vẫn chưa có các loại detector hiện đại, nên
phương pháp tách hóa vẫn là chủ yếu. Song cuối giai đoạn này xuất hiện một
số lò phản ứng, nên số lượng các công trình về phân tích kích hoạt xuất hiện
nhiều hơn và phương pháp phân tích này đã được công nhận rộng rãi như là
một phương pháp phân tích có độ nhạy và độ chính xác cao.
Giai đoạn 3: từ năm 1950 đến 1960, trong giai đoạn này xuất hiện detector
nhấp nháy NaI(Tl) và máy phân tích biên độ đa kênh (MCA) đã đóng góp rất
lớn trong sự phát triển của phân tích kích hoạt. Detector nhấp nháy NaI(Tl)
mặc dù có độ phân giải thấp cỡ 50 keV ở vùng năng lượng 1000 keV, nhưng đã
đóng góp rất lớn vào sự hình thành một phương pháp phân tích kích hoạt không
cần tách hóa; đó là phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA).
Giai đoạn 4: từ năm 1960 đến 1970, vấn đề độ phân giải đã được giải
quyết nhờ chế tạo thành công các loại đềtéctơ bán dẫn như Ge(Li) và GeHP.
11
Với những detecctor loại này, độ phân giải có thể 1-3 keV ở vùng 1000 keV,
nên việc tách các đỉnh chồng chập là rất rõ ràng. Phân tích kích hoạt trong giai
đoạn này đã được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực; như ứng dụng trong khoa học
kỹ thuật, y học, thăm dò địa chất và công nghiệp.
Giai đoạn 5: từ năm 1970 đến 1991, giai đoạn này có thể nói là những
năm bước đầu cho sự phát triển và ứng dụng phương pháp INAA cực thịnh.
Cũng trong giai đoạn này, các phương pháp chuẩn hóa ra đời; đặc biệt là
phương pháp chuẩn hóa k0. Năm 1975, A. Simonits đã đưa ra phương pháp
chuẩn hóa k0 và sau đó đã được nhóm phân tích kích hoạt của F. De Corte phát
triển và hoàn thiện. Phương pháp INAA trong giai đoạn này được sử dụng rầm
rộ trong các phòng phân tích bên cạnh lò phản ứng nghiên cứu và đã được áp
dụng trong hầu hết các lĩnh vực khoa học đời sống với độ tin cậy và độ chính
xác cao. Nó phát hiện hầu hết các nguyên tố hiện diện trong mẫu phân tích, đặc
biệt trong lĩnh vực phân tích các nguyên tố vết
Giai đoạn 6: từ năm 1991 đến nay. Trong giai đoạn này, hầu hết các lò
phản ứng hạt nhân nghiên cứu đều ứng dụng phương pháp INAA để phân tích
nhiều loại mẫu khác nhau, đặc biệt triển khai phương pháp chuẩn hóa k0 trong
các phòng phân tích. Ưu điểm của phương pháp k0 là cho phép phân tích đa
nguyên tố trong mẫu mà không dùng mẫu chuẩn, nó cho phép xử lý, tính toán
hàm lượng nguyên tố một cách tự động. Một số phần mềm ứng dụng xử lý phổ
tự động cho phương pháp này đã được ra đời và đang được sử dụng trong các
phòng phân tích kích hoạt trên thế giới, như phần mềm k0-IAEA, phần mềm
Kayzero for Window.
Vậy sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt trong tương lai sẽ là gì?
Trong bài báo mang tiêu đề” Opportunnities for innovation in neutron
activation analysis” [5] .Tác giả này đã khẳng định với sự phát triển của khoa
học và kỹ thuật cơ hội phát triển của phân tích kích hoạt sẽ phát triển theo xu
hướng làm tăng độ nhạy của phương pháp. Cụ thể tác giả đưa ra một số hướng
phát triển như: phân tích từng phần của mẫu lớn; dùng tính toán Monte Carlo
12
thay thế cho các mẫu chuẩn; dùng các detector tinh thể nhấp nháy có độ phân
giải cao như LaBr3 hay CeBr3. và các kỹ thuật giải cuộn (deconvolution
techniques) để tăng độ nhạy của phép phân tích.
1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt
Như đã biết, cơ sở của phân tích kích hoạt là dựa vào phản ứng hạt nhân của
các đồng vị bia với nơtron từ lò phản ứng hạt nhân. Trong phương trình 1.1 là mô tả
tổng quát của phương pháp phân tích kích hoạt đối với một hạt nhân cho trước.
Phản ứng hạt nhân thường sử dụng nhất là phản ứng (n,γ) với một hạt nhân X (nhân
bia) hấp thụ một nơtron sẽ tạo ra một nhân phóng xạ có cùng số Z, nhưng khối
lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát gamma tức thời:
A 1 A 1
z 0 zX n X+
+ → + γ (1.1)
Dựa vào năng lượng và cường độ của bức xạ đặc trưng của hạt nhân A+1
X
xác định được hàm lượng của nguyên tố X trong mẫu. Phương trình cơ bản trong
phân tích kích hoạt theo qui ước HOGDAHL là:
p
m
th th 0 e epi
A p
N
t
SDCWR G G I( )
N
A
= φ σ + φ α=
θε γ
(1.2)
Trong đó :
p A
th th 0 e epi 0 p
m
N N W
[G G I ( )]S.D.C. .
t A
θ
= φ σ + φ α γ ε (1.3)
Khi đó hàm lượng của nguyên tố phân tích (kí hiệu a) ρ a được tính:
13
p
am
a a
A a a th,a th 0,a e,a epi 0,a p,a
N
At 1 1
( )
S.D.C N [G G I ( )]
ρ =
θ γ φ σ + φ α ε
(1.4)
Trong đó các ký hiệu trong các biểu thứ (1.2) đến (1.4) là:
NA: Hằng số Avogadro;
M : Khối lượng nguyên tử;
θ : Độ phổ cập đồng vị;
σ0 : Tiết diện phản ứng (n,γ) với nơtron có vận tốc 2200 ms-1
;
γ : Cường độ phát gamma tuyệt đối;
Np : Diện tích đỉnh phổ gamma cần xác định;
W : Trọng lượng mẫu tính bằng gram;
S = 1- exp(-λtc); tc - thời gian chiếu xạ, λ - hằng số phân rã;
D = exp(-λtd); td - thời gian đợi;
C = [1-exp(-λtm)]/λtm; tm - thời gian đo;
Gth: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệt
Ge: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron trên nhiệt
εp : Hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng cần phân tích.
I0(α) - Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E của thông lượng
nơtron trên nhiệt;
φth: Thông lượng nơtron nhiệt
φepi: Thông lượng nơtron trên nhiệt( nơtron cộng hưởng)
1.4 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt:
Trong phần này, trình bày tóm tắt các phương pháp chuẩn hóa hay sử dụng
trong phân tích kích hoạt; đó là phương pháp tuyệt đối, phương pháp tương đối ,
phương pháp chuẩn đơn và phương pháp chuẩn hóa k0.
14
1.4.1 Phương pháp tuyệt đối:
Từ phương trình kích hoạt, hàm lượng của một nguyên tố cần phân tích được
viết như sau:
(1.5)
Trong đó ký hiệu (*) là của nguyên tố làm mônitơ; f hệ số nơtron nhiệt trên
nơtron trên nhiệt; Q0(α) = I0(α)/σ0. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực
nghiệm thì rất đơn giản. Nhược điểm của phương phương pháp là cần phải biết
chính xác các số liệu hạt nhân của các nguyên tố; đặc biệt độ chính xác về tiết diện.
các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo. Tuy nhiên,
chúng có độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số trong phép phân tích
1.4.2 Phương pháp tương đối:
Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, một mẫu chuẩn (kí hiệu s) đã biết
chính xác hàm lượng, chiếu kèm với mẫu phân tích. Tất cả mẫu đã chiếu xạ được đo
trong cùng một điều kiện. Như vậy tất cả các thông số hạt nhân và điều kiện chiếu
xạ được loại trừ. Khi đó hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết:
/
/
w
p c
x
p c
s
N t
DCW
N t
DC
ρ
 
 
 
=
 
 
 
(1.6)
Hạn chế lớn nhất trong phương pháp này là mẫu phân tích và mẫu chuẩn
phải tương đối giống nhau về thành phần. Thông thường các mẫu chuẩn có độ chính
xác cao lại rất đắt, nên chi phí rất tốn kém cho mẫu chuẩn.
1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn:
Phương pháp chuẩn đơn dựa trên việc gộp các thông số hạt nhân và các điều
kiện chiếu, đo vào một hệ số k. Phương pháp này được đề xuất bởi F. Girardi và
cộng sự [9], trong đó k được viết:
** * * * * *
0 0
* *
0 0
/
. . ( )
. . .
. . ( )
+
=
+
p c
pth e
sp th e p
N t
M G f G QSDCW
A M G f G Q
εθ γ σ α
ρ
θγσ α ε
15
*
0 0
* * * * * * *
0 0
. . ( )
. .
. . ( )
pth e
th e p
M G f G Q
k
M G f G Q
εθγσ α
θ γ σ α ε
+
=
+
(1.7)
Với (*) là ký hiệu cho nguyên tố làm chuẩn, thường nguyên tố làm chuẩn
này được lựa chọn những hạt nhân có số liệu hạt nhân đủ chính xác ; chẳng hạn như
Au. Với phương pháp này hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết:
*
/
1
.
p c
sp
N t
SDCW
A k
ρ = (1.8)
Với phương pháp chuẩn đơn nguyên tố, việc áp dụng để phân tích đa nguyên
tố trở nên dễ dàng hơn. Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi độ chính xác của hệ số
k; hệ số k này lại phụ thuộc vào số liệu hạt nhân và dạng phổ nơtron tại từng vị trí
chiếu xạ và hiệu suất của detector. Nên hệ số k từng phòng phân tích và từng vị trí
chiếu xạ là khác nhau. Nên mỗi một vị trí chiếu xạ, mỗi một hệ đo lại có những bộ
số liệu khác nhau.
1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k0
Để phương pháp chuẩn đơn có thể sử dụng linh hoạt hơn khi thay đổi các
điều kiện chiếu xạ, A. Simonits [4] đã đề nghị dùng hệ số k0 xác định bằng thực
nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt nhân độc lập với phổ nơtron và cấu hình
detector, nghĩa là:
0,
0,
0,
( ) c s s s
c
s c c c
M
k s
M
γ θ σ
γ θ σ
= (1.9)
Hệ số k0,c(s) của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm tại nhiều
lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu như THETIS (Gent, Bỉ), WWR-M (Budapest,
Hunggary), v,v…, và đã cho thành bảng trong các tài liệu [10,11] và được xem như
thông số hạt nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn nơtron nào.Trong phương pháp này,
hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết:
,, , 0,
, 0, , , 0, ,
/
. . ( )1
. . .
( ) . . ( )
p c
p mth m e m ma
sp m m th a e a a p a
N t
SDCW G f G Q
A k a G f G Q
εα
ρ
α ε
 
 
+ 
=
+
(1.10)
16
Ở đây, chúng ta thấy tất cả các thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ (φth, f và
α) và hình học đo được tách ra khỏi hệ số k. Như vậy hệ số k0 thực nghiệm ở bất
kỳ lò nào, hoặc bất kỳ vị trí chiếu mẫu nào đều có thể sử dụng được. Trong tất cả
các thực nghiệm xác định hệ số k0, người ta thường chọn Au làm nguyên tố
comparator, vì các hằng số hạt nhân của Au rất chính xác. Hệ số k0, hiện nay trong
các tài liệu có độ chính xác cỡ 1%. Chính vì vậy, phương pháp k0 hiện nay được sử
dụng nhiều và nó cũng chứng tỏ là một phương pháp rất linh hoạt.
17
Chương 2.
PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG
THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ
CỦA LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN
2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf, nơtron trên nhiệt φepi
và nơtron nhiệt φth
Vùng nơtron có năng lượng nhỏ hơn 0,5eV gọi là vùng nơtron nhiệt. Vùng
nơtron đang trong quá trình làm chậm và có năng lượng khoảng 0,5eV<En<0,5MeV
gọi là vùng nơtron trên nhiệt hay vùng cộng hưởng. Vùng nơtron có năng lượng En
>0,5eV gọi là vùng nơtron nhanh. Trong quá trình làm chậm nơtron nhanh chuyển
thành nơtron trên nhiệt và nơtron nhiệt. Tuy nhiên trong quá trình phân hạch vẫn
tiếp diễn trong lò phản ứng nên trong lò phản ứng luôn luôn tồn tại nơtron nhanh,
nơtron trên nhiệt, nơtron nhiệt. Khoảng 99% nơtron sinh ra do phản ứng phân hạch
hạt nhân trong lò phản ứng là các nơtron nhanh.
Trong phân tích kích hoạt, chúng ta cần phải biết giá trị tuyệt đối các đặc
trưng thông lượng nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt, nơtron nhiệt và phân bố của
chúng trong kênh chiếu xạ, vì nó liên quan đến độ nhạy, độ chính xác của kết quả
phân tích. Hơn nữa, các thông tin về tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron nhanh hoặc
nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt là rất cần thiết để lựa chọn điều kiện chiếu xạ tối
ưu hoặc hiệu chỉnh ảnh hưởng của chúng. Xác định thông lượng nơtron trong lò
phản ứng, nhìn chung có thể dùng phương pháp tính toán hoặc thực nghiệm.
Trong thực nghiệm, để xác định thông lượng nơtron thường sử dụng phương
pháp kích hoạt các lá dò mỏng, nhằm tránh hiện tượng tự che chắn và nhiễu loạn
trường nơtron xung quanh mẫu chiếu xạ. Thông thường, các nguyên tố dùng kích
hoạt để xác định thông lượng nơtron phải có số liệu hạt nhân chính xác như độ phổ
cập, hiệu suất phát gamma, tiết diện phản ứng, v.v... . Trong [12] đã sử dụng các lá
dò sắt mỏng ( 0,95 cm đường kính và 0,0028 cm độ dày) với phản ứng 58
Fe(n,γ)59
Fe
để xác định thông lượng nơtron nhiệt (Eγ =1,292 MeV dùng để tính toán). Dùng lá
dò Fe chúng ta có thể đồng thời xác định được thông lượng nơtron nhanh theo phản
ứng 54
Fe(n,p)54
Mn và đo cường độ đỉnh năng lượng gamma Eγ = 0,835 MeV của
18
54
Mn để xác định giá trị thông lượng. Do cả hai đồng vị có thời gian bán hủy dài,
nên có thể đo bất cứ thời gian nào sau khi chiếu xạ.
Trong [13,14,15,16] và rất nhiều tác giả khác đã sử dụng lá dò Cu, Co, Au,
v.v... để xác định giá trị thông lượng. Nhóm tác giả ở Viện KFKI (Hunggari) cũng
đã dùng các lá dò Fe, Al-Au, Al-Co, Nb, v.v... để xác định thông lượng nơtron nhiệt
và nơtron trên nhiệt; các lá dò Fe, Cu, Ti, Nb, Zr, v.v... dùng các phản ứng ngưỡng
để xác định thông lượng nơtron nhanh. Tại viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt, nhóm
nghiên cứu của lò phản ứng cũng đã dùng lá dò đa nguyên tố Au, Mn, W, Mo, Ni
để xác định một vài thông số đặc trưng thông lượng nơtron và phân bố thông lượng
nơtron trong một số kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Các lá dò đa
thành phần thường được sản xuất nhằm mục đích đo đặc trưng phổ nơtron, nó thỏa
mãn các điều kiện về tính đồng nhất, không bị ăn mòn trong điều kiện nhiệt độ vùng
hoạt, sơ đồ phân rã hạt nhân tương đối đơn giản, thời gian sống tương đối ngắn phù
hợp với điều kiện thực nghiệm và đáp ứng trong một dải rộng năng lượng của phổ
nơtron.
Kỹ thuật dùng để xác định thông lượng nơtron là như sau: các lá dò được
chiếu xạ trong một khoảng thời gian tc và sau đó được đưa ra khỏi vị trí chiếu xạ và
được để rã trong một khoảng thời gian td, sau đó được đo trên hệ phổ kế với hiệu
suất tuyệt đối của detector đã biết. Dựa vào các thông số hạt nhân, hiệu suất ghi của
detector, thời gian chiếu, đợi và thời gian đo, cũng như khối lượng lá dò và số đếm
của hoạt độ; từ phương trình kích hoạt cơ bản có thể xác định được thông lượng
nơtron.
2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt thφ và thông lượng nơtron cộng
hưởng epiφ
Thông lượng nơtron nhiệt được xác định bởi phương pháp đo hoạt độ tuyệt
đối khi chiếu xạ các lá dò có tiết diện trong vùng nơtron nhiệt tuân theo quy luật 1/v
với tiết diện kích hoạt biết chính xác. Ví dụ:
59
Co: 0σ = 37,2 barn; 60
Co: λ = 4,168 10-9
s-1
197
Au: 0σ = 98,8 barn; 198
Au: λ = 2,98 10-6
s-1
Tỷ số phản ứng trong trường hợp chiếu không bọc cadmium sẽ được tính:
th epi th 0 epiR R R I= + = φ σ + φ
19
Trong đó: Rth và Repi là tỷ số phản ứng của nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt;
thφ và epiφ là thông lượng nơtron nhiệt và thông lượng nơtron cộng hưởng; 0σ tiết
diện kích hoạt của nơtron với v=2200 m/s; λ là hằng số phân rã; I tích phân cộng
hưởng của nơtron trên nhiệt;
Nếu biết thời gian chiếu xạ tc, thời gian để rã td và số hạt nhân bia N thì tỷ số
phân rã trong một giây D sẽ được tính:
)exp()]exp(1[ dc ttNRD λλ −−−=
Nếu lá dò được chiếu có bọc cadmium thì lúc đó chỉ có thành phần hoạt độ
do nơtron cộng hưởng epi epiR I= φ , còn phần nơtron nhiệt bị cadmium hấp thụ
0σφththR = = 0.
e epi c dD N I[1 exp( t )]exp( t )= φ − −λ −λ (2.1)
Khi đó phần kích hoạt do nơtron nhiệt sẽ là:
)exp()]exp(1[0 dctheth ttNDDD λλσφ −−−=−= (2.2)
Như vậy, xác định hoạt độ riêng trong trường hợp chiếu bọc và không bọc
cadmium, biết 0σ , I, N,λ , tc, td có thể xác định được epiφ và thφ từ phương trình
(2.1) và (2.2).
2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh fφ
Thông lượng nơtron nhanh trong vùng năng lượng trên 1 MeV được xác định
thông qua các phản ứng ngưỡng. Các phản ứng ngưỡng có thể được sử dụng là
(n,p), (n,α), (n,f), (n,2n), hoặc (n,n'). Tỷ số phản ứng đối với phản ứng ngưỡng là
00 σφσφ == ffR ; trong đó φ là thông lượng phân hạch tương đương và 0σ là tiết
diện trung bình trong phổ phân hạch. Hoạt độ tuyệt đối Df với thời gian chiếu tc và
thời gian để rã td sẽ là :
)exp()]exp(1[0 dcff ttND λλφσ −−−= (2.3)
20
Cũng như trong trường hợp thông lượng nơtron nhiệt và nơtron cộng hưởng,
biết N, 0σ ,λ , tc, td từ phương trình (2.3) ta xác định được fφ
2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông
lượng nơtron trên nhiệt.
Tỷ số cadmium Rcd của một đồng vị trong một kênh chiếu xạ được xác định
theo biểu thức:
th 0 epi
cd
epi
I
R
I
φ σ + φ
=
φ
Hoaït ñoäcuûa ñoàng vò khoâng boïc cadmium
Hoaït ñoäcuûa ñoàng vò coùboïc cadmium
(2.4)
Như vậy, từ biểu thức (2.1) và (2.2) có thể xác định tỷ số f = th epi/φ φ hoặc nếu biết
tỷ số cadmium Rcd thì tỷ số f có thể xác định:
0
)1(
σ
I
Rf cd −= (2.5)
Một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong lò phản ứng nghiên cứu
cũng có thể xác định được bằng phương pháp tính toán thuần túy. Phương pháp hay
được sử dụng là phương pháp Monte Carlo; đặc biệt là sử dụng chương trình
MCNP (Monte Carlo N-Particle Transport Code System).Các kết quả tính toán chỉ
ra phù hợp rất tốt với kết quả thực nghiệm.
2.2 Các phương pháp xác định hệ số α
Năm 1975, nhóm tác giả A. Simonits, F. De Corte và J. Hoste đã đề nghị một
phương pháp phân tích dùng hệ số k0 trong phân tích kích hoạt trên lò phản ứng
[17,18,19], và từ đó phương pháp đã được ứng dụng rất phổ biến trong phân tích
kích hoạt. Nội dung chính trong phương pháp k0 là sử dụng biến đổi Hogdahl [16],
và hàm lượng của nguyên tố phân tích được tính từ phương trình cơ bản sau:
21
p
p
mp
mp
Qf
Qf
k
SDCw
tN
SDCW
tN
ppm
ε
ε
α
α
ρ
*
0
*
0
0
*
)(
)(1
/
/
)(
+
+






