Tiga kalimat: 1. Dokumen ini menganalisis kemampuan nitridasi plasma untuk membentuk lapisan nitrida aluminium (AlN) yang efektif pada permukaan aluminium murni tanpa unsur aditif. 2. Pra-sputtering plasma nitrogen digunakan untuk menghilangkan oksida aluminium permukaan sebelum nitridasi plasma dilakukan dengan campuran nitrogen dan hidrogen. 3. Hasilnya menunjukkan bahwa nitridasi plasma dapat membentuk lapisan AlN yang k

1. Kelayakan Nitridasi Plasma untuk Perlakuan
Permukaan yang Efektif pada Aluminium
Murni
Ishak Okta Sagita/165214033
Ardino Malau/165214032
Freddy S R Taebenu/165214034
Fakultas Sains Teknologi
Teknik Mesin

2. Perkenalan
O Paduan alumunium telah banyak digunakan di banyak aplikasi industri.
Di industri otomotif, berbagai paduan aluminium diharapkan bermanfaat
sebagai bahan atau komponen struktural ringan karena sifat intrinsiknya
seperti kekuatan spesifik tinggi, tahan korosi tinggi dan mudah terbentuk.
Secara khusus, bobot ringan dan kekuatan spesifik yang tinggi telah menjadi
sangat diperlukan untuk meminimalkan konsumsi bahan bakar otomotif secara
signifikan dan untuk mengurangi beban lingkungan. Padahal, pemilihan bahan
struktural untuk komponen otomotif telah cepat berubah dari besi tuang dan
baja tempa menjadi paduan aluminium. Bahkan saat ini, sebagian besar
aplikasi aluminium di bagian otomotif terbatas pada komponen yang tidak
bergerak seperti alat peraga. Untuk aplikasi lebih lanjut di bagian power train,
kualifikasi tinggi sangat dibutuhkan untuk secara signifikan meningkatkan
kekerasan dan sifat tribological mereka. Tanpa perawatan permukaan yang
efektif, penggunaan paduan aluminium secara praktis sangat terbatas.
2

3. Lanjutan
3
O Dalam penelitian ini, cast aluminium dengan kemurnian tinggi dipilih
untuk mempelajari kemungkinan pembentukan AlN dengan nitridasi plasma.
Tidak ada unsur aditif seperti magnesium yang dibutuhkan dalam pendekatan
ini. Pre-sputtering pertama kali diterapkan oleh plasma nitrogen murni untuk
menghilangkan Al2O3 dari permukaan. Durasi waktu bervariasi untuk
mengetahui pengaruh waktu sputtering. Selanjutnya, mode operasi dari
sputtering ke nitriding diubah dalam pengaturan eksperimental yang sama
hanya dengan pengenalan gas hidrogen. Melalui uji kelayakan, nitridasi plasma
dengan pra-sputtering ditunjukkan sebagai perawatan permukaan yang efektif
untuk paduan aluminium dan aluminium.

4. Prosedur percobaan
4
O Persiapan sampel
Bilet aluminium cor dengan kemurnian 99,99% dipotong menjadi
spesimen disk berdiameter 15 mm dan tinggi 8 mm. Semua sampel dipoles
dengan kertas SiC dengan jumlah mesh 600, 800, 1000, 1500 dan 4000
secara seri. Selanjutnya, sampel ini dioleskan dengan pasta berlian 1 mm.
Sampel yang dipoles dibilas dengan aseton dengan pembersih ultrasonik
seharga 600 s sebelum nitridasi
O Nitridasi plasma
Aparatus nitridasi plasma diilustrasikan pada Gambar 1. Pertama, ruang
nitridasi dievakuasi oleh pompa putar ke tekanan dasar sekitar 2,66-4,00 Pa
( 2~3 × 10−2
Torr) untuk meminimalkan tekanan parsial oksigen residu
dalam ruangan.
Kedua, gas nitrogen murni untuk pra-sputtering dimasukkan ke dalam ruang
sampai tekanan mencapai 133,3 Pa (1 Torr). Sampel dipanaskan sampai 823 K
oleh pemanas resistif eksternal dan debit cahaya, secara bersamaan.
.

