Đề tài: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xốp mao quản trung bình tiên tiến (cấu t...
PhD Proposal Defense_Presentation.pptx
1. TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI
VIỆN KỸ THUẬT HOÁ HỌC
ĐỀ CƯƠNG LUẬN ÁN
NGHIÊN CỨU SINH
TỔNG HỢP XÚC TÁC LƯỠNG KIM LOẠI/ZEOLITE
CHO PHẢN ỨNG KHỬ XÚC TÁC CHỌN LỌC (SCR)
NOx VỚI NH3
2. Nghiên cứu sinh: Doãn Anh Tuấn
Nơi công tác: Samsung Electronics Vietnam Thai Nguyen
Người hướng dẫn khoa học:
1. PGS.TS Phạm Thanh Huyền
2. PGS.TS Lê Minh Thắng
Viện Kỹ thuật Hoá học, Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội
Cơ sở đào tạo:
Viện Kỹ thuật Hoá học, Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội
Viện Nghiên cứu Xúc tác LIKAT – CHLB Đức
3. Cơ sở khoa học và thực tiễn
Việt Nam đang đối mặt với thách thức về
ô nhiễm môi trường không khí
4. Cơ sở khoa học và thực tiễn
NOx là một trong những tác nhân khó xử lý và gây ảnh hưởng tới con người
5. Cơ sở khoa học và thực tiễn
NH3-SCR
Hiệu quả xử lý cao (>80%)
Ít sản phẩm phụ
Độ tin cậy cao
Chi phí thấp
Ngưỡng hoạt động ở nhiệt độ
cao và phạm vi hẹp
Hệ xúc tác còn hạn chế và có
độc tính
NH3-SCR + Zeolite/V2O5/TiO2
Hệ xúc tác có nhiệt độ hoạt động thấp và độ chọn lọc cao
6. Cơ sở khoa học và thực tiễn
Xúc tác lưỡng kim loại
trên nền Zeolite
Vật liệu CHABAZITE
SAPO/SSZ
Hiệu quả phản ứng cao
Cải thiện hoạt tính xúc tác
Tăng tính ổn định và độ bền
của xúc tác
Hạn chế ngộ độc xúc tác
Độ chọn lọc hình dáng cao
Sắp xếp lỗ mao quản trật tự
Tạo ra nhiều tâm axit có độ
mạnh khác nhau
Diện tích bề mặt riêng lớn
Đa cấp mao quản
Dễ tổng hợp
Xúc tác lưỡng kim loại trên nền vật liệu CHABAZITE
M1/M2-CHABAZITE
7. Mục đích
Tổng hợp xúc tác zeolites lưỡng kim loại trao đổi ion với kích thước lỗ mao quản
meso và micro, định hướng cho hệ phản ứng khử xúc tác chọn lọc NOx bằng NH3
(NH3-SCR) ở môi trường nhiệt độ thấp nhằm xử lý khí thải NOx
NH3-SCR M1/M2 – CHA/Zeolite
8. Nhiệm vụ nghiên cứu
Nhiệm vụ 1
• Tổng hợp xúc tác lưỡng kim loại/zeolites có kích thước lỗ mao
quản trung bình và lỗ mao quản nhỏ
Nhiệm vụ 2
• Khảo sát đặc tính hoá lý để nhận dạng các mẫu xúc tác bằng các
phương pháp phân tích dụng cụ
Nhiệm vụ 3
Khảo sát và đánh giá hoạt tính khử NOx của hệ xúc tác đã được
tổng hợp.
