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UNIVERSITÀ DEGLI STUDI DI CATANIA 
DIPARTIMENTO DI FISICA E ASTRONOMIA 
Corso di Laurea in Fisi 
a 
Angelo Pidatella 
Realizzazione e 
aratterizzazione dei Random 
Laser 
ELABORATO FINALE 
Relatore: 
Prof. F. Priolo 
ANNO ACCADEMICO 2012/2013
i
In ogni 
aos 
'è un 
osmo, in ogni disordine un ordine segreto. 
(Carl Gustav Jung) 
ii
Indi 
e 
Introduzione 1 
1 Trasporto e lo 
alizzazione di Anderson in strutture disordi- 
nate 3 
1.1 Caratteristi 
he di una struttura disordinata . . . . . . . . . . 4 
1.2 Connamento della lu 
e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 
1.3 Studio analiti 
o del fenomeno di interferenza per s 
attering 
multiplo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 
2 Random laser: proprietà si 
he e 
aratterizzazione dei di- 
spositivi 21 
2.1 Cos'è un Random Laser? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 
2.1.1 Denizione e nozioni base . . . . . . . . . . . . . . . . 23 
2.2 Caratterizzazione dei modi e proprietà di emissione dei ran- 
dom laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 
2.2.1 Struttura dei modi elettromagneti 
i permessi . . . . . 27 
2.2.2 Evoluzione dei modelli teori 
i alternativi . . . . . . . . 29 
2.2.3 Studio delle proprietà di azione laser in regime lo 
alizzato 32 
2.3 Te 
ni 
he di fabbri 
azione di dispositivi random laser . . . . . 36 
2.3.1 Classi 
azione dei materiali per random laser 
oerenti 
o in 
oerenti . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 
2.3.2 Risultati sperimentali . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 
3 Appli 
azioni e gestione dei random laser 56 
iii
3.1 Potenziali impieghi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 
3.1.1 Mappatura dei tessuti biologi 
i. Dis 
riminazione tra 
ellule sane e 
an 
erose . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 
Con 
lusioni 64 
Bibliograa 66 
iv
È un universo, questo, 
he è manifesto di un'apparente perfezione, di un 
ordine la 
ui bellezza appare quasi innaturale, denito di strutture regola- 
ri, ri 
er 
a di equilibrio, sintesi di me 
anismi ridondanti e iterabili, il 
ui 
funzionamento è additabile a delle teorie, dei modelli, 
he volta per volta 
splendono di 
oerenza e 
ostanza. Ma un'analisi più o 
ulata della Natura 
i 
rivela le sue vere spoglie, il 
ui seme non è tanto l'ordine, quanto il disordi- 
ne. C'è un quanto di indeterminazione nel pro 
esso degli eventi 
he altera 
l'evoluzione delle interazioni 
he ogni oggetto detiene 
ol resto dell'universo. 
Si è 
ir 
ondati di oggetti vittime della mutua interazione sto 
asti 
a, la 
ui 
aleatorietà denis 
e i termini ultimi della loro forma. Sebbene dunque un 
disordine 
asuale e naturale sia espressione di tutto, la possibilità di poterlo 
ontrollare, indurre e manipolare apre si 
uramente la strada a più ampie 
prospettive verso la rivelazione di un ordine segreto 
elato in un disordine 
manifesto. 
1
Introduzione 
La predisposizione naturale delle strutture materiali a manifestare un 
erto 
grado di disordine sembra stare alla base della generazione di proprietà opto- 
elettroni 
he alterate rispetto a un'ideale 
ondizione di perfezione e ordine 
strutturale. Tra queste, riveste un interessante ruolo la lo 
alizzazione di 
Anderson [1℄. 
S 
opo di tale tesi sarà fornire gli elementi 
hiave per una trattazione si 
a 
delle 
ause e degli eetti 
onnessi a tale fenomeno, non 
hé denire una delle 
prin 
ipali appli 
azioni 
onsequenziali, legate al 
onnamento spaziale delle 
onde luminose, ovvero la generazione dei random laser. Contestualmente a 
questi, si avanzeranno dei possibili 
andidati materiali per la realizzazione 
di tali dispositivi si 
i, des 
rivendone i metodi di preparazione, le 
arat- 
teristi 
he opto-elettroni 
he, potenziali dipendenze si 
he da altri parametri 
ma 
ros 
opi 
i (termosensibilità, manipolazione mediante l'impiego di 
ampi 
elettromagneti 
i, e 
.) e e 
ienza dei dispositivi. Lo studio delle proprietà 
dei 
ampioni analizzati sarà eettuato sotto la 
ondizione di poter manipo- 
lare, 
ontrollare e quanti 
are il grado di disordine del mezzo materiale, 
osì 
da valutare gli eetti 
he questo indu 
e sulle proprietà otti 
he del mezzo. 
Inne sarà presentato uno s 
hemati 
o elen 
o delle possibili appli 
azioni 
si 
he di tali dispositivi nalizzati alla 
ostituzione di potenziali sistemi di 
rivelazione sensoriale su s 
ala ma 
rometri 
a e mi 
rometri 
a, 
on interessanti 
risvolti an 
he in 
ampo biomedi 
o. 