5. Lanjutan
5
1) spesimen, 2) spesimen
dummy, 3) meja, 4) pemanas
dalam tabung kuarsa, 5) katoda,
6) isolator, 7) termokopel, 8)
inlet gas N2, 9) saluran masuk
gas H2, 10) untuk dipompa, 11 )
Amp. Meter, 12) Volt meter, 13)
catu daya DC
Gambar 1 Aparatus yang
dikembangkan untuk campuran
alumunium dan aluminium pra-
sputtering dan nitridasi.

6. Lanjutan
O Sampel bertindak sebagai katoda
dalam percobaan ini. Waktu pemasakan
sputtering bervariasi masing-masing 3.6,
10.8 dan 18 ks (1, 3 dan 5 jam). Setelah
pra-sputtering, nitrogen dan hidrogen
terisi ke dalam ruang sampai tekanan
total menjadi 533,3 Pa (4 Torr). Rasio
hidrogen terhadap nitrogen ditetapkan
pada tekanan 3 sampai 1. Tegangan bias
yang diterapkan untuk debit cahaya
dalam nitridasi plasma adalah 200 V
dengan arus searah 0,2 A. Sampel diberi
nitrida untuk 72, 144 dan 252 ks (20, 40
dan 70 jam). Selama nitridasi, gas
dievakuasi dengan pompa putar untuk
menahan tekanan konstan di ruangan.
Tekanan di ruang nitridasi dipantau
dengan alat pengukur tekanan absolut.
Kondisi nitridasi tercantum pada Tabel 1.
6
No.
Sputtering Sputtering Nitriding Nitriding
time(ks) temperature time(ks) temperature
1 3.6 823K 72 823K
2 10.8 823K 72 823K
3 18.0 823K 72 823K
4 10.8 823K 144 823K
5 10.8 823K 252 823K
6 10.8 823K 72 873K
Tabel 1 Kondisi sputtering dan nitriding.

7. Lanjutan
O Karakterisasi sampel nitrida
Setelah nitridasi, sampel didinginkan sampai suhu kamar dalam aliran gas
hidrogen. Pembentukan AlN dianalisis dengan difraksi sinar-X penggembalaan
(GIXD) pada sudut kejadian 1° dan dengan spektroskopi fotoelektron X-ray
(XPS). Mikrostruktur permukaan dan cross-sectional sampel nitrida diamati
dengan mikroskop optik dan mikroskop elektron scanning (SEM). Mikroskop
elektron transmisi (TEM) digunakan untuk analisis lapisan AlN untuk secara
tepat mengamati struktur mikro. Sampel untuk pengamatan TEM dilakukan
dengan metode suspensi serbuk.
7

8. Hasil dan Diskusi
8
O Pembentukan dan degradasi AlN dengan nitridasi plasma
Setelah nitridasi, warna permukaan sampel berubah dari logam-shinning
menjadi abu-abu gelap atau warna hitam berkilau. Warna ini khas untuk
heksagonal AlN (JCPDS nomor 25-1133) yang merupakan struktur paling
stabil di AlN. Gambaran sampel setelah nitridasi plasma ditunjukkan pada
Gambar 2.
Gambar 3 menunjukkan mikrostruktur permukaan nitrided yang diamati oleh
SEM. Keretakan kecil di sepanjang batas butir mungkin disebabkan oleh
tingkat sputtering yang tinggi pada batas butir. Dalam penelitian ini, plasma
nitrogen digunakan untuk penyisipan untuk menghilangkan Al2O3 dari
permukaan aluminium, bukan plasma argon. Dalam plasma nitrogen ini,
N+
2
memainkan peran penting dalam sputtering sebagai spesies yang
menyerang. Hasil sputtering Al2O3 oleh plasma nitrogen ini lebih rendah dari
pada argon plasma dengan tegangan akselerasi yang sama.