Nhiệm vụ 4
• Nghiên cứu cơ chế của phản ứng NH3-SCR của NOx
Mối quan hệ giữa hoạt tính và cấu trúc xúc tác
9. Phương pháp nghiên cứu
Bước 1
• Chuẩn bị tổng quan và xu hướng nghiên cứu
• Đề xuất phạm vi và nội dung nghiên cứu
Bước 2
• Tổng hợp xúc tác
• Biến tính xúc tác
Bước 3
• Đặc trưng xúc tác ex-situ
Bước 4
• Đánh giá hoạt tính xúc tác
Bước 5
• Nghiên cứu mối quan hệ giữa cấu trúc và hoạt tính xúc tác
• Cơ chế phản ứng
10. Phương pháp nghiên cứu
Phương pháp nghiên cứu
đặc trưng hoá lý
Phương pháp ex situ
• XRD
• FT-IR
• FE-SEM/EDS
• TEM
• TGA-DTA
• BET
• GC/MS
Phương pháp in situ
• In situ Raman
• In situ EPR
• In situ DRIFTS
• In situ DR-UV-Vis
11. Ý nghĩa khoa học
Đưa ra được những phương thức tổng hợp và biến tính mới cho xúc tác dạng
CHA-zeolite và zeolite ZSM-5 với Cu, Fe, Mn, Ce.
Dạng vật liệu mới:
• Các loại CHA-zeolite khác nhau (SSZ-13 và SAPO-34).
• Xúc tác dạng M1/M2-CHA hoặc ZSM-5.
• Các chất xúc tác có hoạt tính cao đối với hệ phản ứng NH3-SCR ở nhiệt độ
thấp để xử lý khí NOx.
Đưa ra được cơ chế phản ứng của vật liệu zeolite lưỡng kim loại đối với quá
trình khử NOx.
12. Ý nghĩa khoa học
[1] U. Deka et al., ACS Catal. 3, 413-427 (2013).
[2] A.M. Beale et al., Chem. Soc. Rev. 44, 7371-7405 (2015).
NH3
13. Nơi thực hiện
Bộ môn Hóa dầu
Viện Kỹ thuật Hóa học
Đại học Bách khoa Hà Nội
Viện Nghiên cứu Xúc tác LIKAT
Cộng hoà Liên bang Đức
14. Dự kiến kế hoạch thực hiện
Năm thứ 1 Năm thứ 2 Năm thứ 3
Nội dung 1: Tổng hợp vật liệu
- Tổng hợp vật liệu CHA và
ZSM-5
- Biến tính với Cu, Fe, Mn, Ce
- Tổng hợp vật liệu lưỡng kim
loại
Nội dung 2: Đặc trưng xúc tác
bằng các phương pháp phân
tích ex-situ
Nội dung 3: Đánh giá xúc tác
bằng các phương pháp thực
nghiệm
Nội dung 4: Nghiên cứu hoạt
tính xúc tác bằng phương
pháp phân tích in-situ
Nội dung 5: Hoàn thành bài
báo
Nội dung 6: Hoàn thành luận
văn
Trước tiên em xin chào quý thầy cô và toàn thể các anh các chị. Em xin tự giới thiệu em là Doãn Anh Tuấn, hiện đang công tác tại công ty SEVT. Sau đây em xin phép được báo cáo đề cương luận án của em với đề tài TỔNG HỢP XÚC TÁC LƯỠNG KIM LOẠI/ZEOLIT CHO PHẢN ỨNG KHỬ XÚC TÁC CHỌN LỌC (SCR) NOx VỚI NH3
Em xin giới thiệu danh sách giáo viên hướng dẫn khoa học bao gồm có Cô:... và Cô...
Địa điểm dự kiến thực hiện đề tài là ... và ...
Trong những thập niên trở lại đây, sự phát triển kinh tế cũng như nhu cầu sử dụng nhiên liệu, năng lượng đã dẫn đến ô nhiễm môi trường ngày càng trầm trọng tại các nước đang phát triển nói chung và Việt Nam nói riêng. Ô nhiễm môi trường, đặc biệt là ô nhiễm không khí không chỉ ảnh hưởng đến nền kinh tế chung, sức khoẻ con người và cảnh quan đô thị.