= (2.6)
Với k0 được định nghĩa là:
**
0
*
0
*
0
0
...
...
γσθ
γσθ
M
M
k = (2.7)
Hệ số k0 có thể xác định bằng thực nghiệm. Phản ứng AunAu 198197
),( γ (Eγ =
411.8 keV) thường được sử dụng trong trường hợp này. Ký hiệu (*) trong biểu thức
là nguyên tố làm comparator.
M : Khối lượng nguyên tử;
θ : Độ phổ cập đồng vị;
σ0 : Tiết diện phản ứng (n,γ) với nơtron có vận tốc 2200 ms-1
;
γ : Cường độ phát gamma tuyệt đối;
Np : Diện tích đỉnh phổ gamma cần xác định;
W : Trọng lượng mẫu tính bằng gram;
w*
: Trọng lượng mẫu làm comparator tính bằng microgam;
S = 1- exp(-λtc); tc - thời gian chiếu xạ, λ - hằng số phân rã;
D = exp(-λtd); td - thời gian đợi;
C = [1-exp(-λtm)]/λtm; tm - thời gian đo;
f : Tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt;
εp : Hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng cần phân tích.
Q0(α) = I0(α)/ σ0 ; I0(α) - Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ
1/E của thông lượng nơtron trên nhiệt.
Chúng ta biết rằng, hệ số α (hệ lệch phổ 1/E trong vùng nơtron trên nhiệt)
trong các vị trí chiếu xạ là rất quan trọng đối với độ chính xác trong phân tích kích
hoạt dùng các phương pháp comparator. Mặc dù, hệ số này là rất nhỏ nhưng ảnh
hưởng rất rõ đến tích phân cộng hưởng và như vậy, ảnh hưởng đến độ chính xác
trong biểu thức tính hàm lượng của nguyên tố. Có ba phương pháp thực nghiệm xác
định hệ số α [14,15] là:
- Phương pháp bọc cadmium
22
- Phương pháp tỷ số cadmium
- Phương pháp chiếu trần ba đồng vị
Lần lượt chúng ta sẽ xem xét cụ thể ba phương pháp thực nghiệm này. Trước
hết, chúng ta xem xét cơ sở lý thuyết xác định hệ số α trong các kênh chiếu xạ của
lò phản ứng. Như đã biết, trong điều kiện lý tưởng, thông lượng nơtron trên nhiệt
trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng là tỷ lệ nghịch với năng lượng:
epi epi
1
(E)
E
φ =φ (2.8)
Trong đó, epiφ là một hằng số độc lập với năng lượng. Do đó, tích phân cộng
hưởng được xác định theo biểu thức:
∫
∞
=
CdE
E
dEE
I
)(
0
σ
(2.9)
Với CdE là năng lượng cắt cadmium hiệu dụng ( CdE = 0,55eV) đối với các
đồng vị có tiết diện kích hoạt trong phản ứng (n,γ) tỷ lệ với 1/v ( vv /1~)(σ ) tới
vùng năng lượng 1-2 eV. Tuy nhiên, trong thực tế phổ nơtron trong các kênh chiếu
xạ sẽ bị lệch khỏi quy luật này và gần đúng bởi quy luật :
epi epi 1
1
(E)
E +α
φ =φ (2.10)
Trong đó α không phụ thuộc vào năng lượng, có thể âm hoặc dương tùy
thuộc vào cấu hình lò phản ứng (vật liệu làm chậm, hình học vị trí chiếu xạ, v,v...),
và như vậy, tích phân cộng hưởng trong điều kiện này sẽ được viết:
∫
∞
+
=
CdE
E
dEE
I α
σ
α 10
)(
)( (2.11)
Tích phân cộng hưởng I0(α) sẽ được dùng trong tính toán hàm lượng của
nguyên tố được kích hoạt trong kênh chiếu xạ nào đó (tại đó có giá trị α) mà không
23
phải I0. Tuy nhiên, trong các tài liệu chỉ cho giá trị I0 mà không phải I0(α). Liên
quan giữa I0 và I0(α) trong đơn vị năng lượng eV được cho bởi biểu thức:
)
)12(
0426,0
)(
0426,00
()(0 α
α
σ
α
σ
α
CdErE
I
I
+
+
−
= (2.12)
Trong đó 0σ là tiết diện nơtron với vận tốc 2200 m.s-1
, rE là năng lượng
cộng hưởng trung bình (eV) và chú ý, trong công thức (2.12) giá trị 0,426 =
2(E0/ECd)1/2
với E0 = 0,025 eV và ECd = 0,55eV.
2.2.1 Xác định hệ số α bằng phương pháp bọc cadmium
Phương pháp bọc cadmium dựa trên việc chiếu nhiều monitor khác nhau có
bọc cadmium. Phương pháp đã được mô tả bởi Schumann và Albert [20]. Thông
lượng nơtron trong vùng trên nhiệt trong đơn vị eV được viết như sau:
epi epi(E)E E−α
φ =φ (2.13)
Như vậy, khi vẽ epiLog (E)Eφ theo LogE thì độ dốc của đường thẳng sẽ là -α.
Các giá trị riêng biệt epiLog (E)Eφ được xác định từ việc chiếu xạ có bọc cadmium
các monitor có các năng lượng cộng hưởng Er khác nhau. đối với mỗi monitor sẽ
có:
epi r r epi r(E )E E −α
φ =φ = 0
epi r
0
I ( )
E
I ( )
−αα
φ
α
(2.14)
Schumann và Albert đã chứng minh rằng 00
1
)( IEIE rr =
+
αα
và như vậy:
0
0 )(
I
I
Er
αα
=
−
(2.15)
Từ đó công thức (2.13) có thể viết:
24
epi 0
epi
0
I ( )
(E)E
I
φ α
φ = (2.16)
Hoặc epi
epi
0
R
(E)E
I
φ = (2.17)
Trong đó Repi là tốc độ phản ứng đối với nơtron trên nhiệt, và nó được xác định:
epi
epi
A p
A M
R
Nθ γε
= (2.18)
với p
epi
A
A
wSDC
=
Trong đó: Ap - Hoạt độ trung bình đo được ở đỉnh năng lượng xác định = Np/tm;
Np số đếm trong đỉnh xác định với thời gian đo tm.
Như vậy trong thực tế, phương pháp này là chiếu xạ một tập hợp các monitor
cộng hưởng được lựa chọn thích hợp và sau đó vẽ logRepi/I0 theo logEr, kết quả hệ
số góc của đường thẳng là giá trị -α. Trong phương pháp này, độ chính xác sẽ phụ
thuộc vào việc lựa chọn các monitor cộng hưởng thích hợp. Các monitor mà
Schumann và Albert đã lựa chọn là In, Au, Sm, W, Mo, Zn. Các số liệu hạt nhân và
các đồng vị sử dụng để xác định α được đưa ra trong bảng 2.1.
Nếu chúng ta đưa ra giá trị năng lượng cộng hưởng trung bình như Ryves đã
đưa ra trong [21] thì biểu thức (2.14) có thể viết theo rE như sau:
epi 0
epi r r epi r r
0
I ( )
(E )E E E
I ( )
−α −αφ α
φ =φ =
α
(2.19)
Thế biểu thức (2.12) vào biểu thức (2.19) và thay epi 0I ( )φ α bởi Repi sẽ có:
epi
epi r r
r 0
0 0
Cd
R
(E )E
(E ) 0,426
I 0,426
(2 1)E
α
−α
φ =
σ
− σ +
α +
(2.20)
25
Bảng 2.1 Các số liệu hạt nhân của các monitor α
Lá
dò
Dạng
mẫu
Đồng
vị bia
Đồng
vị tạo
thành
T1/2
Er
chính
eV
rE
(eV)
σ0
barn
I0
barn
Q0
=
I0/σ
0
In
Au
Sm
W
Mo
Zr
0,1% dây
0,5%
0,05%
0,5%
0,025mm
lá dò
0,127mm
lá dò
115
In
197
Au
152
Sm
186
W
98
Mo
96
Zr
94
Zr
116m
In
198
Au
153
Sm
187
W
99
Mo
97
Zr
95
Zr
54,2m
2,7d
46,5h
23,9h
66h
16,9h
64d
1,46
4,9
8,05
18,84
12,1
467,4
302
2263
5800
1,51
5,47
8,33
19,5
211
340
4520
161
98,8
206
38
0,13
0,020
0,052
2600
1550
2900
500
6,6
5,0
0,300
16,1
15,7
14,1
13,8
53,8
250
5,77
Biểu thức (2.20) giờ thay thế cho biểu thức (1.17) để tính epi r r(E )Eφ . Do phía
phải của biểu thức (2.20) là các giá trị thực nghiệm phụ thuộc vào α nên phải dùng
phương pháp lặp. Tức là, trong gần đúng thứ nhất tính biểu thức (2.20) đối với α =
0 và đường thẳng của đồ thị có hệ số góc là α1 sau đó giá trị α1 thay vào (2.20) để
tính tiếp cho gần đúng lần thứ hai, và cứ tiếp tục như thế cho đến giá trị α có giá trị
thích hợp. Giá trị rE có thể được tính từ biểu thức sau [26]:
∑
∑
Γ
Γ
=
i ir
ii
i ir
irii
r
E
E
E
E
,
,
,
,, ln
ln
γ
γ
σ
σ
(2.21)
Trong đó:
i - cộng hưởng thứ i; σ -tiết diện bắt tổng cộng ở đỉnh cực đại của năng
lượng Er; γΓ - độ rộng bắt bức xạ;
Các giá trị rE của các đồng vị quan tâm được đưa ra trong bảng 2.1. L.
Moens và các cộng sự đã tính toán cho 96 đồng vị hay được sử dụng trong phân tích
kích hoạt dùng comparator đã được trình bày trong báo cáo [23].
2.2.2 Phương pháp dùng tỷ số cadmium
Phương pháp nguyên thủy do Ryves trình bày dựa trên biểu thức viết trong
biến đổi Westcott [24,25]:
26
20
2/10
02
10
2/10
01
]/'),('))(
12
2
[(
]/'),('))(
12
2
[(
)2/1(
σα
α
σ
σα
α
σ
α
α
IGhFGW
E
Eg
IGhFGW
E
Eg
rr
Cd
rr
Cd
+−
+
+−
+
=Ω
+
+
(2.22)
Trong đó: W' - hệ số hiệu chỉnh cho phần không tuân theo quy luật 1/v vùng bên
dưới ECd; Gr - hệ số tự che chắn đối với nơtron trên nhiệt; F - Hệ số truyền nơtron
trên nhiệt đối với phin lọc Cd; h( rG,α ) = α
)( 0
rE
E
; I' - tích phân cộng hưởng rút gọn;
g - hệ số WESTCOTT; )2/1(Ω - tỷ số tốc độ phản ứng nơtron trên nhiệt đối với
monitor 1 và 2;
222
2)2(,
111
1)1(,
)2/1(
ApAN
MespA
ApAN
MespA
εγθ
εγθ
=Ω (2.23)
Phương pháp nguyên thủy, người ta dùng hai đồng vị 56
Mn, 198
Au. Vế phải
của biểu thức (2.22) là phụ thuộc vào α và dự đoán α từ )2/1(Ω trong chiếu bọc
cadmium. Hiển nhiên là phương pháp có thể áp dụng cho những đồng vị khác với
các thông số hạt nhân biết chính xác. Tuy nhiên, do chỉ sử dụng hai đồng vị nên độ
chính xác của việc xác định α phụ thuộc vào độ chính xác của các số liệu hạt nhân
được sử dụng trong biểu thức (2.22). Đặc biệt là các số liệu σ0 và γ, vì trong rất
nhiều trường hợp các số liệu này đưa ra trong nhiều tài liệu khác nhau rất lớn [26].
Tuy nhiên, để loại bỏ sai số do số liệu hạt nhân trong phương pháp này chúng ta có
thể dùng tỷ số cadmium RCd. Biểu thức (2.23) có thể chuyển thành:
02
01
02222
2)2(,
01111
1)1(,
)2/1(
σ
σ
φσεγθ
φσεγθ
thApA
esp
thApA
esp
N
MA
N
MA
=Ω (2.24)
Trong đó φth là thông lượng nơtron nhiệt, và:
27
espsp
thpA
AA
M
N
,
0
−=
φσγεθ
(2.25)
Asp và Asp,e là hoạt độ riêng trong chiếu không bọc cadmium và có bọc cadmium
tương ứng. Từ định nghĩa về tỷ số cadmium chúng ta có:
esp
sp
Cd
A
A
R
,
= (2.26)
Từ biểu thức (1.23) chúng ta có thể viết lại thành:
2,0
1,0
1
2
)1(
)1(
)2/1(
σ
σ
−
−
=Ω
Cd
Cd
R
R
(2.27)
Kết hợp biểu thức (2.27) với biểu thức (2.22), thế I'/σ0 = I0/σ0 -0,426 và bỏ
qua các hệ số hiệu chỉnh ; tức là lựa chọn các đồng vị tuân theo 1/v đến vùng 1- 2
eV (lúc đó g=1, W'=0), dùng các lá dò mỏng hoặc dạng dung dịch thì Gr =1 và bỏ
qua sự che chắn nơtron trên nhiệt của phin lọc cadmium F=1, thì chúng ta có thể
viết:
α
α
α
σ
α
α
α
σ
−
+
+−−
−
+
+−−
=
−
−
CdE
rE
I
CdE
rE
I
CdR
CdR
)12(
426,0
)2,](426,02)
0
0[(
)12(
426,0
)1,](426,01)
0
0[(
1)1(
2)1( (2.28)
Từ biểu thức (2.28), α có thể xác định sau khi đo tỷ số cadmium đối với hai
đồng vị thích hợp mà không cần sử dụng các số liệu hạt nhân tuyệt đối và không
cần biết hiệu suất ghi của detector. Biểu thức (2.28) cũng có thể rút ra từ :
28
1
0
0
2
0
0
1
2
)
)(
/(
)
)(
/(
)1(
)1(
σ
α
φ
φ
σ
α
φ
φ
I
I
R
R
epi
th
epi
th
Cd
Cd
=
−
−
Sau khi thay I0(α) bằng biểu thức (2.12) ta sẽ nhận được biểu thức (2.28).
2.2.3 Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium)
Khi chiếu không bọc cadmium đồng thời 3 đồng vị thích hợp (ký hiệu là 1, 2,
3) mà đối với những đồng vị này có σ(v) ~ 1/v tới vùng 1-2 eV, và tiến hành đo
chúng trên detector bán dẫn với hiệu suất ghi đã biết, thì tỷ số φth/φepi viết trong qui
ước HOGDAHL sẽ là:
2 1 1 p1 01 sp,10 0
1 2 2 p2 02 0 sp,2 0th 1 2
sp,1 2 1 1 p1 01epi
sp,2 1 2 2 p2 02
M AI ( ) I ( )
M A
A M
A M
θ γ ε σ    α α
−   
θ γ ε σ σ σφ    
=
θ γ ε σφ
−
θ γ ε σ
(2.29)
Nếu chúng ta đưa vào biểu thức:
)2(,0
)1(,0
02221
01112
Au
Au
k
k
M
M
=
σγθ
σγθ
(2.30)
Trong đó:
AuAuAu
Au
Au
M
M
k
σγθ
θγσ0
,0 = (2.31)
Khi đó biểu thức (1.29) sẽ trở thành đơn giản như sau:
0,Au(1) p1 sp,10 0
0,Au(2) p2 0 sp,2 0th 1 2
sp,1 0,Au(1) p1epi
sp,2 0,Au(2) p2
k AI ( ) I ( )
k A
A k
A k
ε    α α
−   ε σ σφ    
=
εφ
−
ε
(2.32)
29
Các hệ số k0,Au được trình bày rất rõ trong các công trình [17,27,28,29], cho
độ chính xác rất cao, vì nó là hệ số tổng hợp các hằng số hạt nhân. Hiện nay hệ số
k0,Au đã được xác định với độ chính xác khoảng 1%, bỏ qua được sai số hệ thống do
sự không chính xác về các số liệu hạt nhân [27].
Biểu thức (2.32) cũng tương tự viết cho đồng vị 1 và 3, bằng cách thay 2 bởi
3 trong biểu thức (2.32). Chú ý, tỷ số φth/φepi là một hằng số đặc trưng cho thông
lượng nơtron nhiệt và trên nhiệt tại vị trí chiếu mẫu, nên chúng ta có biểu thức:
2
1
)2(,0
)1(,0
2,
1,
20
0
2,
1,
10
0
2
1
)2(,0
)1(,0 )()(
p
p
Au
Au
sp
sp
sp
sp
p
p
Au
Au
k
k
A
A
I
A
AI
k
k
ε
ε
σ
α
σ
α
ε
ε
−






−





=
=
3
1
)3(,0
)1(,0
3,
1,
30
0
3,
1,
10
0
3
1
)3(,0
)1(,0 )()(
p
p
Au
Au
sp
sp
sp
sp
p
p
Au
Au
k
k
A
A
I
A
AI
k
k
ε
ε
σ
α
σ
α
ε
ε
−






−





(2.33)
Thế I0(α)/σ0 từ biểu thức (2.12) vào (2.33) chúng ta sẽ có phương trình:
0
)('
)1(
)('
)1(
)('
)(
30
0
20
0
10
0
=





++





+−





−
σ
α
σ
α
σ
α I
b
I
a
I
ba (2.34)
Trong đó: α
σσ
α −
−=





))(426.0(
)('
0
0
0
0
ri
i
E
II
(2.35)
và
1.
1
1
2
)1(,0
)2(,0
2,
1,
−
=
p
p
Au
Au
sp
sp
k
k
A
A
a
ε
ε
1
1
1
3
)1(,0
)3(,0
3,
1,
−−
=
p
p
Au
Au
sp
sp
k
k
A
A
b
ε
ε
(2.36)
30
Như vậy, trong phương pháp này cần thiết phải chiếu 3 đồng vị thích hợp,
không cần bọc cadmium (thông thường hay sử dụng nhất là 197
Au, 94
Zr, 96
Zr),
nhưng cần phải biết các hệ số k0Au và hiệu suất ghi của detector. Khi đó, hệ số α có
thể được tính như sau:
- Tính các hệ số a,b theo biểu thức (2.36)
- Giải phương trình (2.34) bằng phương pháp lặp trên máy tính với
0
0
σ
I
và riE lấy từ các bảng số liệu hạt nhân.
Nhìn chung, trong thực nghiệm ba phương pháp này hay được sử dụng. Tuy
nhiên, cả ba phương pháp đều phải dùng phương pháp lặp chạy trên máy tính và độ
chính xác khi xác định hệ số α là khác nhau. Trong [27] cũng đã tiến hành kiểm tra
độ chính xác khi xác định hệ số α trong hai kênh chiếu xạ 11 và 15 của lò THETIS
cho thấy: phương pháp dùng tỷ số cadmium cho kết quả tốt hơn. Bảng 2.2 đưa ra
kết quả giá trị α được xác định bằng 3 phương pháp cùng với sai số của nó.
Bảng 2.2 Giá trị α trong kênh 11 và 15 của lò THETIS
Kênh
chiếu xạ
α ± s (%)
Phương pháp tỷ số
cadmium
Phương pháp bọc
cadmium
Phương pháp chiếu 3
đồng vị trần
11
15
0,027 ± 0,004 (16)
0,084 ± 0,006 (7)
0,032 ± 0,014 (44)
0,084 ± 0,010 (12)
0,042 ± 0,014 (33)
0,089 ± 0,017 (19)
Cả ba phương pháp cho giá trị α là phù hợp với nhau. Tuy nhiên, các tác giả
trong nhóm thực nghiệm này cũng thấy rằng phương pháp chiếu 3 đồng vị trần cho
giá trị α lớn hơn.
Như vậy, từ việc xác định thông lượng nơtron (thông lượng nơtron nhanh,
nơtron nhiệt, nơtron trên nhiệt) và hệ số α, chúng ta sẽ xác định được một số đặc
trưng khác như tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt (f), nơtron nhiệt trên nơtron
nhanh, tỷ số cadmium cho các đồng vị (RCd) hay nhiệt độ nơtron (T). Đó là những
đặc trưng rất quan trọng trong phân tích kích hoạt, đặc biệt trong phân tích kích hoạt
dùng phương pháp chuẩn hóa k0.
31
Chương 3.
MỘT SỐ KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC
THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON
TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ LÊN KẾT QUẢ PHÂN
TÍCH KÍCH HOẠT
3.1 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui
luật 1/E
Một trong những vấn đề liên quan chính trong phân tích kích hoạt dùng hệ số
k0 và các phương pháp comprator khác là sự phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt
không tuân theo quy luật 1/E, tức là phổ nơtron trên nhiệt bị lệch khỏi phổ lý tưởng.
Điều này sẽ ảnh hưởng đến phần kích hoạt nơtron trên nhiệt. Có rất nhiều nghiên
cứu nhằm hiệu chỉnh ảnh hưởng này với độ chính xác chấp nhận được. Tuy nhiên,
tất cả các nghiên cứu đều chấp nhận phương pháp của Ryves và các cộng sự [20,21]
là xem sự phân bố của thông lượng nơtron trên nhiệt tuân theo qui luật φepi ~ 1/E1+α
,
với α độc lập với E. Từ quan niệm này người ta đưa ra một thông số mới là năng
lượng cộng hưởng trung bình, mà trong gần đúng bậc nhất nó không phụ thuộc vào
α và được xác định bởi:
ir
i
i
i
i
r Ew
w
E ,ln
1
ln ∑
∑
= (đơn vị eV) (3.1)
Với wi = (gΓγ.Γn/Γ)i/E2
r,i , g là trọng số thống kê. Dựa trên sự gần đúng này, giá trị
tích phân cộng hưởng bây giờ có thể xác định như sau:
])55,0)(12/[(426,0)/()426,00(
0
)(0)(0
ααα
σ
α
α −++−==








rEQ
I
Q (3.2)
Như vậy, với quan niệm phổ lệch khỏi qui luật 1/E, một thông số nữa (ngoài
thông số α) cần phải biết là: hằng số hạt nhân rE . Giá trị rE có thể tính từ biểu thức
(3.1) với các số liệu về các thông số cộng hưởng. Trong các báo cáo của Ryves
[20,21] chỉ đưa ra các giá trị rE cho một vài đồng vị, Moens và các cộng sự trong
32
[23] đã tính toán cho một số phản ứng (n,γ) dựa trên các thông số cộng hưởng của
tài liệu BNL-325 xuất bản 1973 [30]. Ở trong hội nghị MTAA-7/1986 Jovanovic và
các cộng sự [31] đã tính toán cho 127 phản ứng (n,γ) dựa vào các giá trị cộng hưởng
chính xác hơn trong [32,33] và trong báo cáo này cũng bàn luận về độ chính xác của
kết quả tính toán.
Chúng ta cũng xem xét độ chính xác của quan niệm 1/E1+α
và rE . Mặc dù có
một số nghiên cứu về mặt lý thuyết [34,35], nhưng cũng cần xem xét nó từ quan
điểm thực tế. Dựa trên phương pháp tỷ số cadmium [15], F. De Corte và các cộng
sự đã nghiên cứu xác định hệ số lệch phổ 1/E trong 5 vị trí chiếu xạ của 3 lò phản
ứng với độ nhiệt hóa tương đối khác nhau: trong kênh MILA của lò WWR-M. kênh
14, 7 và16 của lò THETIS và R4V4 của lò DR-3. Từ thực nghiệm xác định hệ số α,
các giá trị Q0(α) trong các phản ứng (n,γ) của Zr khi có và không hiệu chỉnh hệ số
α cho 5 kênh chiếu xạ của 3 lò này được đưa ra ở bảng 3.1. Trong đó, rE là 338 eV
đối với 96
Zr(n,γ) và 6260 eV đối với 94
Zr(n,γ). Từ bảng 3.1 thể hiện rất rõ tính đúng
đắn của sự chấp nhận gần đúng 1/E1+α
của phổ nơtron trên nhiệt. Từ bảng 3.1 cũng
cho thấy rõ sự ảnh hưởng của α lên giá trị Q0 và từ đó sẽ ảnh hưởng lên độ chính
xác của kết quả phân tích, nếu như không hiệu chỉnh nó.
Bảng 3.1. Giá trị Q0 xác định trong 5 kênh chiếu xạ trong 3 lò phản ứng được
xác định từ phương pháp tỷ số cadmium, "Q0" là giá trị không hiệu chỉnh α
Lò phản ứng Kênh chiếu xạ 94
Zr(n,γ) 95
Zr 96
Zr(n,γ) 97
Zr
"Q0" Q0 "Q0" Q0
WWR-M
THETIS
DR-3
Mila
14
7
16
R4V4
5,53
4,32
3,23
3,16
1,88
5,34 ± 0,64
5,15 ± 0,27
5,02 ± 0,16
5,10 ± 0,23
4,97 ± 0,22
251
224
182
185
127
245 ± 24
251 ± 10
243 ± 6
254 ± 8
251 ± 7
3.2 Phương pháp J. Op De Beek đánh giá hưởng của rE và α
lên kết quả phân tích
Để đánh giá ảnh hưởng của sai số α và giá trị rE lên kết quả phân tích, trong
[6] J. Op De Beek đã tiến hành theo hai bước: đầu tiên đánh giá ảnh hưởng của
chúng lên phần hoạt độ do nơtron trên nhiệt, sau đó đánh giá ảnh hưởng tương đối
33
lên hoạt độ tổng cộng và cuối cùng là ảnh hưởng tương đối lên kết quả phân tích
cuối cùng trong phân tích dùng kỹ thuật comparator.
Các tác giả trong [6] đã dựa vào lý thuyết về truyền sai số, trong đó thăng
giáng của hàm y do sự thay đổi của một biến số x sẽ được tính bởi:
x
x
y
y ∆
∂
∂
≈∆ (3.3)
Đối với sự thay đổi tương đối sẽ được tính:
x
x
y
x
x
y
y
x
x
y
y
y ∆
∂
∂
=
∆
∂
∂
≈
∆
(3.4)
Các gần đúng này là dựa trên khai triển tuyến tính của hàm y(x) đối với
x∆ tương đối nhỏ, trừ phi y(x) là gần tuyến tính trong khoảng rộng của biến x. Nếu
sự thay đổi có tính chất thống kê thì chúng ta có thể dùng xσ và yσ thay thế cho
x∆ và y∆ . Khi đó biểu thức (3.4) có thể viết lại thành:
xy
x
x
y
y
xy σσ
∂
∂
≈ (3.5)
Trong phân bố Gaussian thì σ như là độ lệch chuẩn của chúng.
Như vậy, khi chiếu xạ hoạt độ tổng cộng A tạo ra trong N nhân của một hạt nhân
đặc trưng được cho bởi:
A = N.A'
A' = [ ])(00 αφσ Qfk epi +
Trong đó : A' là hoạt độ riêng; k là hằng số phụ thuộc vào điều kiện chiếu xạ, phân
rã và đo, các đặc trưng của thiết bị đo đếm: như hiệu suất ghi của detector, các đặc
trưng phân rã gamma của hạt nhân sản phẩm trong phản ứng (n,γ), v.v…; f là tỷ số
thông lượng nơtron nhiệt trên thông lượng nơtron trên nhiệt epith φφ / .
34
( ) α
α
α
σ
α −
+
+
−
−=








CdE
rE
I
Q
21
426,0
426,0
0
0)(0
( )
( ) α
α
α
−
+
+
−
−=
CdE
rEQ
21
426,0
426,00
Do luôn luôn có 1// <<α nên trong [6] đã cho )(0 αQ gần đúng bởi biểu thức:
αα
σ
αα
−−
==≈ rr EQE
I
QQ 0
0
0
0 )()( (3.6)
Như vậy, A' có thể tách ra thành hai phần: một phần do nơtron nhiệt và một
phần do nơtron trên nhiệt thì:
A' = A'th + A'epi
Trong đó: - A'th = thepi kfk φσφσ 00 =
- ( )0 0' ( )epi epi epi rA k Q kI E
α
σ φ α φ
−
≈ =
Rõ ràng hoạt độ do nơtron trên nhiệt như là hàm của rE và α và ta có thể
viết:
( )
0
'epi
r
epi
A
E
k I
α
φ
−
≈ (3.7)
Áp dụng công thức tính sai số (3.5) vào biểu thức (3.7), chúng ta có:
- Đối với α∆ : ( )
'
ln
'
epi
r
epi
A
E
A
α α
α
−∆ ∆
≈ (3.8)
- Đối với rE∆ :
'
'
epi r
epi r
A E
A E
α
∆ ∆
≈ − (3.9)
Nếu chúng ta xét trong sự tương ứng với hoạt độ tổng cộng thì chúng ta cũng
có biểu thức :
-Đối với α∆ : ( )
' ' '
ln
' ' ' ' '
epi epi epi
r
epi th epi th
A A A
E
A A A A A
α α
α
−∆ ∆ ∆
= ≈
+ +
(3.10)
35
-Đối với rE∆ :
' '
' ' '
epi epi r
epi th r
A A E
A A A E
α
∆ ∆
≈ −
+
(3.11)
Với : 0
0
' ( )
' ' ( )
epi
epi th
A QQ
A A Q f Q f
α
α
≈ ≈
+ + +
(3.12)
Trong đó 000 /σIQ =
Với các biểu thức (3.8) tới (3.11) chúng ta có thể đánh giá ảnh hưởng tương
đối của sai số của cả α và rE lên hoạt độ tổng cộng đối với một hạt nhân xem xét
nào đó.
Ví dụ : 197
Au có rE = 5.47 eV và 000 /σIQ = =15.7 :
( )
( )
' 15.7 5.47 15.7
1.7 1.7
' 15.715.7 5.47
epiA
A ff
α
α
α α
−
−
∆
≈ − ∆ ≈ − ∆
++
(3.13)
( )
( )
' 15.7 5.47 15.7
' 5.47 15.7 5.4715.7 5.47
epi r
r
A E
E
A ff
α
α
α
α
−
−
∆ ∆
≈ − ≈ − ∆
++
(3.14)
Cuối cùng, chúng ta đánh giá sai số lên kết quả phân tích cuối cùng và trong
trường hợp dùng 197
Au làm comparator. Hàm lượng ρ đối với nguyên tố xem xét sẽ
là:












==
'
'
A
A
A
A
N
N
N
N Au
Autot
Au
tot
ρ (3.15)
Trong đó:
- totN là số nguyên tử trong mẫu phân tích.
- AuN là số hạt nhân của 197
Au trong comparator.
- AuA là hoạt độ của Au trong comparator
- AuA' là hoạt độ riêng của Au trong comparator.
Sai số thống kê của hàm lượng có thể viết bởi (sai số tương đối):
36
1/22 2
' ' '
' '
2
' ' ' '
' '
epi epi epi epi
epi epi
A A A A
Au Au
A A
Au
A A A A
A A
ρ
ζ ζ ζ ζζ
ρ
ζ ζ
       
 = + −                    
   
= −      
   
(3.16)
Đối với sai số hệ thống chúng ta có:
,
' ' '
' ' '
r
epi epi epi
Au E
A A A
A A Aα α
ρ
ρ ∆ ∆ ∆
∆ ∆ ∆     ∆
= − +     
     
(3.17)
Trong biểu thức (3.17) chúng ta xem rằng sai số của rE∆ đối với Au là
không đáng kể và có thể bỏ qua. Như vậy, các biểu thức (3.16) và (3.17) có thể
dùng để đánh giá ảnh hưởng của các sai số αζ , α∆ và rE∆ lên kết quả phân tích
cuối cùng trong phân tích kích hoạt dùng kỹ thuật comparator.
Trong [6], J. Op De Beek đã khảo sát ảnh hưởng của sai số α và rE lên kết
quả phân tích đối với một số đồng vị: 45
Sc, 59
Co, 94
Zr, 193
Ir, 197
Au, 121
Sb, 238
U, 96
Zr
trong 3 kênh chiếu xạ của lò THETIS. Các kết quả nghiên cứu của các tác giả trong
[6] đã chỉ ra rằng: Sự đóng góp của sai số α và rE vào kết quả phân tích sẽ phụ
thuộc vào Q0, f và ảnh hưởng của sai số và rE là nhỏ và có thể bỏ qua trong kết
quả phân tích.
Cuối cùng các tác giả trong [36] cũng đánh giá sơ bộ về khả năng đóng góp
của các thông số lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0, kết quả được
nêu lên trong bảng 3.2.
37
Bảng 3.2. Đánh giá khả năng đóng góp sai số vào kết quả
phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0 của De.Corte [36]
Đóng góp sai số vào kết quả phân tích
Đóng góp bởi Mức độ
k0
Q0
α
f
εp
~1%
~1%
~2%
~1,5%
~2%
Tổng cộng ~3,8%
Thực tế sai số đánh giá là < 4% cũng đã được kiểm chứng trong các phân
tích thực tế với các mẫu chuẩn khác nhau bằng phương pháp k0 của nhiều tác giả.
Điều này cũng phản ánh khả năng áp dụng của phương pháp k0 ở trong thực tế.
3.3 Đánh giá phương pháp J. Op De Beek
Phương pháp đánh giá của J. Op De Beek đã cho thấy rất rõ ảnh hưởng của
độ không chính xác trong việc xác định các thông số α và rE lên kết quả phân
tích. Tuy nhiên, trong phương pháp của J. Op De Beek chưa cho thấy ảnh hưởng
của các thông số khác; như f chẳng hạn. Một vấn đề hạn chế nữa trong phương pháp
này là: J. Op De Beek đã sử dụng biểu thức gần đúng Q0(α) chưa thật đủ chính xác.
Công thức gần đúng này chỉ áp dụng tốt cho các đồng vị có Q0>5, còn các đồng vị
có Q0<5 thì không thể áp dụng được ( ví dụ 45
Sc chẳng hạn, Q0=0,43). Chính vì
vậy, một vài kết quả đưa ra trong [6] là không chính xác cần phải bàn luận thêm.
Một vài bình luận được đưa ra dưới đây và trong chương 4. Thật vậy, trong Bảng
3.3 đã trình bày các kết quả tính toán Q0(α) theo biểu thức đúng (3.2) và biểu thức
gần đúng của J. Op De Beek (3.4) theo các giá trị α
38
Bảng 3.3 Giá trị )(0 αQ tính từ các biểu thức (3.6) và (3.2) với α trong khoảng [-
0,2; 0,2] đối với đồng vị 45
Sc
Giá trị α
Biểu thức
đúng (3.2)
Biểu thức J. Op
De Beek (3.6) Giá trị α
Biểu thức đúng
(3.2)
Biểu thức J. Op De
Beek (3.6)
-0,20
-0,18
-0,16
-0,14
-0,12
-0,10
-0,08
-0,06
-0,04
-0,02
0,7072
0,6629
0,6242
0,5905
0,5607
0,5345
0,5112
0,4905
0,4718
0,4551
2,429
2,048
1,726
1,455
1,227
1,034
0,872
0,7346
0,619
0,522
0,02
0,04
0,06
0,08
0,10
0,12
0,14
0,16
0,18
0,20
0,4263
0,4139
0,4026
0,3923
0,3828
0,3741
0,3661
0,3587
0,3518
0,3455
0,371
0,313
0,264
0,222
0,187
0,158
0,133
0,112
0,095
0,080
Tỷ số giữa các giá trị Q0(α) tính từ biểu thức (3.2) với biểu thức (3.6) đối với
45
Sc cũng đã được đưa ra trên đồ thị 3.2. Từ bảng 3.3 và đồ thị 3.1 cho chúng ta
thấy sử dụng biểu thức gần đúng của J. Op De Beek là chưa đủ chính xác. Sai lệch
giữa biểu thức chính xác (3.2) và biểu thức của J. Op De Beek có thể lên đến 4 lần.
Nghiên cứu chi tiết các đồng vị khác có Q0<5 cũng cho kết luận tương tự. Chính vì
sự sai khác quá lớn này mà một vài kết quả đưa ra trong [6] là không chính xác.
Điều này sẽ thấy rõ hơn trong chương 4.
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
-0.25 -0.2 -0.15 -0.1 -0.05 0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25
Series1
Series2
Hình 3.2 Tỷ số giữa Q0(α) tính từ các biểu thức (3.16) và (3.4) so với biểu thức
đúng (3.2) đối với 45
Sc
Tỷ số công thức (3.18) / công thức đúng (3.2)
Tỷ số công thức J. Op De Beek (3.6) / công thức đúng (3.2)
α
39
3.4 Hiệu chỉnh phương pháp gần đúng J. op De Beek
Như trên đã nói, biểu thức gần đúng của J. op De Beek chỉ áp dụng tốt cho
các đồng vị có Q0>5, còn các đồng vị có Q0<5 thì không đủ chính xác. Trong báo
cáo[7], khi đưa ra phương pháp xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ đã
sử dụng một biểu thức gần đúng Q0(α), theo đánh giá là dùng tốt cho tất cả các
đồng vị, khi hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ /α/<0.2 (điều này thỏa mãn cho
tất cả các kênh chiếu xạ trong lò phản ứng hạt nhân). Chính vì vậy, trong luận văn
này đã sử dụng biểu thức gần đúng của [7] để đánh giá ảnh hưởng của các đặc trưng
thông lượng nơtron trong một số kênh chiếu xạ của lò Đà Lạt và một vài lò phản
ứng khác trên thế giới. Biểu thức gần đúng trong công trình [7] đưa ra là:
( )
α
α
a
rEQQ
−
= 00 )( (3.18)
với a là một hệ số đặc trưng cho từng đồng vị và có thể tìm thấy bằng cách fit giá trị
biểu thức (3.2) theo biểu thức (3.18). Giá trị a cho các đồng vị đã cho thành bảng
trong phụ lục I. Như vậy, nếu so sánh biểu thức gần đúng của J. op De Beek (3.6)
với biểu thức gần đúng (3.18) chúng ta thấy khác nhau chỉ là một hệ số a trong hệ
thức lũy thừa. Tuy nhiên, khi tính toán Q0(α) với các giá trị α khác nhau trong
khoảng /α/<0.2 đối với bất kỳ đồng vị nào cũng cho thấy kết quả khá phù hợp với
biểu thức đúng:
])55,0)(12/[(426,0)/()426,0()( 00
αα
αα ++−= rEQQ
= ])55,0)(12/[(426,0)(426,0)(0
ααα
α −−−
++− rr EEQ
Thật vậy, trong báo cáo [7] đã khảo sát giá trị Q0(α) cho hầu hết các đồng vị
có Q0 từ 0,25 (164
Dy) tới 248 (96
Zr) với α <0.2 đã được biểu diễn trên đồ thị 3.3.
40
0.5
1
1.5
2
2.5
0.1 1 10 100 1000
Series1
Series2
Hình 3.3 Tỷ số so sánh giữa Q0(α) tính từ các biểu thức (3.6) và (3.18)
với biểu thức đúng (3.2) theo các Q0 khác nhau
Từ kết quả trên đồ thị 3.3 cho thấy sử dụng biểu thức gần đúng (3.18) sẽ cho
các kết quả tốt hơn biểu thức (3.6) của J. Op De Beek.
Tỷ số công thức (3.18) / công thức đúng (3.2)
Tỷ số công thức J. Op De Beek (3.6) / công thức đúng (3.2)
α
Tỷsốgiữacôngthứcgầnđúng/côngthứcđúng
41
Chương 4.
THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ LỆCH PHỔ 1/E TRONG
KÊNH CHIẾU XẠ VÀ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC
THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON LÊN
KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT THEO PHƯƠNG PHÁP
HIỆU CHỈNH GẦN ĐÚNG CỦA J. OP DE BEEK
Trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày kết quả thực nghiệm hệ số lệch phổ
1/E trong kênh 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt sử dụng phương pháp tỷ số
cadmium sửa đổi đã trình bày trong [7] và sử dụng công thức gần đúng tính Q0(α)
(3.18) để đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron (f, α)
trong một số kênh chiếu xạ trên một số lò phản ứng. Do trong biểu thức tính Q0(α)
có liên quan đến năng lượng cộng hưởng trung bình rE ,nên thông số này cũng được
xem xét đánh giá.
4.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ
7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt là loại lò làm việc trên nơtron nhiệt, chất làm
chậm và chất tải nhiệt là nước thường. Lò được xây dựng trên cơ sở lò phản ứng
TRIGA-MARK II và công suất lò được nâng từ 250 kW lên 500 kW. Lò gồm một
thùng nhôm chứa nước cao 6 m, đường kính 2 m. Toàn bộ thùng nhôm đặt vào giữa
khối bê tông bảo vệ sinh học. Chiều dày bê tông ở nửa dưới cỡ 2,5 m và nửa trên cỡ
0,9 m. Các bộ phận còn giữ lại của lò TRIGA- MARK II là vỏ bê tông bảo vệ,
thùng nhôm chứa nước, vành phản xạ graphit và các kênh ngang thí nghiệm. Trong
vùng hoạt có 3 kênh thẳng đứng và một bẫy nơtron ở giữa phục vụ cho việc chiếu
mẫu. Trên vành phản xạ Graphit còn có 40 vị trí chiếu mẫu bổ sung. Sơ đồ mặt cắt
ngang của vùng hoạt lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt với cấu hình 100 thanh nhiên liệu
được đưa ra trong hình 4.1.
42
Hình 4.1 Mặt cắt ngang vùng hoạt của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
Kênh 7-1 là kênh chuyên phục vụ cho việc chiếu mẫu phân tích kích hoạt, nó
được lắp đặt hệ chuyển mẫu tự động bằng khí nén. Mẫu cần chiếu xạ được đặt vào
hệ chuyển mẫu và thời gian chiếu mẫu sẽ được cài đặt trên bộ điều khiển của hệ.
Tất cả các công việc chuyển mẫu vào vị trí chiếu và ra khỏi vị trí chiếu mẫu được
thực hiện hoàn toàn tự động.
Trong chương 2, chúng ta đã nêu ba phương pháp cơ bản dùng để xác định
hệ số α trong vùng nơtron trên nhiệt. Ba phương pháp đó là: Phương pháp bọc
BerylliumThanh bù trừ
Thanh điều khiển tự
động
Thanh Beryllium
43
cadmium, phương pháp dùng tỷ số cadmium và phương pháp chiếu 3 monitor trần.
Cả ba phương pháp này, sau khi thực nghiệm đo đạc trên hệ phổ kế đa kênh nối với
detector bán dẫn, đều phải giải gần đúng bằng phương pháp lặp trên máy tính để tìm
hệ số α. Đó cũng là nhược điểm của cả ba phương pháp.
Thông thường khi xác định thực nghiệm hệ số lệch phổ 1/E trong các kênh
chiếu xạ dùng phương pháp tỷ số Cadmium người ta hay dùng các đồng vị có Q0
lớn, ví dụ như 64
Zn, 59
Co, 94
Zr, 186
W, 197
Au, 98
Mo, 96
Zr …
Trong báo cáo [4], khi sử dụng biểu thức gần đúng tính Q0(α) (3.16) đã cho
thấy, đối với các đồng vị này giá trị tính rất phù hợp với giá trị tính theo biểu thức
đúng (3.2) và đã cho biểu thức tính tường minh hệ số α như sau:
( )
( )
( ) 







−
−
−
=
022
011
1122
1
1
ln
lnln
1
QR
QR
EaEa Cd
Cd
rr
α (4.1)
Với RCdi là hệ số cadmium trong thực nghiệm của đồng vị i. Trong thực
nghiệm, người ta thường chọn các cặp monitor 197
Au-94
Zr và 197
Au-64
Zn. Vì với
những cặp này sẽ đặc trưng cho một dải năng lượng rộng ( rE (Au) = 5,65 eV,
rE (94
Zr) = 6260 eV, rE (64
Zn) = 2560 eV). Trong trường hợp dùng các cặp monitor
197
Au-94
Zr và 197
Au-64
Zn để xác định hệ số α, thì các chỉ số (2) cho 94
Zr hoặc 64
Zn,
còn chỉ số (1) đối với197
Au. Như vậy, biểu hiện dấu của α phụ thuộc vào dấu của
giá trị ))1/()1ln(( 022011 QRQR cdcd −− ở trong biểu thức (4.1), vì 1122 lnln rr EaEa − luôn
luôn dương. Sử dụng biểu thức (2.4), chúng ta chỉ cần bằng thực nghiệm xác định
các tỷ số Rcd của 94
Zr hoặc của 64
Zn và của 197
Au sẽ nhanh chóng xác định được α.
Trong phương pháp bọc cadmium, nếu sử dụng hệ số k0 chúng ta cũng dễ
dàng tính được α bằng biểu thức:








−
=
01
02
1
2
)2(0
)1(0
2
1
1122
ln
lnln
1
Q
Q
k
k
Asp
Asp
EaEa Au
Au
rr ε
ε
α (4.2)
Với
p
m
i
N
t
Asp
SDCw
= là hoạt độ riêng của đồng vị i sau khi chiếu xạ
44
Cần chú ý rằng, hiện nay, các giá trị k0 đối với các đồng vị dùng trong phân
tích kích hoạt đã cho thành bảng với sai số cỡ 1%. Cho nên, từ biểu thức (4.1) hoặc
(4.2) chúng ta dễ dàng xác định hệ số α nếu biết tỷ số cadmium của các đồng vị tại
vị trí chiếu mẫu hoặc hoạt độ riêng của từng đồng vị sau khi chiếu xạ. Sai số của
phương pháp này cũng đã được đánh giá khá chi tiết trong một số tài liệu.
Trong luận văn này, chúng tôi đã sử dụng phương pháp đã nêu trong [7] để
xác định hệ số α trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt.
Trong thực nghiệm chúng tôi chọn cặp monitor
197
Au-94
Zr chiếu đồng thời bọc và
không bọc cadmium. Việc lựa chọn cặp 197
Au-94
Zr là rất thích hợp vì năng lượng
cộng hưởng của chúng nằm trong một vùng khá rộng ( rE (197
Au) = 5.65 eV,
rE (94
Zr) = 6260 eV) và các thông số hạt nhân là rất thích hợp trong chiếu xạ, các
sản phẩm hạt nhân tạo thành có sơ đồ phân rã đơn giản, các tiết diện của chúng đã
được xác định có độ chính xác cao.
Như là các vật liệu chuẩn, trong thực nghiệm này chúng tôi sử dụng Au-Zr
dạng dây đường kính 1mm và Zr có độ tinh khiết cao dạng lá có độ dày 0,127 mm.
Tất cả các vật liệu Au và Zr được sản xuất tại Đức
Tất cả các mẫu Au và Zr chiếu bọc và không bọc cadmium được chiếu đồng
thời trong kênh 7-1 được chiếu trong thời gian 20 phút. Các mẫu Au và Zr chiếu có
bọc cadmium được để trong hộp cadmium dày 1mm (hộp cadmium chuẩn có sẵn ở
lò Đà Lạt). Các mẫu sau khi chiếu xạ được để rã 1 ngày và được đo trên hệ phổ kế
4096 kênh với detector 70 cm3
. Hệ số cadmium RCd cho từng đồng vị được tính:
RCd = Asp (không bọc Cadmium)/Asp (có bọc Cadmium)
Sau khi xác định hệ số cadmium đối với 198
Au và 94
Zr, hệ số α được tính dựa
vào biểu thức (4.1). Kết quả xác định RCd của 198
Au và 94
Zr tại kênh 7-1 của lò Đà
Lạt đã được trình bày trong bảng 4.1
45
Bảng 4.1 Kết quả xác định RCd của 198
Au và 94
Zr và hệ số α tai kênh 7-1
Thông số Giá trị (±%)
RCd(Zr)
RCd(Au)
α
4,59 (8)
1,90 (5)
-0,045 (14)
Kết quả xác định hệ số α trong luận văn này là phù hợp với kết quả đã công
bố trong [7] bằng phương pháp thực nghiệm và tính toán dùng chương trình MCNP.
Trong [7] đã đưa ra hệ số α đối với thực nghiệm dùng phương pháp tỷ số cadmium
dùng cặp monitor
198
Au-94
Zr và 198
Au-64
Zn và phương pháp tính toán dùng chương
trình MCNP tương ứng là: -0,044 ± 0,004, -0,043 ± 0,004 và -0,048 ± 0,004.
4.2 Đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng
nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp
hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De Beek
Trong phần này, trình bày phương pháp đánh giá ảnh hưởng của một số
thông số đặc trưng lên kết quả phân tích kích hoạt. Các vấn đề xem xét là đánh giá
ảnh hưởng của sai số trong quá trình xác định f và α lên kết quả phân tích kích hoạt
dùng phương pháp k0; ảnh hưởng của năng lượng cộng hưởng trung bình rE
Trong các phương pháp phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0, hàm
lượng các nguyên tố cần phân tích được xác định bởi biểu thức:
,0,
, 0, 0, ,
/
. . ( )1
. . .
( ) . ( )
 
 
+ 
=
+
p c
p mma
sp m m a p a
N t
SDCW f Q
A k a f Q
εα
ρ
α ε
(4.3)
Như vậy, theo biểu thức này các thông số đặc trưng thông lượng nơtron f và
α nằm trong thành phần
)(
)(
0
*
0
α
α
Qf
Qf
+
+
của biểu thức. Nếu viết tường minh biểu thức
)(0 αQ như trong biểu thức (3.18), chúng ta thấy thành phần này ngoài f và α còn có
46
một thông số mới là rE . Mặc dù rE không phải là thông số đặc trưng thông lượng,
nó đặc trưng cho từng đồng vị nghiên cứu. rE là một thông số liên quan trong biểu
thức tính toán và sai số trong xác định rE là rất lớn, thường > 10%. Đặc biệt, trong
nhiều tài liệu đưa ra các giá trị của nó đối với các đồng vị là không giống nhau, nên
chúng tôi cũng đưa vào xem xét ảnh hưởng của chúng lên kết quả phân tích kích
hoạt.
Để khảo sát ảnh hưởng các thông số này vào kết quả phân tích kích hoạt,
trước hết, cần nghiên cứu ảnh hưởng của từng thông số vào kết quả phân tích và sau
đó, xem xét ảnh hưởng tổng thể của ba thông số này. Phương pháp xem xét đều dựa
vào lý thuyết truyền sai số như đã xác định trong các biểu thức (3.3), (3.4), (3.5)
trong chương 3.
4.2.1 Ảnh hưởng của sai số xác định α và rE vào kết quả phân tích
Trong thực tế, α là một thông số đặc trưng cho độ lệch phổ 1/E trong vùng
nơtron cộng hưởng. Hệ số này chỉ là một biểu diễn gần đúng cho độ lệch phổ này,
nhưng thực chất nó phụ thuộc vào năng lượng. Tuy nhiên, để đơn giản, trong gần
đúng bậc nhất, người ta chấp nhận nó là một hằng số. Chính vì bản chất này, nên nó
thường khó xác định chính xác. Trong vùng hoạt của lò phản ứng, khi hệ số /α/
càng nhỏ thì sai số xác định α càng lớn. Vậy sai số này sẽ ảnh hưởng như thế nào
đối với độ chính xác của kết quả cần phân tích dùng phương pháp k0
Khi xét ảnh hưởng của các thông số α, f và rE không như trong nghiên cứu
của J. Op De Beek, trong đó hoạt độ tổng cộng khi chiếu không bọc cadmium A', J.
Op De Beek đã tách ra thành hai phần: một phần do nơtron nhiệt và một phần do
nơtron trên nhiệt, mà chúng tôi đi trực tiếp từ biểu thức tính hàm lượng ρ trong
(4.3). Gọi )(αρZ và )( rEZρ là hệ số đóng góp vào sai số hàm lượng ρ của α và rE
tương ứng thì sai số tương đối hàm lượng ρ do độ không chính xác của hai thông
số này sẽ là:
( )
α
α
α
ρ
ρ
ρα
∆
=
∆
Z (4.4)
và ( )
r
r
rE
E
E
EZ
r
∆
=
∆
ρ
ρ
ρ
(4.5)
47
Theo lý thuyết truyền sai số, sử dụng các biểu thức (3.1), (3.2) và (3.4) cho
biểu thức (4.3 )chúng ta sẽ có:
( )
( )
( )
( )
( ) 









+
−
+
−= ααρ αα ii
a
rii
riii
a
rii
riii
EfQ
EQa
EfQ
EQa
Z
0
0
**
0
**
0
*
lnln
*
(4.6)
( )
( ) 









+
−=
αρ α *
**
0
*
0
*
*
ia
rii
ii
ri
EfQ
Qa
EZ (4.7)
( )
( ) 