9. Lanjutan
9
Gambar 2 Sampel alumunium
murni setelah nitridasi
Gambar 3 Permukaan mikrostruktur
aluminium setelah nitridasi untuk 144
ks

10. Lanjutan
O Gambar 5 menunjukkan pola
difraksi elektron AlN. Pola difraksi
simetris heksagonal diamati dalam
kesepakatan yang cukup baik dengan
struktur kristal yang dihitung dalam
orientasi (0001). Pengamatan TEM ini
bersama dengan GIXD dan XPS
membuktikan bahwa AlN terbentuk
dengan nitridasi plasma. Gambar 6
menunjukkan gambar medan terang dan
terang AlN dengan pola difraksi
elektronnya. AlN terbentuk dengan
nitridasi plasma, memiliki struktur
kolumnar dengan rasio aspek sekitar tiga
sampai empat.
10
Gambar 5 Pola difraksi elektron AlN
pada (0001) dimana titik
menunjukkan simetri heksagonal.

11. Lanjutan
11
O Pengaruh waktu sputtering pada formasi AlN
Gambar 7 menunjukkan struktur mikro cross-sectional dari aluminium cor nitrided.
Dalam rangkaian percobaan, waktu nitridasi ditetapkan hingga 72 ks (20 h) untuk
berbagai waktu yang sputtering. Lapisan permukaan AlN dengan ketebalan 1 sampai 2
mm diamati bahkan dengan memvariasikan waktu pra-sputtering, 10,8 ks (3 jam) dan 18
ks (5 jam). Di sisi lain, tidak ada lapisan AlN yang diamati saat waktu pra-sputtering
hanya sebesar 3,6 ks (1 jam). Semakin pendek waktu pra-sputtering menghasilkan
eliminasi Al2O3 yang tidak memadai sehingga ketebalan lapisan AlN yang terbentuk
tidak terlihat oleh mikroskop optik. Fakta tersebut menunjukkan bahwa proses pra-
sputtering adalah salah satu faktor terpenting pembentukan AlN.
Variasi profil GIXD dengan meningkatkan waktu penyisipan ditunjukkan pada Gambar 8
(a). Puncak AlN diamati pada semua sampel. Bahkan untuk spesimen dengan 3,6 ks pra-
sputtering, meskipun AlN yang terbentuk tidak terlihat pada Gambar 7, puncak AlN
secara jelas terdeteksi pada Gambar 8 (a). Gambar 8 (b) menggambarkan variasi
intensitas puncak relatif AlN (100) sampai Al (111) dengan meningkatkan waktu
penyisipan. Peningkatan intensitas puncak relatif monoton dengan waktu pra-sputtering,
menyiratkan bahwa fraksi volume AlN yang terbentuk harus meningkat seiring
bertambahnya waktu. Ini sesuai dengan pertumbuhan lapisan AlN monoton pada Gambar
7.

12. Lanjutan
12
Gambar 6 TEM analisis lapisan AlN
polikristalin: (a) pola reaksi elektron, (b)
citra bidang gelap dan (c) gambar medan
terang.
Gambar 7 Struktur mikro cross-sectional
sampel aluminium nitrided untuk waktu
sputtering yang berbeda: (a) 3,6 ks dan (b) 10,8
ks

13. Lanjutan
13
O Pengaruh parameter nitridasi pada formasi AlN
Kondisi pra-sputtering tetap, 10,8 ks (3 jam) di bawah 133,3 Pa nitrogen dengan
tegangan bias 200 V pada 0,2 A. Kondisi nitridasi normal digunakan: campuran
nitrogen dan hidrogen dengan tekanan total 533,3 Pa dan rasionya dalam tekanan
dengan 1: 3. Hanya waktu nitridasi yang bervariasi antara 72 sampai 252 ks (20-
70 jam) dalam percobaan ini. Sampel nitrided dicirikan oleh GIXD pada sudut
kejadian 1°. Profil GIXD menunjukkan bahwa lapisan AlN terbentuk pada
permukaan semua sampel setelah nitridasi plasma. Dengan waktu penahanan
nitridasi yang lebih lama, jumlah AlN yang lebih besar terdeteksi pada profil
GIXD. Struktur mikro cross-sectional sampel nitrida ditunjukkan pada Gambar 9
dengan memvariasikan waktu nitridasi dari 72 menjadi 252 ks (20 sampai 70
jam). Ketebalan lapisan AlN meningkat dengan meningkatkan waktu nitridasi.
Pertumbuhan lapisan AlN yang terbentuk secara monoton ini dapat dijelaskan
dengan proses difusi nitrogen ke dalam aluminium murni.