Trong đó NOx là một trong những tác nhân được quan tâm nhiều nhất bởi độc tính ảnh hưởng tới môi trường, sức khoẻ con người và là một trong những tác nhân khó xử lý nhất. Thuật ngữ NOx được dùng để chỉ cho tổng nồng độ của hai khí NO và NO2 trong đó NO chiếm khoảng 90% (Liệt kê các tác nhân của NOx)
Có nhiều phương pháp, công nghệ được sử dụng để loại bỏ NOx bao gồm kiểm soát nhiên liệu, kiểm soát quá trình cháy, kiểm soát sau đốt đã được phát triển và ứng dụng vào thực tế. Tuy nhiên công nghệ khử xúc tác chọn lọc (SCR) là một phương pháp được sử dụng nhiều trong việc xử lý NOx do có được hiệu suất xử lý cao đặc biệt là hệ NH3-SCR. (Liệt kê ưu điểm và nhược điểm).
Từ những thập niên gần đây, một số hệ xúc tác gồm các kim loại quý hay như các zeolit mao quản trung bình đã được sử dụng rộng rãi trong công nghiệp dưới dạng xúc tác axit rắn cho quá trình khử NOx của hệ SCR do chúng có tính chất đặc biệt như cấu trúc lỗ tách biệt, rõ ràng, diện tích bề mặt cao, độ ổn định nhiệt. Tuy nhiên vẫn còn rất nhiều hạn chế từ những hệ này như: dễ bị ngộ độc xúc tác, phải kiểm soát chặt chẽ đầu vào, và nhiệt độ vùng hoạt động cao.
Vì vậy vấn đề được đặt ra ở đây là cần tìm hệ xúc tác có nhiệt độ hoạt động thấp và độ chọn lọc cao, cũng như đảm bảo được độ bền xúc tác chọn lọc.
Việc sử dụng zeolit dựa trên tâm kim loại cho quá trình khử chọn lọc xúc tác NOx được sử dụng khá phổ biến do hiệu quả chuyển hoá cao, tuy nhiên xu hướng hiện nay để thúc đẩy hoạt tính SCR của xúc tác là sử dụng một kim loại thứ 2, bởi các ưu điểm như (đọc). Ví dụ một số nghiên cứu đã chỉ ra rằng hệ CeFe-ZSM5 đã cải thiện hoạt tính khá rõ ràng và giảm được nhiệt độ phản ứng từ 700 xuóng 550
Ngoài ra, Trong quá trình hình thành và phát triển xúc tác rắn zeolite, có một dạng cấu trúc chabazite (CHA) với hàm lượng Si/Al = 1 tới vô cùng. Đặc biệt là vật liệu rây phân tử dựa trên cơ sở silico-aluminophotphat (SAPO/SSZ). Bằng cách thay nguyên tử Si và mạng lưới aluminophotphat sẽ tạo ra hàng nghìn loại vật liệu khác nhau
Dựa trên những kết quả có được từ những nghiên cứu và ứng dụng thực tế của xúc tác zeolite, cùng sự kết hợp của các tâm kim loại với nhau và về hiệu quả của hệ phản ứng NH3-SCR mang lại, ý tưởng từ sự kết hợp hai loại trên tạo ra một hệ phản ứng mới có khả năng tương tác và xử lý khí NOx tốt hơn ở môi trường nhiệt độ thấp hơn và hiệu suất khử cao hơn.
Nhiệm vụ 1: Tổng hợp xúc tác lưỡng kim loại/zeolites có kích thước lỗ mao quản trung bình và lỗ mao quản nhỏ như ZSM-5 và dạng chabazite (CHA) như SAPO-34 và SSZ-13, sử dụng tâm kim loại là các kim loại chuyển tiếp Cu, Mn, Fe, Ce.
Bước 2: Như đã đề cập ở nhiệm vụ trên, đề tài này sẽ tập trung vào loại xúc tác ZSM-5, SAPO-34 và SSZ-13 tổng hợp bằng phương pháp thủy nhiệt, biến tính bằng các kim loại chuyển tiếp Cu, Fe, Mn, Ce theo các phương pháp khác nhau. Các xúc tác sau khi đã tổng hợp sẽ được sử dụng để so sánh hoạt tính với nhau.
XRD: Xác định cáu trúc tinh thể
TGA-DTA: Phân tích nhiệt
BET: Xác định S bề mặt riêng và kích thước lỗ mao quản