2
Capitolo 1 
Trasporto e lo 
alizzazione di 
Anderson in strutture 
disordinate 
Il per 
orso tra 
iato per la des 
rizione dei fenomeni si 
i legati al trasporto 
delle onde elettromagneti 
he e ai relativi eetti di natura otti 
a 
he ne di- 
s 
endono ha un punto di partenza in 
omune: una struttura disordinata. È 
essenziale però denire una regione limitata, 
ontestualmente a tali tipologie 
di strutture. Poi 
hé infatti negli ultimi de 
enni le rivelazioni teori 
he e pra- 
ti 
he su questi modelli si sono proliferate in maniera 
ospi 
ua e sebbene tali 
appli 
azioni possano risultare non po 
o interessanti, si è de 
iso di 
on 
entrare 
l'attenzione delle seguenti pagine sull'analisi dei me 
anismi di propagazione 
della lu 
e all'interno di mezzi materiali 
on un grado di disordine indu 
i- 
bile, manipolabile e 
ontrollabile. An 
hé si possa asserire 
he il grado di 
disordine sia imputabile ai soli eetti resi da un intervento 'arti 
ioso' sul 
materiale e 
he non sia legato a una distribuzione delle sue 
omponenti già, 
naturalmente, aette da disordine spontaneo, è opportuno utilizzare mate- 
riali di partenza 
he manifestino un 
erto grado di ordine strutturale, una 
regolarità periodi 
a, 
osì da individuare nella 
lasse dei 
ristalli il perfetto 
andidato. 
3
Non 
he le s 
operte o gli sviluppi del medesimo 
ampo per mezzo di 
materiali dielettri 
i o 
onduttori alternativi alle strutture 
ristalline siano da 
meno, ma ai ni della trattazione sembra più opportuno in 
orrere in tale 
selettività, per poter inoltre studiare 
osì la variabilità delle proprietà si 
he 
di stesse tipologie di materiali o quasi. Ad ogni modo di volta in volta si 
spe 
i 
herà la natura del materiale analizzato. Spesso l'interesse verterà 
sull'analisi delle uttuazioni dei me 
anismi otti 
i 
aratteristi 
i dei 
ristalli 
al variare del grado di disordine indotto, delle 
aratteristi 
he si 
o- 
himi 
he 
legate a possibili alterazioni strutturali per mezzo di agenti droganti o alla 
modi 
azione di parametri ma 
ros 
opi 
i da 
ui dipendono 
erte proprietà 
si 
he. 
1.1 Caratteristi 
he di una struttura disordinata 
In generale, le 
onsiderazioni seguenti possono essere estese alla più svaria- 
ta 
lasse di mezzi materiali esistenti, ma, seguendo le spe 
i 
he direttive di 
trattazione a 
ui si è interessati, oggetti di queste saranno da un lato polveri 
e sospensioni di semi 
onduttori e dall'altro, 
ristalli o volendo spe 
i 
are, 
ristalli fotoni 
i. Sin dalla loro s 
operta tali strutture hanno reso manifesto 
un vivo interesse per le pe 
uliari proprietà legate, sostanzialmente, alla loro 
matri 
e di generazione 
he sta alla base della formazione di una struttura 
in 
ui l'indi 
e di rifrazione ha una modulazione periodi 
a su s 
ale 
ompa- 
rabili 
on la lunghezza d'onda della lu 
e o, più in generale, della radiazione 
elettromagneti 
a 
on 
ui interagis 
e. Tale modulazione periodi 
a dell'indi 
e 
di rifrazione dà ai 
ristalli fotoni 
i proprietà otti 
he analoghe alle proprietà 
di 
onduzione elettri 
a nei 
ristalli. In parti 
olare i 
ristalli fotoni 
i posso- 
no presentare una banda proibita per la lu 
e analoga a quella vigente nei 
semi 
onduttori. 
I re 
enti sviluppi delle nanote 
nologie hanno permesso la fabbri 
azione 
di 
ristalli fotoni 
i 1D, 2D e 3D 
on 
aratteristi 
he dis 
riminanti tra le varie 
strutture e responsi otti 
i disitinti, agendo su buona parte delle frequenze 
otti 
he. La dimensionalità dei 
ristalli su 
essivamente sottoposti ad analisi 
4
Figura 1.1: Mi 
ro-assemblaggio di un 
ristallo fotoni 
o: a sinistra struttura di mi 
rosfe- 
re disordinata; a destra struttura perfettamente ordinata. Un disordine opportunamente 
indotto nell'assemblaggio del 
ristallo è induttore di difetti della struttura 
he aprono la 
strada a band gap energeti 
he [10, Wiersma - Fig. 1℄. 
può essere, oltre 
he oggetto di dis 
riminazione degli eetti legati al trasporto 
delle onde elettromagneti 
he, nodo di rami 
azione per le diverse tipologie 
di disordine appli 
abile alla struttura 
on distinti gradi di disordine, 
he 
possono dipendere espli 
itamente an 
he dalla stessa dimensionalità. 