14. Lanjutan
14
Gambar 9 Sampel cast aluminium
murni nitrided untuk berbagai waktu
nitridasi pada 823 K setelah pre-
sputtering untuk 10,8 ks: (a) 72 ks,
(b) 144 ks dan (c) 252 ks
4.5
2
4
,
m
3.5
2
,
T
3
2
Al
N
2.5
of
2
Thickne
ss
1.5
1
0.5
tc
0
0 50 100 150 200 250 300
Nitriding time, t /ks
Gambar 10 Hubungan antara waktu
nitridasi dan ketebalan persegi AlN

15. Lanjutan
O Suhu nitridasi juga berperan penting dalam pembentukan AlN. Ketika
meningkatkan suhu nitridasi menjadi 873 K, ketebalan AlN meningkat menjadi
hampir 5 mm x 72 ks (20 h) nitridasi seperti ditunjukkan pada Gambar 11.
Profil GIXD pada Gambar 12 juga menunjukkan intensitas puncak AlN yang
lebih tinggi dengan peningkatan nitridasi. suhu. Secara umum, karena koefisien
difusi nitrogen lebih besar pada suhu yang lebih tinggi, nitrogen dapat berdifusi
menjadi matriks aluminium pada tingkat yang lebih cepat. Pada suhu yang
lebih tinggi, bagaimanapun, tegangan termal residual yang diinduksi selama
pendinginan juga menjadi cukup besar untuk menghasilkan retakan dan
menyebabkan pelepasan lapisan AlN.
15

16. Lanjutan
16
Gambar 11 Mikrostruktur sampel cor
aluminium murni yang diproses dengan
presputtering untuk 10,8 ks, dan nitridasi
untuk 72 ks pada suhu yang berbeda: (a)
823 K dan (b) 873 K
Fig. 13 Partial detachment of AlN layer due to residual stress.
Al
AlN
(arb.unit)Inten
sity
873K
823K
30 40 50 60 70 80
Diffraction Angle ,2θ
Gambar 12 profil GIXD pada
sudut kejadian 1° untuk
sampel nitrida pada suhu
nitridasi yang berbeda.

17. Lanjutan
O Proses deposisi selama nitridasi
Untuk mempelajari pengaruh proses deposisi pada nitridasi, dilakukan
percobaan nitridasi tambahan dengan menempatkan wafer silikon di bawah
sampel aluminium. Wafer silikon setelah 432 ks (120 h) nitridasi dianalisis
dengan GIXD. Gambar 14 (a) menunjukkan bahwa AlN terbentuk di
permukaan. Struktur mikro cross-sectional pada Gambar 14 (b) juga
menunjukkan pembentukan lapisan AlN dengan ketebalan sekitar 1 mm. Ini
membuktikan secara positif bahwa AlN dapat terbentuk pada permukaan wafer
silikon hanya dengan proses deposisi selama nitridasi plasma. Aluminium yang
tergagap bisa bereaksi dengan nitrogen dan mungkin tersimpan di wafer silikon
sebagai AlN. Namun, tingkat deposisi ini sangat rendah: 432 ks dibutuhkan
untuk membentuk AlN dengan ketebalan 1 mm. Proses ini tidak ada
hubungannya dengan proses nitridasi.
17