+
= αρ α ia
rii
ii
ri
EfQ
Qa
EZ
0
0
(4.8)
Để có kết luận chung khi khảo sát ảnh hưởng của độ không chính xác của hệ
số α, f và rE lên kết quả phân tích ρ , chúng tôi chọn các kênh chiếu xạ 7-1 của lò
phản ứng hạt nhân Đà Lạt và kênh 15 của lò phản ứng hạt nhân Thetis (Bỉ). Chúng
tôi cũng lựa chọn các đồng vị có các giá trị iQ0 và riE khác nhau trong một dải rất
rộng.
+ Các đồng vị được lựa chọn là 45
Sc, 59
Co, 94
Zr, 186
W, 197
Au, 98
Mo, 96
Zr.
+ Kênh 7-1 của lò Đà Lạt với α = -0,045, sai số 14% và f = 14,2;
+ Kênh 15 của lò THETIS (Bỉ) có α = -0,089 với sai số 19% và f = 72.
+ Các giá trị iQ0 và riE của các đồng vị này được liệt kê trong bảng 4.2.
Bảng 4.2 Các đặc trưng của các đồng vị nghiên cứu
Đồng vị Q0=I0/σ0 rE (eV)
45
Sc
59
Co
94
Zr
186
W
197
Au
98
Mo
96
Zr
0,44
1,993
5,05
13,7
15,7
53,1
248
5130
136
6260
20,5
5,65
241
338
48
Trong bảng 4.3 đưa ra kết quả tính toán ( )αρZ cho các đồng vị này trong các
kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò Thetis khi dùng 197
Au làm đồng vị so
sánh.
Bảng 4.3 Giá trị ( )αρZ trong các kênh chiếu xạ tính từ biểu thức (4.6)
Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS)
45
Sc
59
Co
94
Zr
185
W
197
Au
98
Mo
96
Zr
0,03571
0,01755
0,03379
0,02154
0,000
0,11340
0,19924
0,02299
0,01700
0,00038
0,00935
0,000
0,1253
0,3413
Như vậy, từ biểu thức (4.4) nếu biết sai số tương đối trong việc xác định hệ
số α và giá trị ( )αρZ trong kênh chiếu xạ, chúng xác định được sai số đóng góp vào
kết quả của nguyên tố cần phân tích.
Dựa vào bảng 4.3, chúng ta có thể rút ra kết luận rằng, khi sử dụng một kênh
chiếu xạ nào đó thì hệ số đóng góp sai số vào kết quả phân tích ( )αρZ sẽ càng nhỏ
khi giá trị iQ0 của nguyên tố cần phân tích càng gần với *
0iQ của nguyên tố làm
comparator. Khi iQ0 càng khác nhiều so với *
0iQ thì hệ số ( )αρZ càng lớn. Khảo sát
giá trị iQ0 của 112 đồng vị thường dùng trong phân tích kích hoạt cho thấy giá trị
iQ0 của 96
Zr là lớn nhất ( iQ0 = 248) và đại đa số là nhỏ hơn *
0iQ của Au [35]. Như
vậy, khả năng đóng góp sai số của α khi phân tích Zr theo phản ứng 96
Zr(n,γ)97
Zr là
lớn nhất. Khảo sát ảnh hưởng của sai số α từ 0% cho đến 100% lên kết quả phân
tích 45
Sc (Q0i=0,44) và 96
Zr (Q0i =248) khi dùng Au làm comparator trong kênh 7-1
của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò Thetis đã đưa ra trong đồ thị 4.2.
49
0.01
0.1
1
10
0 20 40 60 80 100
Keânh 7-1 loø Ñaø laït
Keânh 15 loø THETIS
0.01
0.1
1
10
100
0 50 100
Keânh 7-1 loø Ñaø Laït
Keânh 15 loø THETIS
Hình 4.2 Ảnh hưởng của độ không chính xác của hệ số α lên kết quả phân tích ρ
Nhìn vào đồ thị cho chúng ta thấy: Nếu xác định hệ số α với sai số 100% thì
đóng góp sai số của α vào kết quả phân tích Sc và Zr dùng phản ứng (n,γ) với các
đồng vị 45
Sc và 96
Zr trong kênh 7-1 của lò Đà lạt cỡ 3,57% và 19,92% tương ứng;
trong khi đo trong kênh 15 của lò Thetis là 2,3% và 34,13 %.
Đối với các thông số riE sẽ có hai thành phần; một thành phần do
*
riE của
nguyên tố làm comparator và phần khác do riE của chính nguyên tố cần phân tích.
∆ρ/ρ(%)
∆ρ/ρ(%)
∆α/α(%)
∆α/α(%)
45
Sc
96
Zr
50
Các hệ số )(
*
rEZρ và )( riEZρ được tính theo biểu thức (4.7) và (4.8). Trong trường
hợp dùng Au làm comparator, theo [35] sai số trong xác định 65,5
*
=riE eV là 7,1%
và như vậy, trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò Thetis sự đóng góp do
độ không chính xác của
*
riE vào sai số kết quả phân tích *
riEρ
ρ∆
sẽ có các giá trị
tương ứng sau: 0,17% và 0,096%. Rõ ràng sự đóng góp của thành phần này là
không đáng kể và có thể bỏ qua trong tính toán sai số. Thành phần thứ hai do độ
không chính xác trong xác định năng lượng cộng hưởng trung bình của chính
nguyên tố phân tích cũng được xem xét đối với hai đồng vị 45
Sc và 96
Zr, khi sai số
trong xác định chúng thay đổi từ 0% cho đến 100%, trong hai kênh chiếu xạ ở trên.
Kết quả tính toán theo thành phần này theo biểu thức (3.2) được trình bày trên đồ
thị 4.3.
Đồ thị 4.3 đưa ra với mục đích cho chúng ta hình dung sự thay đổi của
riE
ρρ /∆ do độ không chính xác trong việc xác định riE gây ra, khi riE∆ biến thiên
từ 0% đến 100%. Tuy nhiên trong thực tế, khảo sát sai số xác định riE của 112
đồng vị dùng trong phân tích kích hoạt theo phản ứng (n,γ) cho thấy riE∆ thường
nằm trong khoảng 0% đến 20%; ngoại trừ rE∆ của 75
As là 34% [22]. Trong trường
hợp xem xét của chúng ta 45
Sc có 5130=rE eV sai số 17%; 96
Zr có rE =338 eV và
sai số là 2.1% [27] thì sự đóng góp vào sai số của kết quả phân tích trong ba kênh
chiếu xạ đều rất nhỏ. Thật vậy, đối với 45
Sc là nhỏ hơn 0,01% và 96
Zr là nhỏ hơn
0,2%. Nghiên cứu các đồng vị khác cũng cho kết luận tương tự. Giá trị )( riEZρ tính
từ biểu thức (4.8) cho một số đồng vị có giá trị 0Q tăng dần được đưa ra trong bảng
4.4.
51
0.00001
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
0 50 100
Keânh 15 loø THETIS
Keânh 7-1 loø Ñaø Laït
0.01
0.1
1
10
0 50 100
Keânh 7-1 loø Ñaø Laït
Keânh 15 loø THETIS
Hình 4.3 Ảnh hưởng của độ không chính xác Er lên kết quả phân tích ρ
Khác với ảnh hưởng của độ không chính xác α, sự không chính xác trong
xác định rE sẽ đóng góp vào sai số kết quả phân tích tăng khi iQ0 tăng. Tuy nhiên,
sự đóng góp của độ không chính xác của việc xác định rE vào kết quả phân tích là
không đáng kể so với α. Trong hầu hết các trường hợp là có thể bỏ qua.
Bảng 4.4 Giá trị ( )rEZρ trong các kênh chiếu xạ tính từ biểu thức (4.8)
Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS)
45
Sc
59
Co
94
Zr
185
W
197
Au
98
Mo
96
Zr
0,000316
0,005765
0,01430
0,02278
0,02396
0,03620
0,04601
0,000066
0,00133
0,00265
0,01090
0,01360
0,02700
0,05849
∆ρ/ρ(%)
∆ρ/ρ(%)
∆Er/Er(%) ∆Er/Er(%)
45
Sc
96
Zr
52
4.2.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích
Hệ số đóng góp )( fZρ được tính theo biểu thức:
( ) 



 +











+
−
=
αα
αα
ρ
i
i
ii
a
rii
a
rii
a
rii
a
rii
EfQEfQ
EQEQ
ffZ
0
**
0
*
0
*
0
*
*
)()(
)( (4.9)
và sai số f đóng góp vào sai số phân tích sẽ là:
f
f
fZf
∆
=
∆
)(ρ
ρ
ρ
(4.10)
Hệ số đóng góp )( fZρ đối với một số đồng vị được khảo sát trong kênh 7-1
của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò THETIS khi dùng Au làm comparator đưa ra trong
bảng 4.5.
Bảng 4.5 Hệ số đóng góp )( fZρ đối với một số đồng vị
trong các kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 lò THETIS
Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS)
45
Sc
59
Co
94
Zr
185
W
197
Au
98
Mo
96
Zr
0,512
0,398
0,204
0,0202
0,0
0,282
0,413
0,15265
0,13877
0,12338
0,01228
0,0
0,15677
0,51693
Đồ thị của sai số kết quả phân tích do độ không chính xác của f trong phân
tích Sc và Zr dùng đồng vị 45
Sc và 96
Zr trong phản ứng (n,γ) dùng Au làm monitor
đối với các kênh chiếu xạ 7-1 của lò Đà Lạt va kênh 15 của lò THETIS được dẫn ra
trên hình 4.5.
53
0.1
1
10
100
0 50 100 150
Keânh 7-1 loø Ñaø Laït
Keânh 15 loø THETIS
0.01
0.1
1
10
100
0 50 100
Keânh 7-1 loø Ñaø Laït
Keânh 15 loø THETIS
Hình 4.5 Ảnh hưởng của độ không chính xác f lên kết quả phân tích ρ
Cũng tương tự như ảnh hưởng độ không chính xác của α vào kết quả phân
tích ρ, ảnh hưởng của độ không chính xác f vào kết quả phân tích cũng giảm dần
khi iQ0 tăng, khi iQ0 = AuQ0 thì hệ số đóng góp vào sai số sẽ bằng không và sau đó
tăng dần khi iQ0 > AuQ0 .
Từ bảng 4.4 cho thấy, ảnh hưởng độ không chính xác của f lên kết quả phân
tích là rất đáng kể khi f thấp (f của kênh 7-1 là 14.2 và của kênh 15 là 72) . Chính vì
vậy, muốn giảm độ đóng góp của sai số f lên kết quả phân tích cần phải xác định
chính xác hệ số f. Trong thực tế hệ số f có thể xác định với sai số < 4%; tức là sai số
của f đóng góp vào sai số của kết quả phân tích < 2%.
4.2.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định α , rE và f vào kết quả phân
tích trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt
Từ 4.2.1 và 4.2.2 chúng ta đã xét ảnh hưởng riêng rẽ từng sai số của các đặc
trưng thông lượng α, rE và f vào kết quả phân tích. Trong mục này, chúng ta xét
xem ảnh hưởng tổng hợp của các thông số này như thế nào vào kết quả phân tích
cuối cùng. Thật vậy, sai số tổng hợp của các thông số này đóng góp vào sai số của
các kết quả phân tích sẽ được tính theo công thức sau:
∆ρ/ρ(%)
∆ρ/ρ(%)
45
Sc
96
Zr
∆f/f(%∆f/f(%
54
222
,, 




 ∆
+




 ∆
+




 ∆
=
∆
rr EfEf
ρ
ρ
ρ
ρ
ρ
ρ
ρ
ρ
αα
(4.11)
Do
rE
ρ
ρ∆
đóng góp vào sai số của kết quả phân tích là không đáng kể và có
thể bỏ qua trong tính toán sai số, nên biểu thức (4.11) sau này sẽ không tính đến
phần đóng góp do sai số của rE . Biểu thức (4.11) có thể viết lại thành:
2222
, )()( 




 ∆
+




 ∆
=




 ∆
+




 ∆
=
∆
f
f
fZZff ρραα
α
α
α
ρ
ρ
ρ
ρ
ρ
ρ
(4.12)
Đối với kênh 7-1 có các giá trị 0,045α = − ( / 14%∆α α = ), f=14,2
( %3/ =∆ ff ), sai số tương đối của ρ do độ không chính xác của α và f đóng góp
đối với các đồng vị khảo sát ở trên được trình bày trong bảng 4.5.
Bảng 4.5 Sai số tương đối của ρ do độ không chính xác α và f
Đồng vị Đóng góp sai số của f và α
45
Sc
59
Co
94
Zr
185
W
197
Au
98
Mo
96
Zr
1,70%
1,31%
0,82%
0,32%
0,0%
1,76%
2,99%
Từ kết quả trong bảng 4.5 cho phép chúng ta rút ra kết luận rằng đối với các
đồng vị có 0Q nhỏ hơn 0Q của đồng vị làm comparator (trong trường hợp khảo sát
là Au) thì sự đóng góp vào sai số của ρ do độ không chính xác của α và f trong
các kênh chiếu xạ là <2% ; khi các giá trị 0Q càng gần với 0Q của đồng vị làm
comparator thì sự đóng góp càng nhỏ và sau đó sẽ tăng dần khi 0Q lớn hơn 0Q của
đồng vị comparator. Trong 112 đồng vị thường được sử dụng trong phân tích kích
hoạt trên lò phản ứng theo phản ứng (n,γ) thì giá trị đóng góp của hai thông số này
55
vào sai số kết quả phân tích ρ đối với 96
Zr là lớn nhất. Tuy nhiên, giá trị đóng góp
vào sai số kết quả phân tích đối với đồng vị này cũng nhỏ hơn 3%.
4.2.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định α , rE vào kết quả phân tích khi chiếu
có bọc cadmium
Trong phần 4.2.3 chúng ta đã xét ảnh hưởng các thông số đặc trưng thông
lượng nơtron tại các vị trí chiếu xạ trong trường hợp mẫu chiếu xạ không bọc
cadmium. Tức hoạt độ của mẫu bao gồm cả thành phần nơtron nhiệt ( thA ) và nơtron
trên nhiệt ( epiA ). Hoạt độ tổng cộng sẽ được tính:
epith AAA +=
Trong đó: thepith kfkA Φ=Φ= ..... 00 σσ
( ) α
ασ
a
repiepiepi EIkQkA
−
Φ=Φ= ..)(.. 000
Hoạt độ do thành phần nơtron trên nhiệt như là hàm của α và rE và có thể
viết:
( ) αa
r
epi
epi
E
Ik
A −
=
Φ 0.
(4.13)
Hàm lượng ρ của nguyên tố cần phân tích trong trường hợp phân tích dùng
nơtron trên nhiệt (tức mẫu bọc cadmium) sẽ được viết bởi biểu thức:
p
p
mp
mp
Q
Q
k
SDCw
tN
SDCW
tN
ppm
ε
ε
α
α
ρ
*
0
*
0
0
*
)(
)(1
/
/
)(






= (4.14)
Thực chất biểu thức (4.14) là biểu thức (4.3) trong trường hợp f = 0. Như
vậy, trong phân tích kích hoạt dùng nơtron trên nhiệt thì chỉ có hệ số α và năng
lượng cộng hưởng trung bình rE là hai thông số đặc trưng thông lượng nơtron ảnh
hưởng lên kết quả phân tích. Như vậy, hệ số đóng góp vào sai số kết quả phân tích
trong trường hợp này do sai số trong việc xác định α và rE sẽ được viết:
56
( ) ( ) ( )( )riirii EaEaZ lnln
**
−−= ααρ (4.15)
( ) **
iri aEZ αρ −= (4.16)
( ) iri aEZ αρ = (4.17)
Từ biểu thức (4.16) và (4.17) cho thấy trong phân tích kích hoạt dùng nơtron
trên nhiệt hệ số đóng góp vào sai số kết quả phân tích do sai số trong xác định năng
lượng cộng hưởng trung bình nhìn chung là lớn hơn trong phân tích kích hoạt không
bọc cadmium. Thật vậy, hệ số đóng góp ( )riEZρ đối với một số đồng vị trong
trường hợp phân tích sử dụng thuần tuý thành phần nơtron trên nhiệt được đưa ra
trong bảng 4.6. Tuy nhiên, nếu trong tính toán hoặc thực nghiệm xác định giá trị
năng lượng cộng hưởng trung bình với sai số < 20% thì ảnh hưởng của nó lên kết
quả phân tích sẽ nhỏ hơn 1% và có thể bỏ qua ảnh hưởng của nó lên kết quả phân
tích.
Bảng 4.6 Giá trị ( )rEZρ trong các kênh chiếu xạ 7-1 của lò Đà Lạt
và kênh 15 của lò THETIS
Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS)
45
Sc
59
Co
94
Zr
185
W
197
Au
98
Mo
96
Zr
0,01014
0,04135
0,04312
0,04421
0,04503
0,04478
0,04497
0,01207
0,06898
0,07629
0,08505
0,08616
0,08620
0,08682
Đối với hệ số đóng góp ( )αρZ trong các kênh chiếu xạ 7-1 của lò phản ứng
hạt nhân Đà Lạt và trong kênh 15 của lò THETIS đã được đưa ra trong bảng 4.7.
57
Bảng 4.7 Giá trị ( )αρZ trong 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò THETIS
Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS)
45
Sc
59
Co
94
Zr
186
W
197
Au
98
Mo
96
Zr
0,00873
0,12359
0,30538
0,05768
0,000
0,17151
0,19166
0,01694
0,23365
0,57743
010893
0,000
0,32435
0,35530
Nhìn chung hệ số đóng góp ( )αρZ là tương đối lớn và nó phụ thuộc vào giá
trị ai cũng như độ lớn của năng lượng cộng hưởng trung bình riE . Ảnh hưởng của
độ không chính xác trong việc xác định hệ số α lên kết quả phân tích trong trường
hợp chiếu có bọc cadmium là cần phải chú ý; đặc biệt là đối với giá trị /α/ lớn và
các đồng vị có iQ0 và riE lớn
Ở đây cũng thể hiện rất rõ sự không chính xác trong đánh giá và một số kết
luận trong công trình [6] của J. Op De Beek khi nghiên cứu ảnh hưởng của độ
không chính xác của α và riE lên kết quả phân tích kích hoạt. Vì ảnh hưởng của độ
không chính xác của riE lên kết quả phân tích trong các trường hợp là có thể bỏ
qua. Ở đây chỉ bàn luận về độ không chính xác của α lên kết quả phân tích. Theo
phương pháp gần đúng của J. Op De Beek thì biểu thức tính hệ số đóng góp ( )αρZ
như sau:
( ) ( )




 −



= riri EEZ lnln
*
ααρ (4.18)
So sánh biểu thức (4.18) và (4.15) chúng ta thấy khác nhau về hệ số ai, nên
có khác nhau nhiều về hệ số truyền sai số. Đối với các đồng vị có Q0 nhỏ sự sai
khác này thường cỡ hai lần hoặc lớn hơn. Thật vậy, chúng ta khảo sát hệ số đóng
góp ( )αρZ trong kênh chiếu xạ số 3 ( 015,0=α ) và kênh 15 ( 084,0=α ) của lò
Thetis mà J. Op De Beek đã khảo sát trong [6] chúng ta sẽ thấy điều này rất rõ.
Các kết quả tính ( )αρZ đối với các đồng vị có 0Q tương đối nhỏ ở trên theo biểu
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ
Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ

More Related Content

Similar to Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ

NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2Ngoc Dao Duy
 
Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2
Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2
Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2Dịch vụ viết bài trọn gói ZALO 0917193864
 
Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...
Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...
Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...HanaTiti
 
Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.
Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.
Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.ssuser499fca
 
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...https://www.facebook.com/garmentspace
 
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...https://www.facebook.com/garmentspace
 
Ảnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi proton
Ảnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi protonẢnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi proton
Ảnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi protonDịch vụ viết bài trọn gói ZALO 0917193864
 
Giải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảo
Giải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảoGiải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảo
Giải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảohttps://www.facebook.com/garmentspace
 

Similar to Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ (20)

Luận văn: Đánh giá sai số của kỹ thuật quét gam-ma phân đoạn
Luận văn: Đánh giá sai số của kỹ thuật quét gam-ma phân đoạnLuận văn: Đánh giá sai số của kỹ thuật quét gam-ma phân đoạn
Luận văn: Đánh giá sai số của kỹ thuật quét gam-ma phân đoạn
 
Luận văn: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZIF-8@NiO và ứng dụng
Luận văn: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZIF-8@NiO và ứng dụngLuận văn: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZIF-8@NiO và ứng dụng
Luận văn: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZIF-8@NiO và ứng dụng
 
Khuyết tật trong vật liệu lân quang dài CaAl2O4 có các ion đất hiếm
Khuyết tật trong vật liệu lân quang dài CaAl2O4 có các ion đất hiếmKhuyết tật trong vật liệu lân quang dài CaAl2O4 có các ion đất hiếm
Khuyết tật trong vật liệu lân quang dài CaAl2O4 có các ion đất hiếm
 
Vai trò của tâm, bẫy và các khuyết tật trong vật liệu lân quang dài
Vai trò của tâm, bẫy và các khuyết tật trong vật liệu lân quang dàiVai trò của tâm, bẫy và các khuyết tật trong vật liệu lân quang dài
Vai trò của tâm, bẫy và các khuyết tật trong vật liệu lân quang dài
 
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ SIÊU ÂM ĐỂ TỔNG HỢP VẬT VẬT LIỆU NANO TIO2
 
Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2
Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2
Luận án: Chế tạo thiết bị siêu âm công suất để tổng hợp vật liệu Tio2
 
Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...
Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...
Nghiên cứu tính chất của hợp chất La2-3Pb1-3MnO3 khi thay thế 10% hàm lượng Z...
 
Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.
Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.
Luận văn thạc sĩ vật lí chất rắn.
 
Luận văn: Nghiên cứu hiện tượng tán xạ trên hệ phổ kế gamma
Luận văn: Nghiên cứu hiện tượng tán xạ trên hệ phổ kế gammaLuận văn: Nghiên cứu hiện tượng tán xạ trên hệ phổ kế gamma
Luận văn: Nghiên cứu hiện tượng tán xạ trên hệ phổ kế gamma
 
Luận văn: Chế tạo màng nano kim loại quý và ứng dụng, HAY, 9đ
Luận văn: Chế tạo màng nano kim loại quý và ứng dụng, HAY, 9đLuận văn: Chế tạo màng nano kim loại quý và ứng dụng, HAY, 9đ
Luận văn: Chế tạo màng nano kim loại quý và ứng dụng, HAY, 9đ
 
Luận văn: Nghiên cứu chế tạo dây Nano Coptp, HAY, 9đ
Luận văn: Nghiên cứu chế tạo dây Nano Coptp, HAY, 9đLuận văn: Nghiên cứu chế tạo dây Nano Coptp, HAY, 9đ
Luận văn: Nghiên cứu chế tạo dây Nano Coptp, HAY, 9đ
 
Đề tài: Cấu trúc và tính chất nhiệt động trên các hạt nano kim loại
Đề tài: Cấu trúc và tính chất nhiệt động trên các hạt nano kim loạiĐề tài: Cấu trúc và tính chất nhiệt động trên các hạt nano kim loại
Đề tài: Cấu trúc và tính chất nhiệt động trên các hạt nano kim loại
 
Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử oxy
Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử oxyHiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử oxy
Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử oxy
 
Luận văn: Thử nghiệm lithium ở các ứng cử viên sao lùn nâu trẻ
Luận văn: Thử nghiệm lithium ở các ứng cử viên sao lùn nâu trẻLuận văn: Thử nghiệm lithium ở các ứng cử viên sao lùn nâu trẻ
Luận văn: Thử nghiệm lithium ở các ứng cử viên sao lùn nâu trẻ
 
Nghiên cứu tính chất vật liệu xúc tác Pt và hợp kim Pt có kích thước nanô
Nghiên cứu tính chất vật liệu xúc tác Pt và hợp kim Pt có kích thước nanôNghiên cứu tính chất vật liệu xúc tác Pt và hợp kim Pt có kích thước nanô
Nghiên cứu tính chất vật liệu xúc tác Pt và hợp kim Pt có kích thước nanô
 
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
 
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
Khảo sát sự hội tụ của phương pháp toán tử fk cho bài toán exciton 2 d trong ...
 
Ảnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi proton
Ảnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi protonẢnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi proton
Ảnh hưởng của thông số lên đặc tính của pin nhiên liệu màng trao đổi proton
 
Giải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảo
Giải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảoGiải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảo
Giải phương trình schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảo
 
Đề tài: Giải phương trình schrödinger dừng bằng thời gian ảo, HAY
Đề tài: Giải phương trình schrödinger dừng bằng thời gian ảo, HAYĐề tài: Giải phương trình schrödinger dừng bằng thời gian ảo, HAY
Đề tài: Giải phương trình schrödinger dừng bằng thời gian ảo, HAY
 

More from Dịch vụ viết bài trọn gói ZALO 0917193864

Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏi
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏiDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏi
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏiDịch vụ viết bài trọn gói ZALO 0917193864
 

More from Dịch vụ viết bài trọn gói ZALO 0917193864 (20)

200 de tai khoa luạn tot nghiep nganh tam ly hoc
200 de tai khoa luạn tot nghiep nganh tam ly hoc200 de tai khoa luạn tot nghiep nganh tam ly hoc
200 de tai khoa luạn tot nghiep nganh tam ly hoc
 
Danh sách 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành khách sạn,10 điểm
Danh sách 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành khách sạn,10 điểmDanh sách 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành khách sạn,10 điểm
Danh sách 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành khách sạn,10 điểm
 
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngân hàng, hay nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngân hàng, hay nhấtDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngân hàng, hay nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngân hàng, hay nhất
 
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngữ văn, hay nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngữ văn, hay nhấtDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngữ văn, hay nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ngữ văn, hay nhất
 
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ô tô, 10 điểm
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ô tô, 10 điểmDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ô tô, 10 điểm
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ ô tô, 10 điểm
 
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản lý giáo dục mầm non, mới nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản lý giáo dục mầm non, mới nhấtDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản lý giáo dục mầm non, mới nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản lý giáo dục mầm non, mới nhất
 
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản trị rủi ro, hay nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản trị rủi ro, hay nhấtDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản trị rủi ro, hay nhất
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ quản trị rủi ro, hay nhất
 
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏi
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏiDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏi
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tài chính ngân hàng, từ sinh viên giỏi
 
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tiêm chủng mở rộng, 10 điểm
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tiêm chủng mở rộng, 10 điểmDanh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tiêm chủng mở rộng, 10 điểm
Danh sách 200 đề tài luận văn thạc sĩ tiêm chủng mở rộng, 10 điểm
 
danh sach 200 de tai luan van thac si ve rac nhua
danh sach 200 de tai luan van thac si ve rac nhuadanh sach 200 de tai luan van thac si ve rac nhua
danh sach 200 de tai luan van thac si ve rac nhua
 
Kinh Nghiệm Chọn 200 Đề Tài Tiểu Luận Chuyên Viên Chính Trị Hay Nhất
Kinh Nghiệm Chọn 200 Đề Tài Tiểu Luận Chuyên Viên Chính Trị Hay NhấtKinh Nghiệm Chọn 200 Đề Tài Tiểu Luận Chuyên Viên Chính Trị Hay Nhất
Kinh Nghiệm Chọn 200 Đề Tài Tiểu Luận Chuyên Viên Chính Trị Hay Nhất
 
Kho 200 Đề Tài Bài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Kế Toán, 9 điểm
Kho 200 Đề Tài Bài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Kế Toán, 9 điểmKho 200 Đề Tài Bài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Kế Toán, 9 điểm
Kho 200 Đề Tài Bài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Kế Toán, 9 điểm
 
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Ngành Thủy Sản, từ các trường đại học
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Ngành Thủy Sản, từ các trường đại họcKho 200 Đề Tài Luận Văn Ngành Thủy Sản, từ các trường đại học
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Ngành Thủy Sản, từ các trường đại học
 
Kho 200 đề tài luận văn ngành thương mại điện tử
Kho 200 đề tài luận văn ngành thương mại điện tửKho 200 đề tài luận văn ngành thương mại điện tử
Kho 200 đề tài luận văn ngành thương mại điện tử
 
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành điện tử viễn thông, 9 điểm
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành điện tử viễn thông, 9 điểmKho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành điện tử viễn thông, 9 điểm
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành điện tử viễn thông, 9 điểm
 
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Giáo Dục Tiểu Học
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Giáo Dục Tiểu HọcKho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Giáo Dục Tiểu Học
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Giáo Dục Tiểu Học
 
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành luật, hay nhất
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành luật, hay nhấtKho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành luật, hay nhất
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành luật, hay nhất
 
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành quản trị văn phòng, 9 điểm
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành quản trị văn phòng, 9 điểmKho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành quản trị văn phòng, 9 điểm
Kho 200 đề tài luận văn tốt nghiệp ngành quản trị văn phòng, 9 điểm
 
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Sư Phạm Tin Học
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Sư Phạm Tin HọcKho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Sư Phạm Tin Học
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Sư Phạm Tin Học
 
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Xuất Nhập Khẩu
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Xuất Nhập KhẩuKho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Xuất Nhập Khẩu
Kho 200 Đề Tài Luận Văn Tốt Nghiệp Ngành Xuất Nhập Khẩu
 

Recently uploaded

Logic học và phương pháp nghiên cứu khoa học
Logic học và phương pháp nghiên cứu khoa họcLogic học và phương pháp nghiên cứu khoa học
Logic học và phương pháp nghiên cứu khoa họcK61PHMTHQUNHCHI
 
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...Nguyen Thanh Tu Collection
 
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...
Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...
Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...
TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...
TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...Nguyen Thanh Tu Collection
 
Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...
Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...
Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Hệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi pháp
Hệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi phápHệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi pháp
Hệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi pháplamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...Nguyen Thanh Tu Collection
 
Nghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdf
Nghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdfNghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdf
Nghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdfThoNguyn989738
 
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...Nguyen Thanh Tu Collection
 
Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...
Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...
Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...lamluanvan.net Viết thuê luận văn
 
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...Nguyen Thanh Tu Collection
 

Recently uploaded (20)

Logic học và phương pháp nghiên cứu khoa học
Logic học và phương pháp nghiên cứu khoa họcLogic học và phương pháp nghiên cứu khoa học
Logic học và phương pháp nghiên cứu khoa học
 
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
 
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực tại...
 