Strutture dielettri 
he 
omplesse monodimensionali possono essere realiz- 
zate nella forma di sistemi multilayer, per esempio mediante la sovrappo- 
sizione 
ontrollata di strati di materiale semi 
onduttore; queste strutture 
presentano il vantaggio di poter essere ottenute 
on un grado di disordine 
presso 
hé arbitrario, 
osa 
he permette di 
ostruire an 
he sequenze 
omples- 
se di materiale disordinato, il 
ui disordine non rispetta la periodi 
ità delle 
strutture 
ristalline, ma 
he è deterministi 
amente indotto, seguendo uno 
s 
hema 
osì ben denito, 
ome nel 
aso dei quasi- 
ristalli. In due dimensioni 
i dielettri 
i 
omplessi possono essere 
ostituiti da nano distribuzioni di bu 
hi 
(spazio di aria) o 
olonne (spazio pieno di dielettri 
o) in una guida d'onda 
planare. Strutture tridimensionali, per altro, sono ottenibili per mezzo di 
assemblaggio di mi 
rosfere di diametro 
ompatibile alla lunghezza d'onda, 
ma ri 
hiedono un grado di attenzione superiore nell'induzione di un 
erto 
grado di disordine rispetto al 
aso monodimensionale (Figura 1.1). 
5
Culla dei me 
anismi di produzione del disordine è si 
uramente il pro 
es- 
so di fabbri 
azione della struttura 
ristallina. Frequentemente questi 
ristalli 
sono ottenuti mediante pro 
essi Top-Down, ovvero un appro 
io di 
ostitu- 
zione basato sul modellamento di strutture preesistenti mediante te 
ni 
he li- 
togra 
he o per mezzo di trattazione 
himi 
a attraverso l'utilizzo di a 
idi 
he 
intagliano sulla struttura performante las 
iando illesa la sola matri 
e 
ristal- 
lina nale (et 
hing). In alternativa si può in 
orrere in pro 
essi di produzione 
Bottom-Up, ovvero te 
ni 
he di auto-assemblaggio delle strutture 
ristalline 
partendo dalle 
omponenti fondamentali o unità della struttura reti 
olare 
ristallina. A queste due te 
ni 
he possono essere 
orrelati tipologie e gradi 
di disordine dierenti, per questo motivo il pro 
esso di fabbri 
azione è un 
nodo essenziale da 
ui si diramano disordini strutturali tipi 
i e 
aratterizzan- 
ti. Appro 
i Top-Down sono propedeuti 
i all'introduzione di un disordine 
aratterizzato da variazione 
asuale in dimensione e forma dei blo 
hi di 
o- 
struzione del 
ristallo, la 
ui 
asualità risulta non 
orrelata, mentre inve 
e un 
pro 
esso Bottom-Up introdu 
e una 
asuale variazione sia della dimensione 
he nella posizione dei blo 
hi, 
on una 
asualità 
he ha manifeste proprietà 
di 
orrelazione[2℄. Le dierenze tra disordine 
orrelato o non 
orrelato non 
sono sempre ben 
hiare, e an 
he se il 
on 
etto di 
orrelazione è legato alla 
possibilità di individuare nella variazione 
asuale un parametro di riferimen- 
to 
he renda 
oerente e 
aratteristi 
o il disordine in tale struttura, mediante 
il parametro reti 
olare a , per esempio, gli eetti dipartiti da queste due 
tipologie di disordine possono essere dierenti. 
Altre sono inoltre le forme di disordine indu 
ibile nelle strutture oltre 
un'alterazione posizionale, dimensionale o riferita alla forma. È si 
uramente 
interessante valutare gli eetti legati all'alterazione dell'indi 
e di rifrazione, 
mediante modi 
azione della permettività dielettri 
a del sistema, indu 
endo 
una variazione intrinse 
a nelle 
aratteristi 
he di propagazione del 
ampo elet- 
tri 
o dell'onda elettromagneti 
a e produ 
endo una distribuzione di densità 
energeti 
a del 
ampo variabile in funzione del valore di questa [3℄. È pos- 
sibile sostenere un disordine strutturale mediante inltrazione di parti 
elle 
nelle 
avità reti 
olari, tipi 
he di strutture ma 
roporose, 
ome ad esempio i 
6
ristalli liquidi, 
ioè stati di materia 
he presentano fasi intermedie tra i li- 
quidi 
onvenzionali e le strutture solide 
ristalline; tali sostanze non passano 
direttamente dallo stato solido allo stato liquido, ma in opportune 
ondizio- 
ni sono in grado di organizzarsi in fasi intermedie (mesofasi) 
he presentano 
aratteristi 
he sia dello stato solido 
he di quello liquido 
ristallino.1 La 
osa 
essenziale è sottolineare la pe 
uliare dipendenza termi 
a di queste parti 
el- 
le 
he, opportunamente inltrate in quantità per 
entuali opportune, posso- 
no manipolare le 
aratteristi 
he dielettri 
he del mezzo mediante variazioni 
termi 
he, inuenzando i parametri di propagazione della lu 
e. 
Data questa s 
hemati 
a presentazione dei vari tipi di denaturazione del- 
l'ordine strutturale nei 
ristalli, la domanda da porsi è: in 
he modo il disor- 
dine inuis 
e sul trasporto e la propagazione delle onde elettromagneti 
he? 