18. Lanjutan
18
ment of AlN layer due to residual stress.
Al
AlN
(arb.unit)Inten
sity
873K
823K
30 40 50 60 70 80
Diffraction Angle ,2θ
Fig. 12 GIXD profiles at the incident angle of 1 for nitrided samples at the
diff erent nitriding temperatures.
thermal expansion coefficient between AlN ( AlN) and
aluminum ( Al). It can be estimated by
ther ¼ EAlNð AlN AlÞðT TRÞ
d
Al
:ð5Þd
AlN
þ d
Al
where EAlN is the Young’s modulus of AlN layer, given by
EAlN ¼ 350 10
3
MPa, AlN ¼ 5:7 10
6
K
1
and Al ¼
ð22 25:5Þ 10
6
K
1
. T is the nitriding temperature, TR, the
room temperature, dAl, the thickness of substrate, and dAlN,
the thickness of AlN. The thickness of AlN is much less
than that of aluminum, so that dAl=ðdAlN þ dAlÞ is nearly
equal to unity in computation.
6)
The calculated stress ranges
from 2000 to 3000 MPa for 623–773 K nitriding tem-
Fig. 14 Deposition on silicon wafer during plasma nitriding: (a) GIXD
profile at the incident angle of 1 and (b) cross-sectional microstructure.
Gambar 13 Partial detasemen lapisan
AlN karena tegangan sisa
Gambar 14 Deposisi pada wafer silikon
selama nitridasi plasma: (a) GIXD
profil di sudut kejadian 1° dan (b)
struktur mikro cross-sectional

19. Lanjutan
O Mekanisme pembentukan AlN melalui nitridasi plasma
Mekanisme pembentukan AlN dengan nitridasi plasma dalam percobaan ini
diilustrasikan pada Gambar 15. Permukaan paduan aluminium selalu dilapisi
dengan film Al2O3 alami, sehingga tidak ada nitrogen yang dapat bereaksi
dengan matriks aluminium. Pre-sputtering dinyalakan oleh debit cahaya plasma
nitrogen. Selama penyebutan, spesies yang lebih baik seperti Nþ 2
membombardir permukaan sampel untuk mentransfer sejumlah energi yang
signifikan untuk melepaskan atom dari permukaan. Film oksida dieliminasi pada
tahap ini. Nitrogen bereaksi dengan permukaan segar aluminium untuk
membentuk AlN. Nodul alN terbentuk dengan reaksi langsung.
Setelah lapisan AlN terbentuk di permukaan, reaksi AlN ini dengan kelembaban
di udara menyebabkan degradasi AlN dengan pembentukan film Al (OH) 3.
Tingkat pertumbuhan film Al (OH) 3 ini sangat lambat, dan karenanya,
melindungi AlN dalam dari oksidasi lebih lanjut.
19

20. Lanjutan
20
1418 P. Visuttipitukul, T. Aizawa and H. Kuwahara
+N2
+
N2 + + + Al+N AlN
+
N
2 N2
N
2
N2
N
+
NiHj
+
N*
Al2O3
Al Al
Al
Sputtering Direct reaction
AlN+H2O(g) Al + N* + +
N*Al(OH)3
N
N
i
H
j
AlN Al
Al
Al Diffusion and
Degradation Deposition of AlN growth of AlN
Fig. 15 AlN formation mechanism on pure aluminum sample by plasma nitriding.
nitrogen can react with aluminum matrix. Pre-sputtering is
ignited by glow discharge of nitrogen plasma. During pre-
sputtering, preferable species like N
þ
2 bombard the sample
Gambar 15 Mekanisme pembentukan AlN pada sampel aluminium murni dengan
nitridasi plasma

21. Kesimpulan
O Lapisan permukaan AlN dengan ketebalan 3 sampai 5 mm berhasil
terbentuk pada spesimen aluminium cor murni melalui nitridasi DC-plasma
dengan nitrogen pra-sputtering. Ketebalan AlN ini dapat dikontrol dengan
kondisi pra-sputtering dan nitriding. Berbeda dengan perlakuan permukaan
lainnya, metode ini efektif untuk menghasilkan lapisan AlN homogen.
Detasemen atau retak lapisan AlN dapat dihilangkan dengan menurunkan
suhu nitridasi atau dengan penataan permukaan pada paduan aluminium.
Proses ini bisa dimanfaatkan sebagai modifikasi permukaan ramah
lingkungan untuk berbagai paduan aluminium.
21

22. SEKIAN
TERIMAKASIH