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro môi trường từ ô nhiễm hữu cơ nước thải các...
 
Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...
Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...
Bài tập nhóm môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Triết lý kinh do...
 
TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...
TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...
TỔNG HỢP HƠN 100 ĐỀ THI THỬ TỐT NGHIỆP THPT VẬT LÝ 2024 - TỪ CÁC TRƯỜNG, TRƯ...
 
Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...
Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...
Bài tập lớn môn Văn hóa kinh doanh và tinh thần khởi nghiệp Trình bày về triế...
 
Hệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi pháp
Hệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi phápHệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi pháp
Hệ thống ca dao than thân người Việt từ góc nhìn thi pháp
 
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
30 ĐỀ PHÁT TRIỂN THEO CẤU TRÚC ĐỀ MINH HỌA BGD NGÀY 22-3-2024 KỲ THI TỐT NGHI...
 
Nghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdf
Nghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdfNghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdf
Nghe Tay Trai Hai Ra Tien - Chris Guillebeau (1).pdf
 
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Kế toán tiền mặt tại Công ty trách nhiệm hữu hạn ...
 
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 1-20) ...
 
Đồ án Công Nghệ Truyền Số Liệu L3VPN MPLS
Đồ án Công Nghệ Truyền Số Liệu L3VPN MPLSĐồ án Công Nghệ Truyền Số Liệu L3VPN MPLS
Đồ án Công Nghệ Truyền Số Liệu L3VPN MPLS
 
Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...
Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...
Báo cáo bài tập Quản trị Marketing Kế hoạch marketing cho ống hút cỏ của Gree...
 
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích hiệu quả hoạt động huy động và cho vay ...
 
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện công tác đào tạo và phát triển nguồn nhân lực c...
 
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...
Báo cáo tốt nghiệp Hoàn thiện an toàn lao động điện công ty trách nhiệm hữu h...
 
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...
Báo cáo tốt nghiệp Đánh giá rủi ro quá trình xử lí nước cấp tại Chi nhánh Cấp...
 
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...
Báo cáo thực tập tốt nghiệp Phân tích thực trạng hoạt động bán hàng tại Công ...
 
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...
40 ĐỀ LUYỆN THI ĐÁNH GIÁ NĂNG LỰC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI NĂM 2024 (ĐỀ 31-39)...
 

Ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt, 9đ

  • 1. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Phạm Thị Thoa ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT DÙNG PHƯƠNG PHÁP K0 LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012
  • 2. 2 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Phạm Thị Thoa ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT DÙNG PHƯƠNG PHÁP K0 Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân & năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ Người hướng dẫn khoa học : TS. TRẦN VĂN HÙNG Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012
  • 3. 3 MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN .............................................................................................................5 CÁC KÝ HIỆU ...........................................................................................................6 MỞ ĐẦU.....................................................................................................................7 Chương 1. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON........................................9 1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron................................................................9 1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron .............................................9 1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt..................................................12 1.4 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt:.................................13 1.4.1 Phương pháp tuyệt đối:..............................................................................14 1.4.2 Phương pháp tương đối: ............................................................................14 1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn: ...........................................................................14 1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 .......................................................................15 Chương 2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ CỦA LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ...................................................................................................................................17 2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf, nơtron trên nhiệt φepi và nơtron nhiệt φth ...........................................................................................................................17 2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt thφ và thông lượng nơtron cộng hưởng epiφ .............................................................................................................18 2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh fφ ....................................................19 2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông lượng nơtron trên nhiệt. ......................................................................................20 2.2 Các phương pháp xác định hệ số α..................................................................20 2.2.1 Xác định hệ số α bằng phương pháp bọc cadmium .................................23 2.2.2 Phương pháp dùng tỷ số cadmium ............................................................25 2.2.3 Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium)..................28
  • 4. 4 Chương 3. MỘT SỐ KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT ....................................................................31 3.1 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E..............31 3.2 Phương pháp J. Op De Beek đánh giá hưởng của rE và α lên kết quả phân tích..........................................................................................................................32 3.3 Đánh giá phương pháp J. Op De Beek ............................................................37 3.4 Hiệu chỉnh phương pháp gần đúng J. op De Beek ..........................................39 Chương 4. THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ LỆCH PHỔ 1/E TRONG KÊNH CHIẾU XẠ VÀ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT THEO PHƯƠNG PHÁP HIỆU CHỈNH GẦN ĐÚNG CỦA J. OP DE BEEK.....................................41 4.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ..........................41 4.2 Đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De Beek .......................................................................................................................45 4.2.1 Ảnh hưởng của sai số xác định α và rE vào kết quả phân tích.................46 4.2.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích ............................52 4.2.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định α , rE và f vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt ......................................................................53 4.2.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định α , rE vào kết quả phân tích khi chiếu có bọc cadmium ..................................................................................................55 4.2.5 Đề xuất hướng nghiên cứu tiếp theo..........................................................59 KẾT LUẬN...............................................................................................................61 TÀI LIỆU THAM KHẢO.........................................................................................62 PHỤ LỤC..................................................................................................................64
  • 5. 5 LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành bài nghiên cứu này, trước tiên, tôi xin kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn Thầy TS. Trần Văn Hùng đã nhiệt tình chỉ bảo, hướng dẫn tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn tốt nghiệp. Tôi cũng xin kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn Thầy PGS.TS.Châu Văn Tạo, TS. Nguyễn Văn Hoa và TS.Trần Quốc Dũng đã có những ý kiến, góp ý, lời khuyên bổ ích cho đề tài nghiên cứu này trong kỳ bảo vệ đề cương chi tiết ngày 24/12/2011. Tôi cũng xin được kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các Quý Thầy, Quý Cô lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng Cao, Phòng Sau đại học Trường Đại học sư phạm TPHCM đã tận tình dạy dỗ và truyền đạt những kiến thức quý báu cho tôi trong suốt hai năm học vừa qua. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến gia đình, người thân đã luôn ở bên tôi, tạo điều kiện cho tôi tham gia khóa học, khích lệ và động viên tinh thần trong suốt quá trình tôi thực hiện luận văn tốt nghiệp. Cuối cùng, Tôi xin gửi lời kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các bạn bè, đồng nghiệp, các anh chị em lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng Cao K21- Trường đại học sư phạm TPHCM đã giúp đỡ và chia sẻ những thông tin hữu ích cho luận văn này. Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 09 năm 2012 Phạm Thị Thoa
  • 6. 6 CÁC KÝ HIỆU Gth: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệt Ge: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron trên nhiệt f: Hệ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt α : Hệ số lệch phổ 1/E ET: Năng lượng nơtron nhiệt E: Năng lượng nơtron En : Năng lượng nơtron nhanh γE : Năng lượng gamma 0σ : Tiết diện nơtron nhiệt M: Khối lượng nguyên tử θ : Độ phổ cập γ : Cường độ phát gamma Np: Diện tích đỉnh phổ gamma W: Trọng lượng mẫu W* : Trọng lượng mẫu làm comparator tính bằng microgam tc: Thời gian chiếu λ : Hằng số phân rã td: Thời gian đợi tm: Thời gian đo pε : Hiệu suất ghi của detector I0:: Tích phân cộng hưởng I0(α): Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E Rcd: Tỷ số cadmium epiφ : Thông lượng nơtron trên nhiệt thφ : Thông lượng nơtron nhiệt Ecd: Năng lượng cadmium Er:: Năng lượng cộng hưởng rE : Năng lượng cộng hưởng trung bình k0,Au: Hệ số k0 của đồng vị đối với Au Zy(xi): Hệ số đóng góp vào sai số y của một biến xi
  • 7. 7 MỞ ĐẦU Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân dùng phương pháp chuẩn hóa k0 đã được A. Simonits [1] đề xuất từ năm 1975, sau đó F. De Corte [2] đã nghiên cứu và phát triển. Hiện nay, phương pháp chuẩn hóa k0 (k0- INAA) đã được sử dụng rộng rãi trong các phòng phân tích của các nước có lò phản ứng nghiên cứu. Có thể nói, phương pháp k0-INAA là một phương pháp thuận lợi nhất trong phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân. Vì trong phương pháp này không phải dùng các mẫu chuẩn đa nguyên tố, nó chỉ cần biết các thông số đặc trưng thông lượng nơtron tại kênh chiếu mẫu; như tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt f, hệ số lệch phổ 1/E của nơtron trên nhiệt α. Chính vì vậy, ảnh hưởng của các thông số này lên kết quả phân tích cần phải được nghiên cứu một cách chi tiết. Một trong những công trình nghiên cứu về vấn đề này khá đầy đủ và chi tiết là công trình J. op De BeeK [6]. Trong đó J. op De Beek đã sử dụng phương pháp gần đúng để tính tích phân cộng hưởng Q0(α) và dựa trên biểu thức này để đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron tại vị trí chiếu mẫu lên kết quả phân tích. Tuy nhiên, theo đánh giá của chúng tôi, biểu thức gần đúng mà J. op De Beek sử dụng chỉ áp dụng tốt cho các đồng vị có tích phân cộng hưởng Q0 >5, còn các đồng vị có tích phân cộng hưởng Q0 <5 sẽ không đủ chính xác. Chính vì vậy, trong công trình của J.op De Beek có một vài kết quả không chính xác và cần phải xem xét. Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng một phương pháp gần đúng tính Q0(α) chính xác hơn và áp dụng tốt cho tất cả các đồng vị trong phân tích kích hoạt. Phương pháp gần đúng tính Q0(α) này đã được đưa ra trong công trình[7]. Các kết quả luận văn hi vọng sẽ là cơ sở cho các nhà phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0-INAA áp dụng trong thực tế, đặc biệt trong đánh giá sai số của kết quả phân tích. Bản luận văn bao gồm bốn chương:  Chương I: Tổng quan phương pháp phân tích kích hoạt nơtron  Chương II : Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân
  • 8. 8  Chương III : Một số kết quả đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích dùng phương pháp k0  Chương IV: Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ và đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt theo phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De Beek trong kênh 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò Thetis (Bỉ) Cuối cùng là phần kết luận, nêu các kết quả chính, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn của kết quả nghiên cứu.
  • 9. 9 Chương 1 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON 1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron Phương pháp phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích kích hoạt định tính và định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các hạt nhân của các nguyên tố có mặt trong mẫu bằng chùm hạt nơtron, hoặc các hạt tích điện hoặc photon có năng lượng cao. Trong đó phương pháp phân tích kích hoạt dùng nơtron được sử dụng rộng rãi nhất do thông lượng lớn và tiết diện kích hoạt cao. Trong phương pháp này, cường độ bức xạ phát ra phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt. Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỷ lệ với số hạt nhân nguyên tử có trong mẫu; tức là hàm lượng của nguyên tố có trong mẫu. Vì vậy dựa vào cường độ bức xạ của hạt nhân phát ra, hàm lượng của nguyên tố có trong mẫu sẽ được xác định. Đây là một phương pháp có độ nhạy rất cao. Phương pháp phân tích này chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (không dựa vào tính chất hóa học, không dựa vào tính chất phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (nơtron) và sự phân rã hạt nhân phóng xạ. Ban đầu, phương pháp được các nhà phân tích chú ý bởi tính tò mò hơn là tính hữu dụng của nó. Tuy nhiên, với sự phát triển nguồn nơtron có thông lượng cao như lò phản ứng hạt nhân, phương pháp phân tích này đã thể hiện tính hữu dụng của nó về độ nhạy và độ chính xác cao, thời gian phân tích nhanh và không phải phá mẫu. Từ đó nó đã được ứng dụng trong hầu hết các lĩnh vực trong đời sống. 1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron Phương pháp phân tích kích hoạt ra đời do Geoge de Hevesy và Hilde Levi vào năm 1936, đã được các nhà phân tích; đặc biệt các nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ quan tâm đặc biệt, do tính ưu việt của nó.
  • 10. 10 Tuy nhiên, phương pháp này cũng phụ thuộc rất nhiều yếu tố, như thông lượng nơtron và các thiết bị ghi nhận bức xạ của chúng. Ở đây, để làm sáng tỏ điều này, chúng ta cũng có thể liệt kê các giai đoạn phát triển của phương pháp. Giai đoạn đầu có thể nói là từ khi xuất hiện phương pháp 1936 cho đến 1944: trong giai đoạn này phương pháp có tính chất giới thiệu, phương pháp phát triển rất chậm chạp và ít được sử dụng, do chỉ có nguồn nơtron thông lượng thấp, các detector ghi nhận bức xạ và hệ thống ghi nhận điện tử quá thô sơ. Các nguồn nơtron trong thời kỳ này là các nguồn nơtron đồng vị hoặc từ máy phát nơtron nhưng thông lượng chỉ cỡ 105 n.cm-2 s-1 . Trong thời kỳ này chưa có các đềtéctơ có độ phân giải tốt, nên phương pháp chủ yếu là phương pháp tách hóa sau khi chiếu xạ và đo trên hệ ghi nhận bằng ống đếm Geiger- Muller. Vì vậy, phương pháp chỉ áp dụng cho một vài đồng vị có tiết diện bắt nơtron cao, hàm lượng lớn ở trong mẫu, nên độ nhạy thấp. Giai đoạn thứ hai là từ 1944-1950, trong giai đoạn này xuất hiện lò phản ứng hạt nhân, với thông lượng nơtron lên tới 1011 n.cm-2 s-1 , mở ra một bước nhảy vọt trong phân tích kích hoạt về độ nhạy và số nguyên tố được phân tích. Tuy nhiên, trong thời gian này vẫn chưa có các loại detector hiện đại, nên phương pháp tách hóa vẫn là chủ yếu. Song cuối giai đoạn này xuất hiện một số lò phản ứng, nên số lượng các công trình về phân tích kích hoạt xuất hiện nhiều hơn và phương pháp phân tích này đã được công nhận rộng rãi như là một phương pháp phân tích có độ nhạy và độ chính xác cao. Giai đoạn 3: từ năm 1950 đến 1960, trong giai đoạn này xuất hiện detector nhấp nháy NaI(Tl) và máy phân tích biên độ đa kênh (MCA) đã đóng góp rất lớn trong sự phát triển của phân tích kích hoạt. Detector nhấp nháy NaI(Tl) mặc dù có độ phân giải thấp cỡ 50 keV ở vùng năng lượng 1000 keV, nhưng đã đóng góp rất lớn vào sự hình thành một phương pháp phân tích kích hoạt không cần tách hóa; đó là phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA). Giai đoạn 4: từ năm 1960 đến 1970, vấn đề độ phân giải đã được giải quyết nhờ chế tạo thành công các loại đềtéctơ bán dẫn như Ge(Li) và GeHP.
  • 11. 11 Với những detecctor loại này, độ phân giải có thể 1-3 keV ở vùng 1000 keV, nên việc tách các đỉnh chồng chập là rất rõ ràng. Phân tích kích hoạt trong giai đoạn này đã được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực; như ứng dụng trong khoa học kỹ thuật, y học, thăm dò địa chất và công nghiệp. Giai đoạn 5: từ năm 1970 đến 1991, giai đoạn này có thể nói là những năm bước đầu cho sự phát triển và ứng dụng phương pháp INAA cực thịnh. Cũng trong giai đoạn này, các phương pháp chuẩn hóa ra đời; đặc biệt là phương pháp chuẩn hóa k0. Năm 1975, A. Simonits đã đưa ra phương pháp chuẩn hóa k0 và sau đó đã được nhóm phân tích kích hoạt của F. De Corte phát triển và hoàn thiện. Phương pháp INAA trong giai đoạn này được sử dụng rầm rộ trong các phòng phân tích bên cạnh lò phản ứng nghiên cứu và đã được áp dụng trong hầu hết các lĩnh vực khoa học đời sống với độ tin cậy và độ chính xác cao. Nó phát hiện hầu hết các nguyên tố hiện diện trong mẫu phân tích, đặc biệt trong lĩnh vực phân tích các nguyên tố vết Giai đoạn 6: từ năm 1991 đến nay. Trong giai đoạn này, hầu hết các lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu đều ứng dụng phương pháp INAA để phân tích nhiều loại mẫu khác nhau, đặc biệt triển khai phương pháp chuẩn hóa k0 trong các phòng phân tích. Ưu điểm của phương pháp k0 là cho phép phân tích đa nguyên tố trong mẫu mà không dùng mẫu chuẩn, nó cho phép xử lý, tính toán hàm lượng nguyên tố một cách tự động. Một số phần mềm ứng dụng xử lý phổ tự động cho phương pháp này đã được ra đời và đang được sử dụng trong các phòng phân tích kích hoạt trên thế giới, như phần mềm k0-IAEA, phần mềm Kayzero for Window. Vậy sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt trong tương lai sẽ là gì? Trong bài báo mang tiêu đề” Opportunnities for innovation in neutron activation analysis” [5] .Tác giả này đã khẳng định với sự phát triển của khoa học và kỹ thuật cơ hội phát triển của phân tích kích hoạt sẽ phát triển theo xu hướng làm tăng độ nhạy của phương pháp. Cụ thể tác giả đưa ra một số hướng phát triển như: phân tích từng phần của mẫu lớn; dùng tính toán Monte Carlo
  • 12. 12 thay thế cho các mẫu chuẩn; dùng các detector tinh thể nhấp nháy có độ phân giải cao như LaBr3 hay CeBr3. và các kỹ thuật giải cuộn (deconvolution techniques) để tăng độ nhạy của phép phân tích. 1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt Như đã biết, cơ sở của phân tích kích hoạt là dựa vào phản ứng hạt nhân của các đồng vị bia với nơtron từ lò phản ứng hạt nhân. Trong phương trình 1.1 là mô tả tổng quát của phương pháp phân tích kích hoạt đối với một hạt nhân cho trước. Phản ứng hạt nhân thường sử dụng nhất là phản ứng (n,γ) với một hạt nhân X (nhân bia) hấp thụ một nơtron sẽ tạo ra một nhân phóng xạ có cùng số Z, nhưng khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát gamma tức thời: A 1 A 1 z 0 zX n X+ + → + γ (1.1) Dựa vào năng lượng và cường độ của bức xạ đặc trưng của hạt nhân A+1 X xác định được hàm lượng của nguyên tố X trong mẫu. Phương trình cơ bản trong phân tích kích hoạt theo qui ước HOGDAHL là: p m th th 0 e epi A p N t SDCWR G G I( ) N A = φ σ + φ α= θε γ (1.2) Trong đó : p A th th 0 e epi 0 p m N N W [G G I ( )]S.D.C. . t A θ = φ σ + φ α γ ε (1.3) Khi đó hàm lượng của nguyên tố phân tích (kí hiệu a) ρ a được tính:
  • 13. 13 p am a a A a a th,a th 0,a e,a epi 0,a p,a N At 1 1 ( ) S.D.C N [G G I ( )] ρ = θ γ φ σ + φ α ε (1.4) Trong đó các ký hiệu trong các biểu thứ (1.2) đến (1.4) là: NA: Hằng số Avogadro; M : Khối lượng nguyên tử; θ : Độ phổ cập đồng vị; σ0 : Tiết diện phản ứng (n,γ) với nơtron có vận tốc 2200 ms-1 ; γ : Cường độ phát gamma tuyệt đối; Np : Diện tích đỉnh phổ gamma cần xác định; W : Trọng lượng mẫu tính bằng gram; S = 1- exp(-λtc); tc - thời gian chiếu xạ, λ - hằng số phân rã; D = exp(-λtd); td - thời gian đợi; C = [1-exp(-λtm)]/λtm; tm - thời gian đo; Gth: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệt Ge: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron trên nhiệt εp : Hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng cần phân tích. I0(α) - Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E của thông lượng nơtron trên nhiệt; φth: Thông lượng nơtron nhiệt φepi: Thông lượng nơtron trên nhiệt( nơtron cộng hưởng) 1.4 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt: Trong phần này, trình bày tóm tắt các phương pháp chuẩn hóa hay sử dụng trong phân tích kích hoạt; đó là phương pháp tuyệt đối, phương pháp tương đối , phương pháp chuẩn đơn và phương pháp chuẩn hóa k0.
  • 14. 14 1.4.1 Phương pháp tuyệt đối: Từ phương trình kích hoạt, hàm lượng của một nguyên tố cần phân tích được viết như sau: (1.5) Trong đó ký hiệu (*) là của nguyên tố làm mônitơ; f hệ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt; Q0(α) = I0(α)/σ0. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực nghiệm thì rất đơn giản. Nhược điểm của phương phương pháp là cần phải biết chính xác các số liệu hạt nhân của các nguyên tố; đặc biệt độ chính xác về tiết diện. các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo. Tuy nhiên, chúng có độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số trong phép phân tích 1.4.2 Phương pháp tương đối: Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, một mẫu chuẩn (kí hiệu s) đã biết chính xác hàm lượng, chiếu kèm với mẫu phân tích. Tất cả mẫu đã chiếu xạ được đo trong cùng một điều kiện. Như vậy tất cả các thông số hạt nhân và điều kiện chiếu xạ được loại trừ. Khi đó hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết: / / w p c x p c s N t DCW N t DC ρ       =       (1.6) Hạn chế lớn nhất trong phương pháp này là mẫu phân tích và mẫu chuẩn phải tương đối giống nhau về thành phần. Thông thường các mẫu chuẩn có độ chính xác cao lại rất đắt, nên chi phí rất tốn kém cho mẫu chuẩn. 1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn: Phương pháp chuẩn đơn dựa trên việc gộp các thông số hạt nhân và các điều kiện chiếu, đo vào một hệ số k. Phương pháp này được đề xuất bởi F. Girardi và cộng sự [9], trong đó k được viết: ** * * * * * 0 0 * * 0 0 / . . ( ) . . . . . ( ) + = + p c pth e sp th e p N t M G f G QSDCW A M G f G Q εθ γ σ α ρ θγσ α ε
  • 15. 15 * 0 0 * * * * * * * 0 0 . . ( ) . . . . ( ) pth e th e p M G f G Q k M G f G Q εθγσ α θ γ σ α ε + = + (1.7) Với (*) là ký hiệu cho nguyên tố làm chuẩn, thường nguyên tố làm chuẩn này được lựa chọn những hạt nhân có số liệu hạt nhân đủ chính xác ; chẳng hạn như Au. Với phương pháp này hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết: * / 1 . p c sp N t SDCW A k ρ = (1.8) Với phương pháp chuẩn đơn nguyên tố, việc áp dụng để phân tích đa nguyên tố trở nên dễ dàng hơn. Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi độ chính xác của hệ số k; hệ số k này lại phụ thuộc vào số liệu hạt nhân và dạng phổ nơtron tại từng vị trí chiếu xạ và hiệu suất của detector. Nên hệ số k từng phòng phân tích và từng vị trí chiếu xạ là khác nhau. Nên mỗi một vị trí chiếu xạ, mỗi một hệ đo lại có những bộ số liệu khác nhau. 1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 Để phương pháp chuẩn đơn có thể sử dụng linh hoạt hơn khi thay đổi các điều kiện chiếu xạ, A. Simonits [4] đã đề nghị dùng hệ số k0 xác định bằng thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt nhân độc lập với phổ nơtron và cấu hình detector, nghĩa là: 0, 0, 0, ( ) c s s s c s c c c M k s M γ θ σ γ θ σ = (1.9) Hệ số k0,c(s) của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm tại nhiều lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu như THETIS (Gent, Bỉ), WWR-M (Budapest, Hunggary), v,v…, và đã cho thành bảng trong các tài liệu [10,11] và được xem như thông số hạt nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn nơtron nào.Trong phương pháp này, hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết: ,, , 0, , 0, , , 0, , / . . ( )1 . . . ( ) . . ( ) p c p mth m e m ma sp m m th a e a a p a N t SDCW G f G Q A k a G f G Q εα ρ α ε     +  = + (1.10)
  • 16. 16 Ở đây, chúng ta thấy tất cả các thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ (φth, f và α) và hình học đo được tách ra khỏi hệ số k. Như vậy hệ số k0 thực nghiệm ở bất kỳ lò nào, hoặc bất kỳ vị trí chiếu mẫu nào đều có thể sử dụng được. Trong tất cả các thực nghiệm xác định hệ số k0, người ta thường chọn Au làm nguyên tố comparator, vì các hằng số hạt nhân của Au rất chính xác. Hệ số k0, hiện nay trong các tài liệu có độ chính xác cỡ 1%. Chính vì vậy, phương pháp k0 hiện nay được sử dụng nhiều và nó cũng chứng tỏ là một phương pháp rất linh hoạt.
  • 17. 17 Chương 2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ CỦA LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN 2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf, nơtron trên nhiệt φepi và nơtron nhiệt φth Vùng nơtron có năng lượng nhỏ hơn 0,5eV gọi là vùng nơtron nhiệt. Vùng nơtron đang trong quá trình làm chậm và có năng lượng khoảng 0,5eV<En<0,5MeV gọi là vùng nơtron trên nhiệt hay vùng cộng hưởng. Vùng nơtron có năng lượng En >0,5eV gọi là vùng nơtron nhanh. Trong quá trình làm chậm nơtron nhanh chuyển thành nơtron trên nhiệt và nơtron nhiệt. Tuy nhiên trong quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn trong lò phản ứng nên trong lò phản ứng luôn luôn tồn tại nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt, nơtron nhiệt. Khoảng 99% nơtron sinh ra do phản ứng phân hạch hạt nhân trong lò phản ứng là các nơtron nhanh. Trong phân tích kích hoạt, chúng ta cần phải biết giá trị tuyệt đối các đặc trưng thông lượng nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt, nơtron nhiệt và phân bố của chúng trong kênh chiếu xạ, vì nó liên quan đến độ nhạy, độ chính xác của kết quả phân tích. Hơn nữa, các thông tin về tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron nhanh hoặc nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt là rất cần thiết để lựa chọn điều kiện chiếu xạ tối ưu hoặc hiệu chỉnh ảnh hưởng của chúng. Xác định thông lượng nơtron trong lò phản ứng, nhìn chung có thể dùng phương pháp tính toán hoặc thực nghiệm. Trong thực nghiệm, để xác định thông lượng nơtron thường sử dụng phương pháp kích hoạt các lá dò mỏng, nhằm tránh hiện tượng tự che chắn và nhiễu loạn trường nơtron xung quanh mẫu chiếu xạ. Thông thường, các nguyên tố dùng kích hoạt để xác định thông lượng nơtron phải có số liệu hạt nhân chính xác như độ phổ cập, hiệu suất phát gamma, tiết diện phản ứng, v.v... . Trong [12] đã sử dụng các lá dò sắt mỏng ( 0,95 cm đường kính và 0,0028 cm độ dày) với phản ứng 58 Fe(n,γ)59 Fe để xác định thông lượng nơtron nhiệt (Eγ =1,292 MeV dùng để tính toán). Dùng lá dò Fe chúng ta có thể đồng thời xác định được thông lượng nơtron nhanh theo phản ứng 54 Fe(n,p)54 Mn và đo cường độ đỉnh năng lượng gamma Eγ = 0,835 MeV của
  • 18. 18 54 Mn để xác định giá trị thông lượng. Do cả hai đồng vị có thời gian bán hủy dài, nên có thể đo bất cứ thời gian nào sau khi chiếu xạ. Trong [13,14,15,16] và rất nhiều tác giả khác đã sử dụng lá dò Cu, Co, Au, v.v... để xác định giá trị thông lượng. Nhóm tác giả ở Viện KFKI (Hunggari) cũng đã dùng các lá dò Fe, Al-Au, Al-Co, Nb, v.v... để xác định thông lượng nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt; các lá dò Fe, Cu, Ti, Nb, Zr, v.v... dùng các phản ứng ngưỡng để xác định thông lượng nơtron nhanh. Tại viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt, nhóm nghiên cứu của lò phản ứng cũng đã dùng lá dò đa nguyên tố Au, Mn, W, Mo, Ni để xác định một vài thông số đặc trưng thông lượng nơtron và phân bố thông lượng nơtron trong một số kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Các lá dò đa thành phần thường được sản xuất nhằm mục đích đo đặc trưng phổ nơtron, nó thỏa mãn các điều kiện về tính đồng nhất, không bị ăn mòn trong điều kiện nhiệt độ vùng hoạt, sơ đồ phân rã hạt nhân tương đối đơn giản, thời gian sống tương đối ngắn phù hợp với điều kiện thực nghiệm và đáp ứng trong một dải rộng năng lượng của phổ nơtron. Kỹ thuật dùng để xác định thông lượng nơtron là như sau: các lá dò được chiếu xạ trong một khoảng thời gian tc và sau đó được đưa ra khỏi vị trí chiếu xạ và được để rã trong một khoảng thời gian td, sau đó được đo trên hệ phổ kế với hiệu suất tuyệt đối của detector đã biết. Dựa vào các thông số hạt nhân, hiệu suất ghi của detector, thời gian chiếu, đợi và thời gian đo, cũng như khối lượng lá dò và số đếm của hoạt độ; từ phương trình kích hoạt cơ bản có thể xác định được thông lượng nơtron. 2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt thφ và thông lượng nơtron cộng hưởng epiφ Thông lượng nơtron nhiệt được xác định bởi phương pháp đo hoạt độ tuyệt đối khi chiếu xạ các lá dò có tiết diện trong vùng nơtron nhiệt tuân theo quy luật 1/v với tiết diện kích hoạt biết chính xác. Ví dụ: 59 Co: 0σ = 37,2 barn; 60 Co: λ = 4,168 10-9 s-1 197 Au: 0σ = 98,8 barn; 198 Au: λ = 2,98 10-6 s-1 Tỷ số phản ứng trong trường hợp chiếu không bọc cadmium sẽ được tính: th epi th 0 epiR R R I= + = φ σ + φ