Nelle 
ondizioni ordinarie, quando le 
aratteristi 
he 
ristalline non sono mo- 
di 
ate da disordine indotto, a meno di uttuazioni statisti 
he dell'ordine 
legate ai me 
anismi di fabbri 
azione, la propagazione delle onde in strut- 
ture 
on manifeste proprietà modulate 
on periodi 
ità, legate per esempio 
nei 
ristalli alla 
ostante reti 
olare a, è rappresentata dalle funzioni di Blo 
h. 
Funzioni d'onda di singola parti 
ella, generalmente utilizzate per la des 
ri- 
zione di un elettrone in strutture a potenziale periodi 
o, 
ome in un 
ristallo, 
sono autofunzioni dell'energia 
ostituite da onde piane modulate nello spazio 
da una funzione periodi 
a uk(r), di periodo pari a quello del potenziale del 
sistema quantisti 
o asso 
iato: 
1I 
ristalli liquidi possono essere deniti 
ome uidi altamente anisotropi 
he esistono 
fra la fase solida 
ristallina e quella liquida isotropa. L'esistenza di queste mesofasi è do- 
vuta ad una 
erta organizzazione 
he le mole 
ole possono assumere passando dall'ordinata 
disposizione 
ristallina dello stato solido alla disposizione 
asuale dello stato liquido. Pos- 
sono essere suddivisi in tre 
lassi prin 
ipali: termotropi 
i, liotropi 
i e metallotropi 
i, 
he 
rispettivamente individuano 
ristalli 
he esibis 
ono una trasformazione di fase funzione 
della sola temperatura, della 
on 
entrazione dei 
ristalli nel solvente in 
ui sono dis 
iolti 
e della temperatura 
ontemporaneamente, e inne per i metallotropi 
i la dipendenza di 
transizione è funzione an 
he del rapporto di 
omposizione tra parte organi 
a e inorgani 
a 
di 
ui è 
ostiuito il 
ristallo. Le fasi di transizione di maggiore interesse nelle proprietà ot- 
ti 
he termosensibili, 
osì 
ome trattato a seguire, sono in ordine 
res 
ente di temperatura: 
ristallina-sme 
ti 
a-nemati 
a-isotropa, 
on la fase sme 
ti 
a uno stato di disposizione a 
s 
aglie orientate dei 
omponenti 
ristallini e la fase nemati 
a uno stato di 
ongurazione 
he ri 
orda un insieme di li ordinatamente orientati. 
7
ψk(r) = eik·ruk(r) (1.1) 
Oltre a des 
rivere gli autostati dell'hamiltoniana per gli elettroni in un 
ristallo, possono essere usati per altri sistemi periodi 
i 
ome i fotoni in un 
ristallo fotoni 
o. Tale des 
rizione è garantita da un risultato generale della 
Me 
ani 
a quantisti 
a, noto 
ome Teorema di Blo 
h. In base al teorema 
di Blo 
h, le funzioni ψ possono essere eti 
hettate in modo uni 
o 
on uno 
dei vettori d'onda k appartenenti alla 
osiddetta prima zona di Brillouin 
del 
ristallo. Sarà su 
iente studiare il modo elettromagneti 
o solo in tale 
regione per avere informazioni sulle proprietà di propagazione dell'onda nella 
restante struttura, in a 
ordo 
on il teorema di Floquet relativo alle soluzioni 
delle equazioni di Maxwell e alle relazioni tra velo 
ità di gruppo, energia 
a 
umulata e usso di potenza, assumendo 
he le soluzioni stazionarie dei 
ampi elettri 
o e magneti 
o, relative al singolo modo di propagazione in una 
struttura periodi 
a 
ostituite da 
elle identi 
he 
aratterizzate dalla 
ostante 
reti 
olare a, hanno la proprietà 
he i 
ampi nelle 
elle adia 
enti sono 
orrelati 
a 
ostanti moltipli 
ative 
omplesse uguali per tutte le 
oppie di 
elle adia 
enti 
[3℄, ovvero: 
E(x, y, z − a) = E(x, y, z) (1.2) 
Questi modi di Blo 
h, detti an 
he modi estesi, sono dunque rappresen- 
tanti del me 
anismo di trasporto delle onde elettromagneti 
he in strutture 
perfettamente ordinate. Qualora un 
erto grado di disordine venga indot- 
to all'interno del mezzo 
ristallino, 
iò 
he avviene è un'alterazione di tale 
trasporto balisti 
o dell'onda, 
ausato da fenomeni di interferenza dell'onda 
dovuti a super 
i di s 
attering del fotone distribuite 
asualmente nel mezzo. 
Queste, generalmente sono le 
ondizioni ideali all'innes 
o di me 
anismi di 
onnamento spaziale dell'onda legati a s 
attering multipli del fotone, dan- 
do luogo a fenomeni di lo 
alizzazione debole o, se parti 
olarmente in 
isivi, a 
lo 
alizzazione di Anderson detta an 
he lo 
alizzazione forte. 
8
1.2 Connamento della lu 
e 
Tra le proprietà più insolite inerenti al trasporto previste per le strutture 
disordinate, si 
uramente a 
quista un posto di rilievo il fenomeno della lo- 
alizzazione di Anderson [1℄. Predetto dal si 
o ameri 
ano P.W.Anderson 
ai ni di modellizzare il pro 
esso di 
onnamento spaziale degli elettroni 
in un reti 
olo disordinato, l'origine del fenomeno è l'interferenza tra s 
at- 
tering multipli degli elettroni 
ausati da difetti 
asuali nel potenziale della 
struttura ordinata, alterando gli autostati da estesi (onde di Blo 
h) a espo- 
nenzialmente lo 
alizzati, restituendo, 
ome risultato, la trasformazione del 
ristallo disordinato da 
onduttore a isolante. Eetti legati alla lo 
alizzazio- 
ne debole e forte sono stati osservati studiando le proprietà di trasmissione 
di 
entri diusori, o s 
atterers, distribuiti 
asualmente, laddove, il potenziale 
era totalmente 
asuale 
osì 
ome il modello di Anderson predi 
eva, piuttosto 
he 
ongelato in uttuazioni del potenziale periodi 
o. Dato 
he il fenomeno 
ha un'espli 
ita natura ondulatoria 
orrelata alla interferenza, può natural- 
mente transire dal 
aso elettroni 
o al 
aso fotoni 
o, produ 
endo eetti simili, 
ma non del tutto identi 
i. Le 
onseguenze otti 
he riferite all'inuenza del 
disordine strutturale sulla propagazione delle onde luminose è uno dei temi 
su 
ui verte l'attenzione di molti esperimenti. 
Analogamente al 
aso della 
onduzione degli elettroni nei solidi 
ristalli- 
ni, il trasporto dell'onda luminosa può essere generalmente des 
ritto da una 
legge simile alla legge di Ohm, sottolineando una de 
res 
ita lineare della 
onduttività o trasmissione in funzione della 
res 
ita dello spessore o lun- 
ghezza L del mezzo materiale, an 
he se si è sperimentalmente dimostrato 
he 
passando da un me 
anismo diusivo a una lo 
alizzazione forte della lu 
e, 
le proprietà di trasmissione hanno una dipendenza 
he va 
on l'inverso del 
quadrato di L, e non linearmente a questa [4℄. Solitamente il prin 
ipale me 
- 
anismo di trasporto delle onde in un mezzo ordinario viene detto balisti 
o, 
ma in opportune 
ondizioni di disordine parziale della struttura dielettri 
a 
omplessa il trasporto può passare a regime diusivo 
he manifesta uno sta- 
to di lo 
alizzazione debole, sperimentalmente evidenziata an 
he in sistemi 
il 
ui disordine è solo fondato su un elevato grado di anisotropia otti 
a (si 
9
vedano i 
ristalli liquidi per esempio). Inne, il passaggio ad uno stato di 
disordine fortemente sedimentato nella struttura, impli 
a la transizione ad 
un ultimo stato di 
onnamento ondulatorio des 
ritto dalla lo 
alizzazione 
di Anderson.2 Sono state 
ondotte, ad esempio, esperienze sulla lo 
alizza- 
zione trasversale della lu 
e 
ausata da uttuazioni 
asuali del disordine in 
un reti 
olo fotoni 
o bidimensionale, al ne di individuare la transizione da 
trasporto balisti 
o a diusivo in presenza del disordine e il passaggio a una 
lo 
alizzazione di Anderson, dovuto a un in 
remento della forza di s 
attering 
generato da una 
res 
ita dello stato di disordine del sistema (si veda Figura 
1.3). Il fas 
io di lu 
e nel piano di us 
ita è determinato per mezzo del tasso 
di parte 
ipazione inversa P, 
he ha le dimensioni dell'inverso di un'area, e 
della larghezza media eettiva ωeff : 
P = ˆ I(x, y,L)2dxdy/ ˆ I(x, y,L)dxdy2 
(1.3) 
ωeff = P −1/2 (1.4) 
on L lunghezza del mezzo attraversato e I intensità us 
ente dal piano 
di output. 
La sperimentazione ha evidenziato 
ome un 
ontrollo sul grado di di- 
2Nel des 
rivere i me 
anismi di trasporto del fotone nel 
ristallo è possibile individuare 
al 
uni parametri importanti 
he sono soggetti alle alterazioni legate all'induzione del di- 
sordine nella struttura, tra i quali: libero 
ammino medio di trasporto lt, denito 
ome la 
distanza media 
he il fotone per 
orre prima di dimenti 
are il suo stato di polarizzazione 
iniziale, il libero 
ammino medio ls, ovvero la distanza media per 
orsa dal fotone tra un 
urto e il su 
essivo e si 
uramente il vettore d'onda k. 