  • 19. 19 Trong đó: Rth và Repi là tỷ số phản ứng của nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt; thφ và epiφ là thông lượng nơtron nhiệt và thông lượng nơtron cộng hưởng; 0σ tiết diện kích hoạt của nơtron với v=2200 m/s; λ là hằng số phân rã; I tích phân cộng hưởng của nơtron trên nhiệt; Nếu biết thời gian chiếu xạ tc, thời gian để rã td và số hạt nhân bia N thì tỷ số phân rã trong một giây D sẽ được tính: )exp()]exp(1[ dc ttNRD λλ −−−= Nếu lá dò được chiếu có bọc cadmium thì lúc đó chỉ có thành phần hoạt độ do nơtron cộng hưởng epi epiR I= φ , còn phần nơtron nhiệt bị cadmium hấp thụ 0σφththR = = 0. e epi c dD N I[1 exp( t )]exp( t )= φ − −λ −λ (2.1) Khi đó phần kích hoạt do nơtron nhiệt sẽ là: )exp()]exp(1[0 dctheth ttNDDD λλσφ −−−=−= (2.2) Như vậy, xác định hoạt độ riêng trong trường hợp chiếu bọc và không bọc cadmium, biết 0σ , I, N,λ , tc, td có thể xác định được epiφ và thφ từ phương trình (2.1) và (2.2). 2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh fφ Thông lượng nơtron nhanh trong vùng năng lượng trên 1 MeV được xác định thông qua các phản ứng ngưỡng. Các phản ứng ngưỡng có thể được sử dụng là (n,p), (n,α), (n,f), (n,2n), hoặc (n,n'). Tỷ số phản ứng đối với phản ứng ngưỡng là 00 σφσφ == ffR ; trong đó φ là thông lượng phân hạch tương đương và 0σ là tiết diện trung bình trong phổ phân hạch. Hoạt độ tuyệt đối Df với thời gian chiếu tc và thời gian để rã td sẽ là : )exp()]exp(1[0 dcff ttND λλφσ −−−= (2.3)
  • 20. 20 Cũng như trong trường hợp thông lượng nơtron nhiệt và nơtron cộng hưởng, biết N, 0σ ,λ , tc, td từ phương trình (2.3) ta xác định được fφ 2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông lượng nơtron trên nhiệt. Tỷ số cadmium Rcd của một đồng vị trong một kênh chiếu xạ được xác định theo biểu thức: th 0 epi cd epi I R I φ σ + φ = φ Hoaït ñoäcuûa ñoàng vò khoâng boïc cadmium Hoaït ñoäcuûa ñoàng vò coùboïc cadmium (2.4) Như vậy, từ biểu thức (2.1) và (2.2) có thể xác định tỷ số f = th epi/φ φ hoặc nếu biết tỷ số cadmium Rcd thì tỷ số f có thể xác định: 0 )1( σ I Rf cd −= (2.5) Một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong lò phản ứng nghiên cứu cũng có thể xác định được bằng phương pháp tính toán thuần túy. Phương pháp hay được sử dụng là phương pháp Monte Carlo; đặc biệt là sử dụng chương trình MCNP (Monte Carlo N-Particle Transport Code System).Các kết quả tính toán chỉ ra phù hợp rất tốt với kết quả thực nghiệm. 2.2 Các phương pháp xác định hệ số α Năm 1975, nhóm tác giả A. Simonits, F. De Corte và J. Hoste đã đề nghị một phương pháp phân tích dùng hệ số k0 trong phân tích kích hoạt trên lò phản ứng [17,18,19], và từ đó phương pháp đã được ứng dụng rất phổ biến trong phân tích kích hoạt. Nội dung chính trong phương pháp k0 là sử dụng biến đổi Hogdahl [16], và hàm lượng của nguyên tố phân tích được tính từ phương trình cơ bản sau:
  • 21. 21 p p mp mp Qf Qf k SDCw tN SDCW tN ppm ε ε α α ρ * 0 * 0 0 * )( )(1 / / )( + +       = (2.6) Với k0 được định nghĩa là: ** 0 * 0 * 0 0 ... ... γσθ γσθ M M k = (2.7) Hệ số k0 có thể xác định bằng thực nghiệm. Phản ứng AunAu 198197 ),( γ (Eγ = 411.8 keV) thường được sử dụng trong trường hợp này. Ký hiệu (*) trong biểu thức là nguyên tố làm comparator. M : Khối lượng nguyên tử; θ : Độ phổ cập đồng vị; σ0 : Tiết diện phản ứng (n,γ) với nơtron có vận tốc 2200 ms-1 ; γ : Cường độ phát gamma tuyệt đối; Np : Diện tích đỉnh phổ gamma cần xác định; W : Trọng lượng mẫu tính bằng gram; w* : Trọng lượng mẫu làm comparator tính bằng microgam; S = 1- exp(-λtc); tc - thời gian chiếu xạ, λ - hằng số phân rã; D = exp(-λtd); td - thời gian đợi; C = [1-exp(-λtm)]/λtm; tm - thời gian đo; f : Tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt; εp : Hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng cần phân tích. Q0(α) = I0(α)/ σ0 ; I0(α) - Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E của thông lượng nơtron trên nhiệt. Chúng ta biết rằng, hệ số α (hệ lệch phổ 1/E trong vùng nơtron trên nhiệt) trong các vị trí chiếu xạ là rất quan trọng đối với độ chính xác trong phân tích kích hoạt dùng các phương pháp comparator. Mặc dù, hệ số này là rất nhỏ nhưng ảnh hưởng rất rõ đến tích phân cộng hưởng và như vậy, ảnh hưởng đến độ chính xác trong biểu thức tính hàm lượng của nguyên tố. Có ba phương pháp thực nghiệm xác định hệ số α [14,15] là: - Phương pháp bọc cadmium
  • 22. 22 - Phương pháp tỷ số cadmium - Phương pháp chiếu trần ba đồng vị Lần lượt chúng ta sẽ xem xét cụ thể ba phương pháp thực nghiệm này. Trước hết, chúng ta xem xét cơ sở lý thuyết xác định hệ số α trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng. Như đã biết, trong điều kiện lý tưởng, thông lượng nơtron trên nhiệt trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng là tỷ lệ nghịch với năng lượng: epi epi 1 (E) E φ =φ (2.8) Trong đó, epiφ là một hằng số độc lập với năng lượng. Do đó, tích phân cộng hưởng được xác định theo biểu thức: ∫ ∞ = CdE E dEE I )( 0 σ (2.9) Với CdE là năng lượng cắt cadmium hiệu dụng ( CdE = 0,55eV) đối với các đồng vị có tiết diện kích hoạt trong phản ứng (n,γ) tỷ lệ với 1/v ( vv /1~)(σ ) tới vùng năng lượng 1-2 eV. Tuy nhiên, trong thực tế phổ nơtron trong các kênh chiếu xạ sẽ bị lệch khỏi quy luật này và gần đúng bởi quy luật : epi epi 1 1 (E) E +α φ =φ (2.10) Trong đó α không phụ thuộc vào năng lượng, có thể âm hoặc dương tùy thuộc vào cấu hình lò phản ứng (vật liệu làm chậm, hình học vị trí chiếu xạ, v,v...), và như vậy, tích phân cộng hưởng trong điều kiện này sẽ được viết: ∫ ∞ + = CdE E dEE I α σ α 10 )( )( (2.11) Tích phân cộng hưởng I0(α) sẽ được dùng trong tính toán hàm lượng của nguyên tố được kích hoạt trong kênh chiếu xạ nào đó (tại đó có giá trị α) mà không
  • 23. 23 phải I0. Tuy nhiên, trong các tài liệu chỉ cho giá trị I0 mà không phải I0(α). Liên quan giữa I0 và I0(α) trong đơn vị năng lượng eV được cho bởi biểu thức: ) )12( 0426,0 )( 0426,00 ()(0 α α σ α σ α CdErE I I + + − = (2.12) Trong đó 0σ là tiết diện nơtron với vận tốc 2200 m.s-1 , rE là năng lượng cộng hưởng trung bình (eV) và chú ý, trong công thức (2.12) giá trị 0,426 = 2(E0/ECd)1/2 với E0 = 0,025 eV và ECd = 0,55eV. 2.2.1 Xác định hệ số α bằng phương pháp bọc cadmium Phương pháp bọc cadmium dựa trên việc chiếu nhiều monitor khác nhau có bọc cadmium. Phương pháp đã được mô tả bởi Schumann và Albert [20]. Thông lượng nơtron trong vùng trên nhiệt trong đơn vị eV được viết như sau: epi epi(E)E E−α φ =φ (2.13) Như vậy, khi vẽ epiLog (E)Eφ theo LogE thì độ dốc của đường thẳng sẽ là -α. Các giá trị riêng biệt epiLog (E)Eφ được xác định từ việc chiếu xạ có bọc cadmium các monitor có các năng lượng cộng hưởng Er khác nhau. đối với mỗi monitor sẽ có: epi r r epi r(E )E E −α φ =φ = 0 epi r 0 I ( ) E I ( ) −αα φ α (2.14) Schumann và Albert đã chứng minh rằng 00 1 )( IEIE rr = + αα và như vậy: 0 0 )( I I Er αα = − (2.15) Từ đó công thức (2.13) có thể viết:
  • 24. 24 epi 0 epi 0 I ( ) (E)E I φ α φ = (2.16) Hoặc epi epi 0 R (E)E I φ = (2.17) Trong đó Repi là tốc độ phản ứng đối với nơtron trên nhiệt, và nó được xác định: epi epi A p A M R Nθ γε = (2.18) với p epi A A wSDC = Trong đó: Ap - Hoạt độ trung bình đo được ở đỉnh năng lượng xác định = Np/tm; Np số đếm trong đỉnh xác định với thời gian đo tm. Như vậy trong thực tế, phương pháp này là chiếu xạ một tập hợp các monitor cộng hưởng được lựa chọn thích hợp và sau đó vẽ logRepi/I0 theo logEr, kết quả hệ số góc của đường thẳng là giá trị -α. Trong phương pháp này, độ chính xác sẽ phụ thuộc vào việc lựa chọn các monitor cộng hưởng thích hợp. Các monitor mà Schumann và Albert đã lựa chọn là In, Au, Sm, W, Mo, Zn. Các số liệu hạt nhân và các đồng vị sử dụng để xác định α được đưa ra trong bảng 2.1. Nếu chúng ta đưa ra giá trị năng lượng cộng hưởng trung bình như Ryves đã đưa ra trong [21] thì biểu thức (2.14) có thể viết theo rE như sau: epi 0 epi r r epi r r 0 I ( ) (E )E E E I ( ) −α −αφ α φ =φ = α (2.19) Thế biểu thức (2.12) vào biểu thức (2.19) và thay epi 0I ( )φ α bởi Repi sẽ có: epi epi r r r 0 0 0 Cd R (E )E (E ) 0,426 I 0,426 (2 1)E α −α φ = σ − σ + α + (2.20)
  • 25. 25 Bảng 2.1 Các số liệu hạt nhân của các monitor α Lá dò Dạng mẫu Đồng vị bia Đồng vị tạo thành T1/2 Er chính eV rE (eV) σ0 barn I0 barn Q0 = I0/σ 0 In Au Sm W Mo Zr 0,1% dây 0,5% 0,05% 0,5% 0,025mm lá dò 0,127mm lá dò 115 In 197 Au 152 Sm 186 W 98 Mo 96 Zr 94 Zr 116m In 198 Au 153 Sm 187 W 99 Mo 97 Zr 95 Zr 54,2m 2,7d 46,5h 23,9h 66h 16,9h 64d 1,46 4,9 8,05 18,84 12,1 467,4 302 2263 5800 1,51 5,47 8,33 19,5 211 340 4520 161 98,8 206 38 0,13 0,020 0,052 2600 1550 2900 500 6,6 5,0 0,300 16,1 15,7 14,1 13,8 53,8 250 5,77 Biểu thức (2.20) giờ thay thế cho biểu thức (1.17) để tính epi r r(E )Eφ . Do phía phải của biểu thức (2.20) là các giá trị thực nghiệm phụ thuộc vào α nên phải dùng phương pháp lặp. Tức là, trong gần đúng thứ nhất tính biểu thức (2.20) đối với α = 0 và đường thẳng của đồ thị có hệ số góc là α1 sau đó giá trị α1 thay vào (2.20) để tính tiếp cho gần đúng lần thứ hai, và cứ tiếp tục như thế cho đến giá trị α có giá trị thích hợp. Giá trị rE có thể được tính từ biểu thức sau [26]: ∑ ∑ Γ Γ = i ir ii i ir irii r E E E E , , , ,, ln ln γ γ σ σ (2.21) Trong đó: i - cộng hưởng thứ i; σ -tiết diện bắt tổng cộng ở đỉnh cực đại của năng lượng Er; γΓ - độ rộng bắt bức xạ; Các giá trị rE của các đồng vị quan tâm được đưa ra trong bảng 2.1. L. Moens và các cộng sự đã tính toán cho 96 đồng vị hay được sử dụng trong phân tích kích hoạt dùng comparator đã được trình bày trong báo cáo [23]. 2.2.2 Phương pháp dùng tỷ số cadmium Phương pháp nguyên thủy do Ryves trình bày dựa trên biểu thức viết trong biến đổi Westcott [24,25]:
  • 26. 26 20 2/10 02 10 2/10 01 ]/'),('))( 12 2 [( ]/'),('))( 12 2 [( )2/1( σα α σ σα α σ α α IGhFGW E Eg IGhFGW E Eg rr Cd rr Cd +− + +− + =Ω + + (2.22) Trong đó: W' - hệ số hiệu chỉnh cho phần không tuân theo quy luật 1/v vùng bên dưới ECd; Gr - hệ số tự che chắn đối với nơtron trên nhiệt; F - Hệ số truyền nơtron trên nhiệt đối với phin lọc Cd; h( rG,α ) = α )( 0 rE E ; I' - tích phân cộng hưởng rút gọn; g - hệ số WESTCOTT; )2/1(Ω - tỷ số tốc độ phản ứng nơtron trên nhiệt đối với monitor 1 và 2; 222 2)2(, 111 1)1(, )2/1( ApAN MespA ApAN MespA εγθ εγθ =Ω (2.23) Phương pháp nguyên thủy, người ta dùng hai đồng vị 56 Mn, 198 Au. Vế phải của biểu thức (2.22) là phụ thuộc vào α và dự đoán α từ )2/1(Ω trong chiếu bọc cadmium. Hiển nhiên là phương pháp có thể áp dụng cho những đồng vị khác với các thông số hạt nhân biết chính xác. Tuy nhiên, do chỉ sử dụng hai đồng vị nên độ chính xác của việc xác định α phụ thuộc vào độ chính xác của các số liệu hạt nhân được sử dụng trong biểu thức (2.22). Đặc biệt là các số liệu σ0 và γ, vì trong rất nhiều trường hợp các số liệu này đưa ra trong nhiều tài liệu khác nhau rất lớn [26]. Tuy nhiên, để loại bỏ sai số do số liệu hạt nhân trong phương pháp này chúng ta có thể dùng tỷ số cadmium RCd. Biểu thức (2.23) có thể chuyển thành: 02 01 02222 2)2(, 01111 1)1(, )2/1( σ σ φσεγθ φσεγθ thApA esp thApA esp N MA N MA =Ω (2.24) Trong đó φth là thông lượng nơtron nhiệt, và:
  • 27. 27 espsp thpA AA M N , 0 −= φσγεθ (2.25) Asp và Asp,e là hoạt độ riêng trong chiếu không bọc cadmium và có bọc cadmium tương ứng. Từ định nghĩa về tỷ số cadmium chúng ta có: esp sp Cd A A R , = (2.26) Từ biểu thức (1.23) chúng ta có thể viết lại thành: 2,0 1,0 1 2 )1( )1( )2/1( σ σ − − =Ω Cd Cd R R (2.27) Kết hợp biểu thức (2.27) với biểu thức (2.22), thế I'/σ0 = I0/σ0 -0,426 và bỏ qua các hệ số hiệu chỉnh ; tức là lựa chọn các đồng vị tuân theo 1/v đến vùng 1- 2 eV (lúc đó g=1, W'=0), dùng các lá dò mỏng hoặc dạng dung dịch thì Gr =1 và bỏ qua sự che chắn nơtron trên nhiệt của phin lọc cadmium F=1, thì chúng ta có thể viết: α α α σ α α α σ − + +−− − + +−− = − − CdE rE I CdE rE I CdR CdR )12( 426,0 )2,](426,02) 0 0[( )12( 426,0 )1,](426,01) 0 0[( 1)1( 2)1( (2.28) Từ biểu thức (2.28), α có thể xác định sau khi đo tỷ số cadmium đối với hai đồng vị thích hợp mà không cần sử dụng các số liệu hạt nhân tuyệt đối và không cần biết hiệu suất ghi của detector. Biểu thức (2.28) cũng có thể rút ra từ :
  • 28. 28 1 0 0 2 0 0 1 2 ) )( /( ) )( /( )1( )1( σ α φ φ σ α φ φ I I R R epi th epi th Cd Cd = − − Sau khi thay I0(α) bằng biểu thức (2.12) ta sẽ nhận được biểu thức (2.28). 2.2.3 Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium) Khi chiếu không bọc cadmium đồng thời 3 đồng vị thích hợp (ký hiệu là 1, 2, 3) mà đối với những đồng vị này có σ(v) ~ 1/v tới vùng 1-2 eV, và tiến hành đo chúng trên detector bán dẫn với hiệu suất ghi đã biết, thì tỷ số φth/φepi viết trong qui ước HOGDAHL sẽ là: 2 1 1 p1 01 sp,10 0 1 2 2 p2 02 0 sp,2 0th 1 2 sp,1 2 1 1 p1 01epi sp,2 1 2 2 p2 02 M AI ( ) I ( ) M A A M A M θ γ ε σ    α α −    θ γ ε σ σ σφ     = θ γ ε σφ − θ γ ε σ (2.29) Nếu chúng ta đưa vào biểu thức: )2(,0 )1(,0 02221 01112 Au Au k k M M = σγθ σγθ (2.30) Trong đó: AuAuAu Au Au M M k σγθ θγσ0 ,0 = (2.31) Khi đó biểu thức (1.29) sẽ trở thành đơn giản như sau: 0,Au(1) p1 sp,10 0 0,Au(2) p2 0 sp,2 0th 1 2 sp,1 0,Au(1) p1epi sp,2 0,Au(2) p2 k AI ( ) I ( ) k A A k A k ε    α α −   ε σ σφ     = εφ − ε (2.32)
  • 29. 29 Các hệ số k0,Au được trình bày rất rõ trong các công trình [17,27,28,29], cho độ chính xác rất cao, vì nó là hệ số tổng hợp các hằng số hạt nhân. Hiện nay hệ số k0,Au đã được xác định với độ chính xác khoảng 1%, bỏ qua được sai số hệ thống do sự không chính xác về các số liệu hạt nhân [27]. Biểu thức (2.32) cũng tương tự viết cho đồng vị 1 và 3, bằng cách thay 2 bởi 3 trong biểu thức (2.32). Chú ý, tỷ số φth/φepi là một hằng số đặc trưng cho thông lượng nơtron nhiệt và trên nhiệt tại vị trí chiếu mẫu, nên chúng ta có biểu thức: 2 1 )2(,0 )1(,0 2, 1, 20 0 2, 1, 10 0 2 1 )2(,0 )1(,0 )()( p p Au Au sp sp sp sp p p Au Au k k A A I A AI k k ε ε σ α σ α ε ε −       −      = = 3 1 )3(,0 )1(,0 3, 1, 30 0 3, 1, 10 0 3 1 )3(,0 )1(,0 )()( p p Au Au sp sp sp sp p p Au Au k k A A I A AI k k ε ε σ α σ α ε ε −       −      (2.33) Thế I0(α)/σ0 từ biểu thức (2.12) vào (2.33) chúng ta sẽ có phương trình: 0 )(' )1( )(' )1( )(' )( 30 0 20 0 10 0 =      ++      +−      − σ α σ α σ α I b I a I ba (2.34) Trong đó: α σσ α − −=      ))(426.0( )(' 0 0 0 0 ri i E II (2.35) và 1. 1 1 2 )1(,0 )2(,0 2, 1, − = p p Au Au sp sp k k A A a ε ε 1 1 1 3 )1(,0 )3(,0 3, 1, −− = p p Au Au sp sp k k A A b ε ε (2.36)
  • 30. 30 Như vậy, trong phương pháp này cần thiết phải chiếu 3 đồng vị thích hợp, không cần bọc cadmium (thông thường hay sử dụng nhất là 197 Au, 94 Zr, 96 Zr), nhưng cần phải biết các hệ số k0Au và hiệu suất ghi của detector. Khi đó, hệ số α có thể được tính như sau: - Tính các hệ số a,b theo biểu thức (2.36) - Giải phương trình (2.34) bằng phương pháp lặp trên máy tính với 0 0 σ I và riE lấy từ các bảng số liệu hạt nhân. Nhìn chung, trong thực nghiệm ba phương pháp này hay được sử dụng. Tuy nhiên, cả ba phương pháp đều phải dùng phương pháp lặp chạy trên máy tính và độ chính xác khi xác định hệ số α là khác nhau. Trong [27] cũng đã tiến hành kiểm tra độ chính xác khi xác định hệ số α trong hai kênh chiếu xạ 11 và 15 của lò THETIS cho thấy: phương pháp dùng tỷ số cadmium cho kết quả tốt hơn. Bảng 2.2 đưa ra kết quả giá trị α được xác định bằng 3 phương pháp cùng với sai số của nó. Bảng 2.2 Giá trị α trong kênh 11 và 15 của lò THETIS Kênh chiếu xạ α ± s (%) Phương pháp tỷ số cadmium Phương pháp bọc cadmium Phương pháp chiếu 3 đồng vị trần 11 15 0,027 ± 0,004 (16) 0,084 ± 0,006 (7) 0,032 ± 0,014 (44) 0,084 ± 0,010 (12) 0,042 ± 0,014 (33) 0,089 ± 0,017 (19) Cả ba phương pháp cho giá trị α là phù hợp với nhau. Tuy nhiên, các tác giả trong nhóm thực nghiệm này cũng thấy rằng phương pháp chiếu 3 đồng vị trần cho giá trị α lớn hơn. Như vậy, từ việc xác định thông lượng nơtron (thông lượng nơtron nhanh, nơtron nhiệt, nơtron trên nhiệt) và hệ số α, chúng ta sẽ xác định được một số đặc trưng khác như tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt (f), nơtron nhiệt trên nơtron nhanh, tỷ số cadmium cho các đồng vị (RCd) hay nhiệt độ nơtron (T). Đó là những đặc trưng rất quan trọng trong phân tích kích hoạt, đặc biệt trong phân tích kích hoạt dùng phương pháp chuẩn hóa k0.
  • 31. 31 Chương 3. MỘT SỐ KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT 3.1 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E Một trong những vấn đề liên quan chính trong phân tích kích hoạt dùng hệ số k0 và các phương pháp comprator khác là sự phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, tức là phổ nơtron trên nhiệt bị lệch khỏi phổ lý tưởng. Điều này sẽ ảnh hưởng đến phần kích hoạt nơtron trên nhiệt. Có rất nhiều nghiên cứu nhằm hiệu chỉnh ảnh hưởng này với độ chính xác chấp nhận được. Tuy nhiên, tất cả các nghiên cứu đều chấp nhận phương pháp của Ryves và các cộng sự [20,21] là xem sự phân bố của thông lượng nơtron trên nhiệt tuân theo qui luật φepi ~ 1/E1+α , với α độc lập với E. Từ quan niệm này người ta đưa ra một thông số mới là năng lượng cộng hưởng trung bình, mà trong gần đúng bậc nhất nó không phụ thuộc vào α và được xác định bởi: ir i i i i r Ew w E ,ln 1 ln ∑ ∑ = (đơn vị eV) (3.1) Với wi = (gΓγ.Γn/Γ)i/E2 r,i , g là trọng số thống kê. Dựa trên sự gần đúng này, giá trị tích phân cộng hưởng bây giờ có thể xác định như sau: ])55,0)(12/[(426,0)/()426,00( 0 )(0)(0 ααα σ α α −++−==         rEQ I Q (3.2) Như vậy, với quan niệm phổ lệch khỏi qui luật 1/E, một thông số nữa (ngoài thông số α) cần phải biết là: hằng số hạt nhân rE . Giá trị rE có thể tính từ biểu thức (3.1) với các số liệu về các thông số cộng hưởng. Trong các báo cáo của Ryves [20,21] chỉ đưa ra các giá trị rE cho một vài đồng vị, Moens và các cộng sự trong
  • 32. 32 [23] đã tính toán cho một số phản ứng (n,γ) dựa trên các thông số cộng hưởng của tài liệu BNL-325 xuất bản 1973 [30]. Ở trong hội nghị MTAA-7/1986 Jovanovic và các cộng sự [31] đã tính toán cho 127 phản ứng (n,γ) dựa vào các giá trị cộng hưởng chính xác hơn trong [32,33] và trong báo cáo này cũng bàn luận về độ chính xác của kết quả tính toán. Chúng ta cũng xem xét độ chính xác của quan niệm 1/E1+α và rE . Mặc dù có một số nghiên cứu về mặt lý thuyết [34,35], nhưng cũng cần xem xét nó từ quan điểm thực tế. Dựa trên phương pháp tỷ số cadmium [15], F. De Corte và các cộng sự đã nghiên cứu xác định hệ số lệch phổ 1/E trong 5 vị trí chiếu xạ của 3 lò phản ứng với độ nhiệt hóa tương đối khác nhau: trong kênh MILA của lò WWR-M. kênh 14, 7 và16 của lò THETIS và R4V4 của lò DR-3. Từ thực nghiệm xác định hệ số α, các giá trị Q0(α) trong các phản ứng (n,γ) của Zr khi có và không hiệu chỉnh hệ số α cho 5 kênh chiếu xạ của 3 lò này được đưa ra ở bảng 3.1. Trong đó, rE là 338 eV đối với 96 Zr(n,γ) và 6260 eV đối với 94 Zr(n,γ). Từ bảng 3.1 thể hiện rất rõ tính đúng đắn của sự chấp nhận gần đúng 1/E1+α của phổ nơtron trên nhiệt. Từ bảng 3.1 cũng cho thấy rõ sự ảnh hưởng của α lên giá trị Q0 và từ đó sẽ ảnh hưởng lên độ chính xác của kết quả phân tích, nếu như không hiệu chỉnh nó. Bảng 3.1. Giá trị Q0 xác định trong 5 kênh chiếu xạ trong 3 lò phản ứng được xác định từ phương pháp tỷ số cadmium, "Q0" là giá trị không hiệu chỉnh α Lò phản ứng Kênh chiếu xạ 94 Zr(n,γ) 95 Zr 96 Zr(n,γ) 97 Zr "Q0" Q0 "Q0" Q0 WWR-M THETIS DR-3 Mila 14 7 16 R4V4 5,53 4,32 3,23 3,16 1,88 5,34 ± 0,64 5,15 ± 0,27 5,02 ± 0,16 5,10 ± 0,23 4,97 ± 0,22 251 224 182 185 127 245 ± 24 251 ± 10 243 ± 6 254 ± 8 251 ± 7 3.2 Phương pháp J. Op De Beek đánh giá hưởng của rE và α lên kết quả phân tích Để đánh giá ảnh hưởng của sai số α và giá trị rE lên kết quả phân tích, trong [6] J. Op De Beek đã tiến hành theo hai bước: đầu tiên đánh giá ảnh hưởng của chúng lên phần hoạt độ do nơtron trên nhiệt, sau đó đánh giá ảnh hưởng tương đối
  • 33. 33 lên hoạt độ tổng cộng và cuối cùng là ảnh hưởng tương đối lên kết quả phân tích cuối cùng trong phân tích dùng kỹ thuật comparator. Các tác giả trong [6] đã dựa vào lý thuyết về truyền sai số, trong đó thăng giáng của hàm y do sự thay đổi của một biến số x sẽ được tính bởi: x x y y ∆ ∂ ∂ ≈∆ (3.3) Đối với sự thay đổi tương đối sẽ được tính: x x y x x y y x x y y y ∆ ∂ ∂ = ∆ ∂ ∂ ≈ ∆ (3.4) Các gần đúng này là dựa trên khai triển tuyến tính của hàm y(x) đối với x∆ tương đối nhỏ, trừ phi y(x) là gần tuyến tính trong khoảng rộng của biến x. Nếu sự thay đổi có tính chất thống kê thì chúng ta có thể dùng xσ và yσ thay thế cho x∆ và y∆ . Khi đó biểu thức (3.4) có thể viết lại thành: xy x x y y xy σσ ∂ ∂ ≈ (3.5) Trong phân bố Gaussian thì σ như là độ lệch chuẩn của chúng. Như vậy, khi chiếu xạ hoạt độ tổng cộng A tạo ra trong N nhân của một hạt nhân đặc trưng được cho bởi: A = N.A' A' = [ ])(00 αφσ Qfk epi + Trong đó : A' là hoạt độ riêng; k là hằng số phụ thuộc vào điều kiện chiếu xạ, phân rã và đo, các đặc trưng của thiết bị đo đếm: như hiệu suất ghi của detector, các đặc trưng phân rã gamma của hạt nhân sản phẩm trong phản ứng (n,γ), v.v…; f là tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông lượng nơtron trên nhiệt epith φφ / .
  • 34. 34 ( ) α α α σ α − + + − −=         CdE rE I Q 21 426,0 426,0 0 0)(0 ( ) ( ) α α α − + + − −= CdE rEQ 21 426,0 426,00 Do luôn luôn có 1// <<α nên trong [6] đã cho )(0 αQ gần đúng bởi biểu thức: αα σ αα −− ==≈ rr EQE I QQ 0 0 0 0 )()( (3.6) Như vậy, A' có thể tách ra thành hai phần: một phần do nơtron nhiệt và một phần do nơtron trên nhiệt thì: A' = A'th + A'epi Trong đó: - A'th = thepi kfk φσφσ 00 = - ( )0 0' ( )epi epi epi rA k Q kI E α σ φ α φ − ≈ = Rõ ràng hoạt độ do nơtron trên nhiệt như là hàm của rE và α và ta có thể viết: ( ) 0 'epi r epi A E k I α φ − ≈ (3.7) Áp dụng công thức tính sai số (3.5) vào biểu thức (3.7), chúng ta có: - Đối với α∆ : ( ) ' ln ' epi r epi A E A α α α −∆ ∆ ≈ (3.8) - Đối với rE∆ : ' ' epi r epi r A E A E α ∆ ∆ ≈ − (3.9) Nếu chúng ta xét trong sự tương ứng với hoạt độ tổng cộng thì chúng ta cũng có biểu thức : -Đối với α∆ : ( ) ' ' ' ln ' ' ' ' ' epi epi epi r epi th epi th A A A E A A A A A α α α −∆ ∆ ∆ = ≈ + + (3.10)
  • 35. 35 -Đối với rE∆ : ' ' ' ' ' epi epi r epi th r A A E A A A E α ∆ ∆ ≈ − + (3.11) Với : 0 0 ' ( ) ' ' ( ) epi epi th A QQ A A Q f Q f α α ≈ ≈ + + + (3.12) Trong đó 000 /σIQ = Với các biểu thức (3.8) tới (3.11) chúng ta có thể đánh giá ảnh hưởng tương đối của sai số của cả α và rE lên hoạt độ tổng cộng đối với một hạt nhân xem xét nào đó. Ví dụ : 197 Au có rE = 5.47 eV và 000 /σIQ = =15.7 : ( ) ( ) ' 15.7 5.47 15.7 1.7 1.7 ' 15.715.7 5.47 epiA A ff α α α α − − ∆ ≈ − ∆ ≈ − ∆ ++ (3.13) ( ) ( ) ' 15.7 5.47 15.7 ' 5.47 15.7 5.4715.7 5.47 epi r r A E E A ff α α α α − − ∆ ∆ ≈ − ≈ − ∆ ++ (3.14) Cuối cùng, chúng ta đánh giá sai số lên kết quả phân tích cuối cùng và trong trường hợp dùng 197 Au làm comparator. Hàm lượng ρ đối với nguyên tố xem xét sẽ là:             == ' ' A A A A N N N N Au Autot Au tot ρ (3.15) Trong đó: - totN là số nguyên tử trong mẫu phân tích. - AuN là số hạt nhân của 197 Au trong comparator. - AuA là hoạt độ của Au trong comparator - AuA' là hoạt độ riêng của Au trong comparator. Sai số thống kê của hàm lượng có thể viết bởi (sai số tương đối):
  • 36. 36 1/22 2 ' ' ' ' ' 2 ' ' ' ' ' ' epi epi epi epi epi epi A A A A Au Au A A Au A A A A A A ρ ζ ζ ζ ζζ ρ ζ ζ          = + −                         = −           (3.16) Đối với sai số hệ thống chúng ta có: , ' ' ' ' ' ' r epi epi epi Au E A A A A A Aα α ρ ρ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆     ∆ = − +            (3.17) Trong biểu thức (3.17) chúng ta xem rằng sai số của rE∆ đối với Au là không đáng kể và có thể bỏ qua. Như vậy, các biểu thức (3.16) và (3.17) có thể dùng để đánh giá ảnh hưởng của các sai số αζ , α∆ và rE∆ lên kết quả phân tích cuối cùng trong phân tích kích hoạt dùng kỹ thuật comparator. Trong [6], J. Op De Beek đã khảo sát ảnh hưởng của sai số α và rE lên kết quả phân tích đối với một số đồng vị: 45 Sc, 59 Co, 94 Zr, 193 Ir, 197 Au, 121 Sb, 238 U, 96 Zr trong 3 kênh chiếu xạ của lò THETIS. Các kết quả nghiên cứu của các tác giả trong [6] đã chỉ ra rằng: Sự đóng góp của sai số α và rE vào kết quả phân tích sẽ phụ thuộc vào Q0, f và ảnh hưởng của sai số và rE là nhỏ và có thể bỏ qua trong kết quả phân tích. Cuối cùng các tác giả trong [36] cũng đánh giá sơ bộ về khả năng đóng góp của các thông số lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0, kết quả được nêu lên trong bảng 3.2.
  • 37. 37 Bảng 3.2. Đánh giá khả năng đóng góp sai số vào kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0 của De.Corte [36] Đóng góp sai số vào kết quả phân tích Đóng góp bởi Mức độ k0 Q0 α f εp ~1% ~1% ~2% ~1,5% ~2% Tổng cộng ~3,8% Thực tế sai số đánh giá là < 4% cũng đã được kiểm chứng trong các phân tích thực tế với các mẫu chuẩn khác nhau bằng phương pháp k0 của nhiều tác giả. Điều này cũng phản ánh khả năng áp dụng của phương pháp k0 ở trong thực tế. 3.3 Đánh giá phương pháp J. Op De Beek Phương pháp đánh giá của J. Op De Beek đã cho thấy rất rõ ảnh hưởng của độ không chính xác trong việc xác định các thông số α và rE lên kết quả phân tích. Tuy nhiên, trong phương pháp của J. Op De Beek chưa cho thấy ảnh hưởng của các thông số khác; như f chẳng hạn. Một vấn đề hạn chế nữa trong phương pháp này là: J. Op De Beek đã sử dụng biểu thức gần đúng Q0(α) chưa thật đủ chính xác. Công thức gần đúng này chỉ áp dụng tốt cho các đồng vị có Q0>5, còn các đồng vị có Q0<5 thì không thể áp dụng được ( ví dụ 45 Sc chẳng hạn, Q0=0,43). Chính vì vậy, một vài kết quả đưa ra trong [6] là không chính xác cần phải bàn luận thêm. Một vài bình luận được đưa ra dưới đây và trong chương 4. Thật vậy, trong Bảng 3.3 đã trình bày các kết quả tính toán Q0(α) theo biểu thức đúng (3.2) và biểu thức gần đúng của J. Op De Beek (3.4) theo các giá trị α