Se la lunghezza L del materiale attraversato dall'onda è tale 
he L ≤ lt si è in regime 
balisti 
o; la 
ondizione inve 
e per 
ui L ≫ lt ≫  o equivalentemente k · lt ≫ 1, 
on  
lunghezza d'onda, determina il regime diusivo; per portarsi a regime di Anderson 
è ne 
essario veri 
are la 
ondizione stabilita dal 
riterio di Ioe-Regel per 
ui k · ls ≤ 
1.C'è da spe 
i 
are 
he questa 
ondizione non è banalmente raggiungibile, soprattutto in 
strutture 3D, dove il grado di disordine ane alla veri 
azione del 
riterio deve essere 
parti 
olarmente elevato (i valori di k · ls generalmente ottenuti os 
illano tra 10 e 104, 
troppo grandi per una lo 
alizzazione forte).[6, 7, 4℄ Una dierenza sostanziale tra il regime 
diusivo e quello di lo 
alizzazione forte può essere individuata nella tras 
urabilità dei 
fenomeni di interferenza nel primo 
aso, fenomeni legati allo s 
attering multiplo su 
ui si 
basa il me 
anismo di 
onnamento della lu 
e, 
ontrariamente alla vistosa preponderanza 
he hanno inve 
e gli stessi nel se 
ondo 
aso. 
10
sordine del mezzo di diusione dell'onda elettromagneti 
a possa rivelarsi un 
metodo ottimale per l'osservazione e l'esplorazione del fenomeno di lo 
aliz- 
zazione e dei suoi eetti di non linearità otti 
a. In questo parti 
olare 
aso, 
la te 
ni 
a di 
ontrollo e manipolazione dello stato di disordine del sistema 
utilizzata prende il nome di te 
ni 
a di induzione otti 
a, la quale trasforma un 
modello di interferenza otti 
o in un'alterazione dell'indi 
e di rifrazione del 
materiale dielettri 
o, attraverso l'uso di un fas 
io laser ma 
ulato (spe 
kle) 
ottenuto mediante in 
idenza di un laser su di un mezzo diusore. [5℄ 
Figura 1.2: Lo 
alizzazione di Anderson in sistemi disordinati originatasi dall'interfe- 
renza del pro 
esso di s 
attering multiplo elasti 
o. La sorgente di lu 
e è posta in A; la 
propagazione può avvenire in entrambe le direzioni verso 
entri diusori distinti, 
on una 
probabilità di riessione all'indietro verso A molto elevata a 
ausa delle dimensioni ridot- 
te di l, libero 
ammino medio, 
he de 
res 
erà tanto più quanto più è elevato il disordine, 
in 
rementando la forza di s 
attering, transendo dal normale regime di 
onduzione a uno 
stato lo 
alizzato.[4, Fig.1 Wiersma;Lagendijk℄ 
11
Figura 1.3: In alto | S 
hema di lo 
alizzazione trasversale: in a) è rappresentato 
il fas 
io di sonda 
he si propaga in direzione z, s 
andendo la struttura reti 
olare esagonale 
la 
ui alterazione è stata implementata solo sul piano trasversale xy; b) immagine di 
dirazione ottenuta sperimentalmente mediante la propagazione in una struttura a reti 
olo 
esagonale ordinato per una lunghezza L = 10μm; 
) immagine di dirazione mediante 
la propagazione nella stessa struttura per la stessa lunghezza L indu 
endo un tasso di 
disordine del 15%. Si nota la 
hiara assunzione in b) del pattern reti 
olare del 
ristallo 
nell'immagine di dirazione, laddove in 
) inve 
e si ottiene uno spot lo 
alizzato di lu 
e. 
In basso | Risultato sperimentale per la propagazione nel reti 
olo disordinato: 
a) larghezza eettiva media in funzione del tasso di disordine del sistema misurata su 
oltre 100 sistemi 
reati 
on stesso livello di disordine; b) tasso di parte 
ipazione inverso in 
funzione del disordine (analoghe 
onsiderazioni di a)); gli inserti mostrano rispettivamente 
la distribuzione d'intensità in us 
ita in un reti 
olo 
) senza disordine, d) 
on il 15 % di 
disordine, e) 
ol 45 % di disordine. In d) ed e) le 
urve in bian 
o rappresentano il logaritmo 
del prolo di intensità e un t rispettivamente gaussiano e esponenziale de 
res 
ente hanno 
avuto un ottimo responso 
on le 
urve sperimentali, 
onvalidando la transizione da regime 
diusivo (pi 
o più largo, prolo gaussiano) a regime di Anderson (pi 
o più stretto, prolo 
esponenziale de 
res 
ente).[5, Fig.1 e 2, S 
hwartz℄ 
12
Data questa s 
hemati 
a introduzione sulle proprietà si 
he legate alle 
ause del me 
anismo di 
onnamento della lu 
e, per 
ui un maggiore ap- 
profondimento matemati 
o darebbe forse un panorama più trasparente sugli 
innes 
hi di tale fenomeno (si rimanda al Ÿ 1.3 per maggiori dettagli), 
i si 
può 
hiedere quali debbano essere i parametri fondamentali su 
ui 
on 
en- 
trarsi allo s 
opo di individuare un intimo legame tra la manifestazione di 
erte proprietà otti 
he e il pro 
esso di intrappolamento otti 
o. 
Uno tra i parametri prin 
ipali 
onnessi alla lo 
alizzazione, in generale, è 
la lunghezza di lo 
alizzazione ξ, rappresentazione della 
aratteristi 
a s 
ala di 
lunghezza per i modi lo 
alizzati 
he de 
adono esponenzialmente, 
he intro- 
du 
e una misura dell'estensione di tali modi elettromagneti 
i nello spazio di 
onnamento o equivalentemente una misura del grado di lo 
alizzazione spa- 
ziale raggiunto. L'espressione di tale grandezza può essere 
onnessa a diversi 
parametri legati alla propagazione dell'onda luminosa. In parti 
olare si sa 
he i modi lo 
alizzati de 
adono esponenzialmente 
on un andamento propor- 
zionale a e−γ|x| 
on γ  0, detto esponente di Lyapunov, 
he des 
rive quanto 
rapidamente il modo de 
ade, la 
ui rapidità è 
onnessa intrinse 
amente alla 
forza di s 
attering del mezzo e al 
onnamento luminoso. La 
osa interes- 
sante è 
he ξ può essere ottenuto 
ome il valore re 
ipro 
o dell'esponente di 
Lyapunov, 
ioé: 
ξ = 
1 
γ 
= − lim 
L!1 
L 
 ln T  
(1.5) 
dove L è la lunghezza attraversata nel mezzo dall'onda e T la misura 
della trasmissione dell'onda nel mezzo (la risoluzione di ξ è però ben posta 
solo nelle 
ondizioni per 
ui la misura della lunghezza del tratto per 
orso nel 
materiale è molto più grande del valore stesso della lunghezza di lo 
alizza- 
zione, 
onvalidando la 
ondizione al limite). Si è sottolineata la 
onnessione 
alla trasmissione dell'onda nel mezzo, 
he risulterà fortemente degradata in 
funzione di un pro 
esso di lo 
alizzazione più e 
iente, 
osì 
ome si poteva 
intuitivamente predire.[8℄ 
Questo permetterebbe di poter 
ollegare tale parametro ad un altro, la 
ui importanza sarà pregnante nella trattazione a seguire dei me 
anismi di 
13
generazione dei random laser, ovvero la 
ostante di diusione D, indi 
e del 
grado di diusività dell'onda nel mezzo. Ovviamente è naturale aspettar- 
si 
he il suo valore de 
res 
a al 
res 
ere dello stato di 
onnamento spaziale 
dell'onda in funzione di ξ, e in eetti questo è quanto sperimentalmente osser- 
vato. Re 
enti osservazioni hanno dimostrato 
ome sia possibile trovare delle 
ondizioni ottimali di disordine del mezzo materiale entro 
ui si possa denire 
un massimo dell'esponente di Lyapunov e 
onseguentemente un minimo del 
valore della lunghezza di lo 
alizzazione 
he manifesta la migliore 
ondizione 
di lo 
alizzazione forte della lu 
e. Il fatto interessante è 
he non solo è pos- 
sibile individuare una 
ondizione di massimizzazione del 
onnamento delle 
onde (ovvero di una minimizzazione uni 
a della ξ), ma 
he inoltre questa 
sia intimamente 
onnessa al grado di disordine della struttura, in parti 
o- 
lare si è osservato 
ome uttuazioni del disordine strutturale in un intorno 
del valore ottimale produ 
a eetti deleteri per una 
aratterizzazione forte 
del pro 
esso di s 
attering 
on 
onseguente evanes 
enza dei modi lo 
alizzati, 
determinando una 
res 
ita della ξ no a valori non 
oerenti a una struttura 
disordinata. Questo potrebbe essere un apparis 
ente dato empiri 
o atto a 
spiegare la 
osì fa 
ile elusività del fenomeno di lo 
alizzazione di Anderson, 
per 
epibile solo in opportuni 
ontesti. Lo s 
enario 
he la struttura presenta 
all'onda luminosa, ai ni della sua propagazione, è si 
uramente governato da 
una moltepli 
ità di fenomeni si 
i legati soprattutto alle proprietà otti 
he del 
mezzo, i quali fenomeni spesso si sovrappongono 
ontribuendo a strutturare 
dei veri e propri 
ammini 
hiusi (si veda Figura 1.2) in 
ui la dinami 
a di 
propagazione della lu 
e può essere molto 
omplessa. 