  • 38. 38 Bảng 3.3 Giá trị )(0 αQ tính từ các biểu thức (3.6) và (3.2) với α trong khoảng [- 0,2; 0,2] đối với đồng vị 45 Sc Giá trị α Biểu thức đúng (3.2) Biểu thức J. Op De Beek (3.6) Giá trị α Biểu thức đúng (3.2) Biểu thức J. Op De Beek (3.6) -0,20 -0,18 -0,16 -0,14 -0,12 -0,10 -0,08 -0,06 -0,04 -0,02 0,7072 0,6629 0,6242 0,5905 0,5607 0,5345 0,5112 0,4905 0,4718 0,4551 2,429 2,048 1,726 1,455 1,227 1,034 0,872 0,7346 0,619 0,522 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 0,12 0,14 0,16 0,18 0,20 0,4263 0,4139 0,4026 0,3923 0,3828 0,3741 0,3661 0,3587 0,3518 0,3455 0,371 0,313 0,264 0,222 0,187 0,158 0,133 0,112 0,095 0,080 Tỷ số giữa các giá trị Q0(α) tính từ biểu thức (3.2) với biểu thức (3.6) đối với 45 Sc cũng đã được đưa ra trên đồ thị 3.2. Từ bảng 3.3 và đồ thị 3.1 cho chúng ta thấy sử dụng biểu thức gần đúng của J. Op De Beek là chưa đủ chính xác. Sai lệch giữa biểu thức chính xác (3.2) và biểu thức của J. Op De Beek có thể lên đến 4 lần. Nghiên cứu chi tiết các đồng vị khác có Q0<5 cũng cho kết luận tương tự. Chính vì sự sai khác quá lớn này mà một vài kết quả đưa ra trong [6] là không chính xác. Điều này sẽ thấy rõ hơn trong chương 4. 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 -0.25 -0.2 -0.15 -0.1 -0.05 0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 Series1 Series2 Hình 3.2 Tỷ số giữa Q0(α) tính từ các biểu thức (3.16) và (3.4) so với biểu thức đúng (3.2) đối với 45 Sc Tỷ số công thức (3.18) / công thức đúng (3.2) Tỷ số công thức J. Op De Beek (3.6) / công thức đúng (3.2) α
  • 39. 39 3.4 Hiệu chỉnh phương pháp gần đúng J. op De Beek Như trên đã nói, biểu thức gần đúng của J. op De Beek chỉ áp dụng tốt cho các đồng vị có Q0>5, còn các đồng vị có Q0<5 thì không đủ chính xác. Trong báo cáo[7], khi đưa ra phương pháp xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ đã sử dụng một biểu thức gần đúng Q0(α), theo đánh giá là dùng tốt cho tất cả các đồng vị, khi hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ /α/<0.2 (điều này thỏa mãn cho tất cả các kênh chiếu xạ trong lò phản ứng hạt nhân). Chính vì vậy, trong luận văn này đã sử dụng biểu thức gần đúng của [7] để đánh giá ảnh hưởng của các đặc trưng thông lượng nơtron trong một số kênh chiếu xạ của lò Đà Lạt và một vài lò phản ứng khác trên thế giới. Biểu thức gần đúng trong công trình [7] đưa ra là: ( ) α α a rEQQ − = 00 )( (3.18) với a là một hệ số đặc trưng cho từng đồng vị và có thể tìm thấy bằng cách fit giá trị biểu thức (3.2) theo biểu thức (3.18). Giá trị a cho các đồng vị đã cho thành bảng trong phụ lục I. Như vậy, nếu so sánh biểu thức gần đúng của J. op De Beek (3.6) với biểu thức gần đúng (3.18) chúng ta thấy khác nhau chỉ là một hệ số a trong hệ thức lũy thừa. Tuy nhiên, khi tính toán Q0(α) với các giá trị α khác nhau trong khoảng /α/<0.2 đối với bất kỳ đồng vị nào cũng cho thấy kết quả khá phù hợp với biểu thức đúng: ])55,0)(12/[(426,0)/()426,0()( 00 αα αα ++−= rEQQ = ])55,0)(12/[(426,0)(426,0)(0 ααα α −−− ++− rr EEQ Thật vậy, trong báo cáo [7] đã khảo sát giá trị Q0(α) cho hầu hết các đồng vị có Q0 từ 0,25 (164 Dy) tới 248 (96 Zr) với α <0.2 đã được biểu diễn trên đồ thị 3.3.
  • 40. 40 0.5 1 1.5 2 2.5 0.1 1 10 100 1000 Series1 Series2 Hình 3.3 Tỷ số so sánh giữa Q0(α) tính từ các biểu thức (3.6) và (3.18) với biểu thức đúng (3.2) theo các Q0 khác nhau Từ kết quả trên đồ thị 3.3 cho thấy sử dụng biểu thức gần đúng (3.18) sẽ cho các kết quả tốt hơn biểu thức (3.6) của J. Op De Beek. Tỷ số công thức (3.18) / công thức đúng (3.2) Tỷ số công thức J. Op De Beek (3.6) / công thức đúng (3.2) α Tỷsốgiữacôngthứcgầnđúng/côngthứcđúng
  • 41. 41 Chương 4. THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ LỆCH PHỔ 1/E TRONG KÊNH CHIẾU XẠ VÀ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT THEO PHƯƠNG PHÁP HIỆU CHỈNH GẦN ĐÚNG CỦA J. OP DE BEEK Trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày kết quả thực nghiệm hệ số lệch phổ 1/E trong kênh 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt sử dụng phương pháp tỷ số cadmium sửa đổi đã trình bày trong [7] và sử dụng công thức gần đúng tính Q0(α) (3.18) để đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron (f, α) trong một số kênh chiếu xạ trên một số lò phản ứng. Do trong biểu thức tính Q0(α) có liên quan đến năng lượng cộng hưởng trung bình rE ,nên thông số này cũng được xem xét đánh giá. 4.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt là loại lò làm việc trên nơtron nhiệt, chất làm chậm và chất tải nhiệt là nước thường. Lò được xây dựng trên cơ sở lò phản ứng TRIGA-MARK II và công suất lò được nâng từ 250 kW lên 500 kW. Lò gồm một thùng nhôm chứa nước cao 6 m, đường kính 2 m. Toàn bộ thùng nhôm đặt vào giữa khối bê tông bảo vệ sinh học. Chiều dày bê tông ở nửa dưới cỡ 2,5 m và nửa trên cỡ 0,9 m. Các bộ phận còn giữ lại của lò TRIGA- MARK II là vỏ bê tông bảo vệ, thùng nhôm chứa nước, vành phản xạ graphit và các kênh ngang thí nghiệm. Trong vùng hoạt có 3 kênh thẳng đứng và một bẫy nơtron ở giữa phục vụ cho việc chiếu mẫu. Trên vành phản xạ Graphit còn có 40 vị trí chiếu mẫu bổ sung. Sơ đồ mặt cắt ngang của vùng hoạt lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt với cấu hình 100 thanh nhiên liệu được đưa ra trong hình 4.1.
  • 42. 42 Hình 4.1 Mặt cắt ngang vùng hoạt của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Kênh 7-1 là kênh chuyên phục vụ cho việc chiếu mẫu phân tích kích hoạt, nó được lắp đặt hệ chuyển mẫu tự động bằng khí nén. Mẫu cần chiếu xạ được đặt vào hệ chuyển mẫu và thời gian chiếu mẫu sẽ được cài đặt trên bộ điều khiển của hệ. Tất cả các công việc chuyển mẫu vào vị trí chiếu và ra khỏi vị trí chiếu mẫu được thực hiện hoàn toàn tự động. Trong chương 2, chúng ta đã nêu ba phương pháp cơ bản dùng để xác định hệ số α trong vùng nơtron trên nhiệt. Ba phương pháp đó là: Phương pháp bọc BerylliumThanh bù trừ Thanh điều khiển tự động Thanh Beryllium
  • 43. 43 cadmium, phương pháp dùng tỷ số cadmium và phương pháp chiếu 3 monitor trần. Cả ba phương pháp này, sau khi thực nghiệm đo đạc trên hệ phổ kế đa kênh nối với detector bán dẫn, đều phải giải gần đúng bằng phương pháp lặp trên máy tính để tìm hệ số α. Đó cũng là nhược điểm của cả ba phương pháp. Thông thường khi xác định thực nghiệm hệ số lệch phổ 1/E trong các kênh chiếu xạ dùng phương pháp tỷ số Cadmium người ta hay dùng các đồng vị có Q0 lớn, ví dụ như 64 Zn, 59 Co, 94 Zr, 186 W, 197 Au, 98 Mo, 96 Zr … Trong báo cáo [4], khi sử dụng biểu thức gần đúng tính Q0(α) (3.16) đã cho thấy, đối với các đồng vị này giá trị tính rất phù hợp với giá trị tính theo biểu thức đúng (3.2) và đã cho biểu thức tính tường minh hệ số α như sau: ( ) ( ) ( )         − − − = 022 011 1122 1 1 ln lnln 1 QR QR EaEa Cd Cd rr α (4.1) Với RCdi là hệ số cadmium trong thực nghiệm của đồng vị i. Trong thực nghiệm, người ta thường chọn các cặp monitor 197 Au-94 Zr và 197 Au-64 Zn. Vì với những cặp này sẽ đặc trưng cho một dải năng lượng rộng ( rE (Au) = 5,65 eV, rE (94 Zr) = 6260 eV, rE (64 Zn) = 2560 eV). Trong trường hợp dùng các cặp monitor 197 Au-94 Zr và 197 Au-64 Zn để xác định hệ số α, thì các chỉ số (2) cho 94 Zr hoặc 64 Zn, còn chỉ số (1) đối với197 Au. Như vậy, biểu hiện dấu của α phụ thuộc vào dấu của giá trị ))1/()1ln(( 022011 QRQR cdcd −− ở trong biểu thức (4.1), vì 1122 lnln rr EaEa − luôn luôn dương. Sử dụng biểu thức (2.4), chúng ta chỉ cần bằng thực nghiệm xác định các tỷ số Rcd của 94 Zr hoặc của 64 Zn và của 197 Au sẽ nhanh chóng xác định được α. Trong phương pháp bọc cadmium, nếu sử dụng hệ số k0 chúng ta cũng dễ dàng tính được α bằng biểu thức:         − = 01 02 1 2 )2(0 )1(0 2 1 1122 ln lnln 1 Q Q k k Asp Asp EaEa Au Au rr ε ε α (4.2) Với p m i N t Asp SDCw = là hoạt độ riêng của đồng vị i sau khi chiếu xạ
  • 44. 44 Cần chú ý rằng, hiện nay, các giá trị k0 đối với các đồng vị dùng trong phân tích kích hoạt đã cho thành bảng với sai số cỡ 1%. Cho nên, từ biểu thức (4.1) hoặc (4.2) chúng ta dễ dàng xác định hệ số α nếu biết tỷ số cadmium của các đồng vị tại vị trí chiếu mẫu hoặc hoạt độ riêng của từng đồng vị sau khi chiếu xạ. Sai số của phương pháp này cũng đã được đánh giá khá chi tiết trong một số tài liệu. Trong luận văn này, chúng tôi đã sử dụng phương pháp đã nêu trong [7] để xác định hệ số α trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt. Trong thực nghiệm chúng tôi chọn cặp monitor 197 Au-94 Zr chiếu đồng thời bọc và không bọc cadmium. Việc lựa chọn cặp 197 Au-94 Zr là rất thích hợp vì năng lượng cộng hưởng của chúng nằm trong một vùng khá rộng ( rE (197 Au) = 5.65 eV, rE (94 Zr) = 6260 eV) và các thông số hạt nhân là rất thích hợp trong chiếu xạ, các sản phẩm hạt nhân tạo thành có sơ đồ phân rã đơn giản, các tiết diện của chúng đã được xác định có độ chính xác cao. Như là các vật liệu chuẩn, trong thực nghiệm này chúng tôi sử dụng Au-Zr dạng dây đường kính 1mm và Zr có độ tinh khiết cao dạng lá có độ dày 0,127 mm. Tất cả các vật liệu Au và Zr được sản xuất tại Đức Tất cả các mẫu Au và Zr chiếu bọc và không bọc cadmium được chiếu đồng thời trong kênh 7-1 được chiếu trong thời gian 20 phút. Các mẫu Au và Zr chiếu có bọc cadmium được để trong hộp cadmium dày 1mm (hộp cadmium chuẩn có sẵn ở lò Đà Lạt). Các mẫu sau khi chiếu xạ được để rã 1 ngày và được đo trên hệ phổ kế 4096 kênh với detector 70 cm3 . Hệ số cadmium RCd cho từng đồng vị được tính: RCd = Asp (không bọc Cadmium)/Asp (có bọc Cadmium) Sau khi xác định hệ số cadmium đối với 198 Au và 94 Zr, hệ số α được tính dựa vào biểu thức (4.1). Kết quả xác định RCd của 198 Au và 94 Zr tại kênh 7-1 của lò Đà Lạt đã được trình bày trong bảng 4.1
  • 45. 45 Bảng 4.1 Kết quả xác định RCd của 198 Au và 94 Zr và hệ số α tai kênh 7-1 Thông số Giá trị (±%) RCd(Zr) RCd(Au) α 4,59 (8) 1,90 (5) -0,045 (14) Kết quả xác định hệ số α trong luận văn này là phù hợp với kết quả đã công bố trong [7] bằng phương pháp thực nghiệm và tính toán dùng chương trình MCNP. Trong [7] đã đưa ra hệ số α đối với thực nghiệm dùng phương pháp tỷ số cadmium dùng cặp monitor 198 Au-94 Zr và 198 Au-64 Zn và phương pháp tính toán dùng chương trình MCNP tương ứng là: -0,044 ± 0,004, -0,043 ± 0,004 và -0,048 ± 0,004. 4.2 Đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De Beek Trong phần này, trình bày phương pháp đánh giá ảnh hưởng của một số thông số đặc trưng lên kết quả phân tích kích hoạt. Các vấn đề xem xét là đánh giá ảnh hưởng của sai số trong quá trình xác định f và α lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0; ảnh hưởng của năng lượng cộng hưởng trung bình rE Trong các phương pháp phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0, hàm lượng các nguyên tố cần phân tích được xác định bởi biểu thức: ,0, , 0, 0, , / . . ( )1 . . . ( ) . ( )     +  = + p c p mma sp m m a p a N t SDCW f Q A k a f Q εα ρ α ε (4.3) Như vậy, theo biểu thức này các thông số đặc trưng thông lượng nơtron f và α nằm trong thành phần )( )( 0 * 0 α α Qf Qf + + của biểu thức. Nếu viết tường minh biểu thức )(0 αQ như trong biểu thức (3.18), chúng ta thấy thành phần này ngoài f và α còn có
  • 46. 46 một thông số mới là rE . Mặc dù rE không phải là thông số đặc trưng thông lượng, nó đặc trưng cho từng đồng vị nghiên cứu. rE là một thông số liên quan trong biểu thức tính toán và sai số trong xác định rE là rất lớn, thường > 10%. Đặc biệt, trong nhiều tài liệu đưa ra các giá trị của nó đối với các đồng vị là không giống nhau, nên chúng tôi cũng đưa vào xem xét ảnh hưởng của chúng lên kết quả phân tích kích hoạt. Để khảo sát ảnh hưởng các thông số này vào kết quả phân tích kích hoạt, trước hết, cần nghiên cứu ảnh hưởng của từng thông số vào kết quả phân tích và sau đó, xem xét ảnh hưởng tổng thể của ba thông số này. Phương pháp xem xét đều dựa vào lý thuyết truyền sai số như đã xác định trong các biểu thức (3.3), (3.4), (3.5) trong chương 3. 4.2.1 Ảnh hưởng của sai số xác định α và rE vào kết quả phân tích Trong thực tế, α là một thông số đặc trưng cho độ lệch phổ 1/E trong vùng nơtron cộng hưởng. Hệ số này chỉ là một biểu diễn gần đúng cho độ lệch phổ này, nhưng thực chất nó phụ thuộc vào năng lượng. Tuy nhiên, để đơn giản, trong gần đúng bậc nhất, người ta chấp nhận nó là một hằng số. Chính vì bản chất này, nên nó thường khó xác định chính xác. Trong vùng hoạt của lò phản ứng, khi hệ số /α/ càng nhỏ thì sai số xác định α càng lớn. Vậy sai số này sẽ ảnh hưởng như thế nào đối với độ chính xác của kết quả cần phân tích dùng phương pháp k0 Khi xét ảnh hưởng của các thông số α, f và rE không như trong nghiên cứu của J. Op De Beek, trong đó hoạt độ tổng cộng khi chiếu không bọc cadmium A', J. Op De Beek đã tách ra thành hai phần: một phần do nơtron nhiệt và một phần do nơtron trên nhiệt, mà chúng tôi đi trực tiếp từ biểu thức tính hàm lượng ρ trong (4.3). Gọi )(αρZ và )( rEZρ là hệ số đóng góp vào sai số hàm lượng ρ của α và rE tương ứng thì sai số tương đối hàm lượng ρ do độ không chính xác của hai thông số này sẽ là: ( ) α α α ρ ρ ρα ∆ = ∆ Z (4.4) và ( ) r r rE E E EZ r ∆ = ∆ ρ ρ ρ (4.5)
  • 47. 47 Theo lý thuyết truyền sai số, sử dụng các biểu thức (3.1), (3.2) và (3.4) cho biểu thức (4.3 )chúng ta sẽ có: ( ) ( ) ( ) ( ) ( )           + − + −= ααρ αα ii a rii riii a rii riii EfQ EQa EfQ EQa Z 0 0 ** 0 ** 0 * lnln * (4.6) ( ) ( )           + −= αρ α * ** 0 * 0 * * ia rii ii ri EfQ Qa EZ (4.7) ( ) ( )         + = αρ α ia rii ii ri EfQ Qa EZ 0 0 (4.8) Để có kết luận chung khi khảo sát ảnh hưởng của độ không chính xác của hệ số α, f và rE lên kết quả phân tích ρ , chúng tôi chọn các kênh chiếu xạ 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và kênh 15 của lò phản ứng hạt nhân Thetis (Bỉ). Chúng tôi cũng lựa chọn các đồng vị có các giá trị iQ0 và riE khác nhau trong một dải rất rộng. + Các đồng vị được lựa chọn là 45 Sc, 59 Co, 94 Zr, 186 W, 197 Au, 98 Mo, 96 Zr. + Kênh 7-1 của lò Đà Lạt với α = -0,045, sai số 14% và f = 14,2; + Kênh 15 của lò THETIS (Bỉ) có α = -0,089 với sai số 19% và f = 72. + Các giá trị iQ0 và riE của các đồng vị này được liệt kê trong bảng 4.2. Bảng 4.2 Các đặc trưng của các đồng vị nghiên cứu Đồng vị Q0=I0/σ0 rE (eV) 45 Sc 59 Co 94 Zr 186 W 197 Au 98 Mo 96 Zr 0,44 1,993 5,05 13,7 15,7 53,1 248 5130 136 6260 20,5 5,65 241 338
  • 48. 48 Trong bảng 4.3 đưa ra kết quả tính toán ( )αρZ cho các đồng vị này trong các kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò Thetis khi dùng 197 Au làm đồng vị so sánh. Bảng 4.3 Giá trị ( )αρZ trong các kênh chiếu xạ tính từ biểu thức (4.6) Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS) 45 Sc 59 Co 94 Zr 185 W 197 Au 98 Mo 96 Zr 0,03571 0,01755 0,03379 0,02154 0,000 0,11340 0,19924 0,02299 0,01700 0,00038 0,00935 0,000 0,1253 0,3413 Như vậy, từ biểu thức (4.4) nếu biết sai số tương đối trong việc xác định hệ số α và giá trị ( )αρZ trong kênh chiếu xạ, chúng xác định được sai số đóng góp vào kết quả của nguyên tố cần phân tích. Dựa vào bảng 4.3, chúng ta có thể rút ra kết luận rằng, khi sử dụng một kênh chiếu xạ nào đó thì hệ số đóng góp sai số vào kết quả phân tích ( )αρZ sẽ càng nhỏ khi giá trị iQ0 của nguyên tố cần phân tích càng gần với * 0iQ của nguyên tố làm comparator. Khi iQ0 càng khác nhiều so với * 0iQ thì hệ số ( )αρZ càng lớn. Khảo sát giá trị iQ0 của 112 đồng vị thường dùng trong phân tích kích hoạt cho thấy giá trị iQ0 của 96 Zr là lớn nhất ( iQ0 = 248) và đại đa số là nhỏ hơn * 0iQ của Au [35]. Như vậy, khả năng đóng góp sai số của α khi phân tích Zr theo phản ứng 96 Zr(n,γ)97 Zr là lớn nhất. Khảo sát ảnh hưởng của sai số α từ 0% cho đến 100% lên kết quả phân tích 45 Sc (Q0i=0,44) và 96 Zr (Q0i =248) khi dùng Au làm comparator trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò Thetis đã đưa ra trong đồ thị 4.2.
  • 49. 49 0.01 0.1 1 10 0 20 40 60 80 100 Keânh 7-1 loø Ñaø laït Keânh 15 loø THETIS 0.01 0.1 1 10 100 0 50 100 Keânh 7-1 loø Ñaø Laït Keânh 15 loø THETIS Hình 4.2 Ảnh hưởng của độ không chính xác của hệ số α lên kết quả phân tích ρ Nhìn vào đồ thị cho chúng ta thấy: Nếu xác định hệ số α với sai số 100% thì đóng góp sai số của α vào kết quả phân tích Sc và Zr dùng phản ứng (n,γ) với các đồng vị 45 Sc và 96 Zr trong kênh 7-1 của lò Đà lạt cỡ 3,57% và 19,92% tương ứng; trong khi đo trong kênh 15 của lò Thetis là 2,3% và 34,13 %. Đối với các thông số riE sẽ có hai thành phần; một thành phần do * riE của nguyên tố làm comparator và phần khác do riE của chính nguyên tố cần phân tích. ∆ρ/ρ(%) ∆ρ/ρ(%) ∆α/α(%) ∆α/α(%) 45 Sc 96 Zr
  • 50. 50 Các hệ số )( * rEZρ và )( riEZρ được tính theo biểu thức (4.7) và (4.8). Trong trường hợp dùng Au làm comparator, theo [35] sai số trong xác định 65,5 * =riE eV là 7,1% và như vậy, trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò Thetis sự đóng góp do độ không chính xác của * riE vào sai số kết quả phân tích * riEρ ρ∆ sẽ có các giá trị tương ứng sau: 0,17% và 0,096%. Rõ ràng sự đóng góp của thành phần này là không đáng kể và có thể bỏ qua trong tính toán sai số. Thành phần thứ hai do độ không chính xác trong xác định năng lượng cộng hưởng trung bình của chính nguyên tố phân tích cũng được xem xét đối với hai đồng vị 45 Sc và 96 Zr, khi sai số trong xác định chúng thay đổi từ 0% cho đến 100%, trong hai kênh chiếu xạ ở trên. Kết quả tính toán theo thành phần này theo biểu thức (3.2) được trình bày trên đồ thị 4.3. Đồ thị 4.3 đưa ra với mục đích cho chúng ta hình dung sự thay đổi của riE ρρ /∆ do độ không chính xác trong việc xác định riE gây ra, khi riE∆ biến thiên từ 0% đến 100%. Tuy nhiên trong thực tế, khảo sát sai số xác định riE của 112 đồng vị dùng trong phân tích kích hoạt theo phản ứng (n,γ) cho thấy riE∆ thường nằm trong khoảng 0% đến 20%; ngoại trừ rE∆ của 75 As là 34% [22]. Trong trường hợp xem xét của chúng ta 45 Sc có 5130=rE eV sai số 17%; 96 Zr có rE =338 eV và sai số là 2.1% [27] thì sự đóng góp vào sai số của kết quả phân tích trong ba kênh chiếu xạ đều rất nhỏ. Thật vậy, đối với 45 Sc là nhỏ hơn 0,01% và 96 Zr là nhỏ hơn 0,2%. Nghiên cứu các đồng vị khác cũng cho kết luận tương tự. Giá trị )( riEZρ tính từ biểu thức (4.8) cho một số đồng vị có giá trị 0Q tăng dần được đưa ra trong bảng 4.4.
  • 51. 51 0.00001 0.0001 0.001 0.01 0.1 1 0 50 100 Keânh 15 loø THETIS Keânh 7-1 loø Ñaø Laït 0.01 0.1 1 10 0 50 100 Keânh 7-1 loø Ñaø Laït Keânh 15 loø THETIS Hình 4.3 Ảnh hưởng của độ không chính xác Er lên kết quả phân tích ρ Khác với ảnh hưởng của độ không chính xác α, sự không chính xác trong xác định rE sẽ đóng góp vào sai số kết quả phân tích tăng khi iQ0 tăng. Tuy nhiên, sự đóng góp của độ không chính xác của việc xác định rE vào kết quả phân tích là không đáng kể so với α. Trong hầu hết các trường hợp là có thể bỏ qua. Bảng 4.4 Giá trị ( )rEZρ trong các kênh chiếu xạ tính từ biểu thức (4.8) Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS) 45 Sc 59 Co 94 Zr 185 W 197 Au 98 Mo 96 Zr 0,000316 0,005765 0,01430 0,02278 0,02396 0,03620 0,04601 0,000066 0,00133 0,00265 0,01090 0,01360 0,02700 0,05849 ∆ρ/ρ(%) ∆ρ/ρ(%) ∆Er/Er(%) ∆Er/Er(%) 45 Sc 96 Zr
  • 52. 52 4.2.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích Hệ số đóng góp )( fZρ được tính theo biểu thức: ( )      +            + − = αα αα ρ i i ii a rii a rii a rii a rii EfQEfQ EQEQ ffZ 0 ** 0 * 0 * 0 * * )()( )( (4.9) và sai số f đóng góp vào sai số phân tích sẽ là: f f fZf ∆ = ∆ )(ρ ρ ρ (4.10) Hệ số đóng góp )( fZρ đối với một số đồng vị được khảo sát trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò THETIS khi dùng Au làm comparator đưa ra trong bảng 4.5. Bảng 4.5 Hệ số đóng góp )( fZρ đối với một số đồng vị trong các kênh 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 lò THETIS Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS) 45 Sc 59 Co 94 Zr 185 W 197 Au 98 Mo 96 Zr 0,512 0,398 0,204 0,0202 0,0 0,282 0,413 0,15265 0,13877 0,12338 0,01228 0,0 0,15677 0,51693 Đồ thị của sai số kết quả phân tích do độ không chính xác của f trong phân tích Sc và Zr dùng đồng vị 45 Sc và 96 Zr trong phản ứng (n,γ) dùng Au làm monitor đối với các kênh chiếu xạ 7-1 của lò Đà Lạt va kênh 15 của lò THETIS được dẫn ra trên hình 4.5.
  • 53. 53 0.1 1 10 100 0 50 100 150 Keânh 7-1 loø Ñaø Laït Keânh 15 loø THETIS 0.01 0.1 1 10 100 0 50 100 Keânh 7-1 loø Ñaø Laït Keânh 15 loø THETIS Hình 4.5 Ảnh hưởng của độ không chính xác f lên kết quả phân tích ρ Cũng tương tự như ảnh hưởng độ không chính xác của α vào kết quả phân tích ρ, ảnh hưởng của độ không chính xác f vào kết quả phân tích cũng giảm dần khi iQ0 tăng, khi iQ0 = AuQ0 thì hệ số đóng góp vào sai số sẽ bằng không và sau đó tăng dần khi iQ0 > AuQ0 . Từ bảng 4.4 cho thấy, ảnh hưởng độ không chính xác của f lên kết quả phân tích là rất đáng kể khi f thấp (f của kênh 7-1 là 14.2 và của kênh 15 là 72) . Chính vì vậy, muốn giảm độ đóng góp của sai số f lên kết quả phân tích cần phải xác định chính xác hệ số f. Trong thực tế hệ số f có thể xác định với sai số < 4%; tức là sai số của f đóng góp vào sai số của kết quả phân tích < 2%. 4.2.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định α , rE và f vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt Từ 4.2.1 và 4.2.2 chúng ta đã xét ảnh hưởng riêng rẽ từng sai số của các đặc trưng thông lượng α, rE và f vào kết quả phân tích. Trong mục này, chúng ta xét xem ảnh hưởng tổng hợp của các thông số này như thế nào vào kết quả phân tích cuối cùng. Thật vậy, sai số tổng hợp của các thông số này đóng góp vào sai số của các kết quả phân tích sẽ được tính theo công thức sau: ∆ρ/ρ(%) ∆ρ/ρ(%) 45 Sc 96 Zr ∆f/f(%∆f/f(%
  • 54. 54 222 ,,       ∆ +      ∆ +      ∆ = ∆ rr EfEf ρ ρ ρ ρ ρ ρ ρ ρ αα (4.11) Do rE ρ ρ∆ đóng góp vào sai số của kết quả phân tích là không đáng kể và có thể bỏ qua trong tính toán sai số, nên biểu thức (4.11) sau này sẽ không tính đến phần đóng góp do sai số của rE . Biểu thức (4.11) có thể viết lại thành: 2222 , )()(       ∆ +      ∆ =      ∆ +      ∆ = ∆ f f fZZff ρραα α α α ρ ρ ρ ρ ρ ρ (4.12) Đối với kênh 7-1 có các giá trị 0,045α = − ( / 14%∆α α = ), f=14,2 ( %3/ =∆ ff ), sai số tương đối của ρ do độ không chính xác của α và f đóng góp đối với các đồng vị khảo sát ở trên được trình bày trong bảng 4.5. Bảng 4.5 Sai số tương đối của ρ do độ không chính xác α và f Đồng vị Đóng góp sai số của f và α 45 Sc 59 Co 94 Zr 185 W 197 Au 98 Mo 96 Zr 1,70% 1,31% 0,82% 0,32% 0,0% 1,76% 2,99% Từ kết quả trong bảng 4.5 cho phép chúng ta rút ra kết luận rằng đối với các đồng vị có 0Q nhỏ hơn 0Q của đồng vị làm comparator (trong trường hợp khảo sát là Au) thì sự đóng góp vào sai số của ρ do độ không chính xác của α và f trong các kênh chiếu xạ là <2% ; khi các giá trị 0Q càng gần với 0Q của đồng vị làm comparator thì sự đóng góp càng nhỏ và sau đó sẽ tăng dần khi 0Q lớn hơn 0Q của đồng vị comparator. Trong 112 đồng vị thường được sử dụng trong phân tích kích hoạt trên lò phản ứng theo phản ứng (n,γ) thì giá trị đóng góp của hai thông số này
  • 55. 55 vào sai số kết quả phân tích ρ đối với 96 Zr là lớn nhất. Tuy nhiên, giá trị đóng góp vào sai số kết quả phân tích đối với đồng vị này cũng nhỏ hơn 3%. 4.2.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định α , rE vào kết quả phân tích khi chiếu có bọc cadmium Trong phần 4.2.3 chúng ta đã xét ảnh hưởng các thông số đặc trưng thông lượng nơtron tại các vị trí chiếu xạ trong trường hợp mẫu chiếu xạ không bọc cadmium. Tức hoạt độ của mẫu bao gồm cả thành phần nơtron nhiệt ( thA ) và nơtron trên nhiệt ( epiA ). Hoạt độ tổng cộng sẽ được tính: epith AAA += Trong đó: thepith kfkA Φ=Φ= ..... 00 σσ ( ) α ασ a repiepiepi EIkQkA − Φ=Φ= ..)(.. 000 Hoạt độ do thành phần nơtron trên nhiệt như là hàm của α và rE và có thể viết: ( ) αa r epi epi E Ik A − = Φ 0. (4.13) Hàm lượng ρ của nguyên tố cần phân tích trong trường hợp phân tích dùng nơtron trên nhiệt (tức mẫu bọc cadmium) sẽ được viết bởi biểu thức: p p mp mp Q Q k SDCw tN SDCW tN ppm ε ε α α ρ * 0 * 0 0 * )( )(1 / / )(       = (4.14) Thực chất biểu thức (4.14) là biểu thức (4.3) trong trường hợp f = 0. Như vậy, trong phân tích kích hoạt dùng nơtron trên nhiệt thì chỉ có hệ số α và năng lượng cộng hưởng trung bình rE là hai thông số đặc trưng thông lượng nơtron ảnh hưởng lên kết quả phân tích. Như vậy, hệ số đóng góp vào sai số kết quả phân tích trong trường hợp này do sai số trong việc xác định α và rE sẽ được viết:
  • 56. 56 ( ) ( ) ( )( )riirii EaEaZ lnln ** −−= ααρ (4.15) ( ) ** iri aEZ αρ −= (4.16) ( ) iri aEZ αρ = (4.17) Từ biểu thức (4.16) và (4.17) cho thấy trong phân tích kích hoạt dùng nơtron trên nhiệt hệ số đóng góp vào sai số kết quả phân tích do sai số trong xác định năng lượng cộng hưởng trung bình nhìn chung là lớn hơn trong phân tích kích hoạt không bọc cadmium. Thật vậy, hệ số đóng góp ( )riEZρ đối với một số đồng vị trong trường hợp phân tích sử dụng thuần tuý thành phần nơtron trên nhiệt được đưa ra trong bảng 4.6. Tuy nhiên, nếu trong tính toán hoặc thực nghiệm xác định giá trị năng lượng cộng hưởng trung bình với sai số < 20% thì ảnh hưởng của nó lên kết quả phân tích sẽ nhỏ hơn 1% và có thể bỏ qua ảnh hưởng của nó lên kết quả phân tích. Bảng 4.6 Giá trị ( )rEZρ trong các kênh chiếu xạ 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò THETIS Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS) 45 Sc 59 Co 94 Zr 185 W 197 Au 98 Mo 96 Zr 0,01014 0,04135 0,04312 0,04421 0,04503 0,04478 0,04497 0,01207 0,06898 0,07629 0,08505 0,08616 0,08620 0,08682 Đối với hệ số đóng góp ( )αρZ trong các kênh chiếu xạ 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và trong kênh 15 của lò THETIS đã được đưa ra trong bảng 4.7.
  • 57. 57 Bảng 4.7 Giá trị ( )αρZ trong 7-1 của lò Đà Lạt và kênh 15 của lò THETIS Đồng vị Kênh 7-1 Kênh 15 (THETIS) 45 Sc 59 Co 94 Zr 186 W 197 Au 98 Mo 96 Zr 0,00873 0,12359 0,30538 0,05768 0,000 0,17151 0,19166 0,01694 0,23365 0,57743 010893 0,000 0,32435 0,35530 Nhìn chung hệ số đóng góp ( )αρZ là tương đối lớn và nó phụ thuộc vào giá trị ai cũng như độ lớn của năng lượng cộng hưởng trung bình riE . Ảnh hưởng của độ không chính xác trong việc xác định hệ số α lên kết quả phân tích trong trường hợp chiếu có bọc cadmium là cần phải chú ý; đặc biệt là đối với giá trị /α/ lớn và các đồng vị có iQ0 và riE lớn Ở đây cũng thể hiện rất rõ sự không chính xác trong đánh giá và một số kết luận trong công trình [6] của J. Op De Beek khi nghiên cứu ảnh hưởng của độ không chính xác của α và riE lên kết quả phân tích kích hoạt. Vì ảnh hưởng của độ không chính xác của riE lên kết quả phân tích trong các trường hợp là có thể bỏ qua. Ở đây chỉ bàn luận về độ không chính xác của α lên kết quả phân tích. Theo phương pháp gần đúng của J. Op De Beek thì biểu thức tính hệ số đóng góp ( )αρZ như sau: ( ) ( )      −    = riri EEZ lnln * ααρ (4.18) So sánh biểu thức (4.18) và (4.15) chúng ta thấy khác nhau về hệ số ai, nên có khác nhau nhiều về hệ số truyền sai số. Đối với các đồng vị có Q0 nhỏ sự sai khác này thường cỡ hai lần hoặc lớn hơn. Thật vậy, chúng ta khảo sát hệ số đóng góp ( )αρZ trong kênh chiếu xạ số 3 ( 015,0=α ) và kênh 15 ( 084,0=α ) của lò Thetis mà J. Op De Beek đã khảo sát trong [6] chúng ta sẽ thấy điều này rất rõ. Các kết quả tính ( )αρZ đối với các đồng vị có 0Q tương đối nhỏ ở trên theo biểu