Si può 
omunque pensare, 
he debba esistere un valore del disordine, da 
ui dipende la formazione di questi 
ammini, 
he ottimizza tale dinami 
a e 
ne sempli 
hi il 
omportamento, suggerendo simultaneamente l'innes 
o di 
pro 
essi di 
onnamento spaziale della lu 
e ottimali.[4, 9℄ 
Sebbene la lo 
alizzazione di Anderson manifesti espli 
ite potenzialità in 
ampo fotoni 
o, ponendosi spesso 
ome 
ondizione a 
ontorno per la stimo- 
lazione e il potenziamento di fenomeni otti 
i nelle strutture disordinate, e 
nonostante esso si presenti in modo ridondante nelle su 
essive analisi 
on- 
14
dotte sulle strutture atte alla 
ostituzione dei random laser, 
ome me 
ani- 
smo di innes 
o di pro 
essi otti 
i ampli 
ati, il suo ruolo al ne di determinare 
ondizioni di 
onnamento ondulatorio per l'avvio di fenomeni di s 
attering 
multiplo a diversi regimi di lavoro non è essenziale. La realizzazione di 
avità, risonanti o meno, 
he permettono l'innes 
o del me 
anismo di re- 
troazione (feedba 
k) propedeuti 
o all'azione laser, è stata osservata an 
he in 
assenza di lo 
alizzazione forte, solo in presenza di un 
onnamento debole, o 
an 
he in presenza di una 
oesistenza tra modi estesi e lo 
alizzati, spesso non 
rius 
endo a individuare un'uni 
ità nella fonte delle proprietà spettrali di tali 
laser (ulteriori approfondimenti a riguardo saranno riportati nel 
apitolo 2, 
Ÿ 2.2).[7℄ 
1.3 Studio analiti 
o del fenomeno di interferenza 
per s 
attering multiplo 
Nel seguente paragrafo si introdurranno le fondamenta teori 
he su 
ui ge- 
neralmente si modellizza il trasporto della lu 
e in un mezzo disordinato. Il 
panorama nora presentato dà un ampio s 
or 
io su quelli 
he sono i me 
ani- 
smi prin 
ipali di trasporto delle onde e i dierenti regimi di trasporto a 
ui si 
può in 
orrere, relativamente ad opportuni valori dei prin 
ipali parametri di 
trasporto presentati nel paragrafo pre 
edente. Si è inoltre sottolineata una 
possibile dierenza tra il regime di trasporto lo 
alizzato, 
aratterizzato da un 
pro 
esso di deessione multiplo della lu 
e 
on 
onseguenti fenomeni di inter- 
ferenza 
oerenti 
he provvedono a istituire una 
avità risonante all'interno 
del mezzo, e quello diusivo, nel quale la diusione della lu 
e sembra riferirsi 
a un modello sempli 
ato di interazioni per s 
attering multipli 
he tras 
u- 
ra gli eetti di interferenza [7℄, dando luogo a un possibile 
onnamento, 
se pur debole, delle onde, 
he rivela però una in 
oerenza del 
onnamento, 
manifestando possibili eetti rivereberati solamente sull'intensità o energia 
dell'onda, non restituendo al 
una informazione sull'andamento del 
ampo[6℄. 
Una tipi 
a equazione per l'intensità I(r, t) a regime diusivo può essere 
s 
ritta 
ome segue: 
15
∂I(r, t) 
∂t 
= D∇2I(r, t) − 
v 
li 
I(r, t) (1.6) 
on D = 1 
3 ltv 
ostante di diusione, v velo 
ità della lu 
e nel mezzo, lt 
libero 
ammino medio di trasporto e li libero 
ammino medio nello spe 
i 
o 
mezzo. È noto 
he l'intensità dell'onda viaggiante sia proporzionale al mo- 
dulo quadro del 
ampo elettri 
o E(r, t), in parti 
olare, a seguire, si ri 
averà 
analiti 
amente un'espressione dell'intensità a partire dalle funzioni di 
ampo 
dell'onda. Nell'approssimazione di regime diusivo si è tras 
urata, 
ome già 
detto, l'interferenza tra onde soggette a s 
attering multiplo; per tener 
onto 
di tale proprietà è ne 
essario implementare una teoria del trasporto 
he ten- 
ga in 
onsiderazione gli s 
attering multipli del 
ampo elettri 
o, inve 
e 
he 
dell'intensità dell'onda, in questo modo l'informazione sulla fase dell'onda 
non viene persa. Il punto di partenza per tale sviluppo, sono le equazioni 
di Maxwell per il 
ampo elettri 
o e magneti 
o. La teoria della funzione di 
Green o propagatore sarà un utile strumento matemati 
o ai ni di derivare 
le perturbazioni generate dalla distribuzione del potenziale V (r) sulle equa- 
zioni di 
ampo dell'onda elettromagneti 
a, 
ome espansioni di Taylor del 
potenziale. 
Partendo dalle equazioni di Maxwell, il 
ampo elettri 
o può essere pre- 
sentato dalla seguente equazione d'onda dipendente dal tempo: 
∇2E(r, t) + ∇ 
E(r, t) · ∇ǫ(r) 
ǫ(r) 
− 
ǫ(r) 
c20 ∂2E(r, t) 
∂t2 = 0 (1.7) 
dove il se 
ondo addendo dell'equazione 
ontiente il gradiente di ǫ(r), 
he è 
zero nelle regioni in 
ui ǫ(r) è 
ostante; 
onsiderando il 
aso di una 
ollezione 
di parti 
elle per 
ui, in un loro parti 
olare intorno, l'indi 
e di rifrazione del 
mezzo si possa ritenere 
ostante internamente e esternamente alle parti 
elle, 
si denis 
e una 
ondizione al 
ontorno per la (1.7) 
he annulla il suo se 
ondo 
termine. Mediante trasformata di Fourier rispetto al tempo, la dipendenza 
espli 
ita dal tempo nella (1.7) può essere rimossa e la 
ollezione di armoni- 
he ottenute dalla trasformata, 
omponenti del 
ampo elettri 
o, seguiranno 
l'equazione di Helmoltz indipendente dal tempo 
16
∇2E(r) + ( 
ω 
c0 
)2ǫ(r)E(r) = 0 (1.8) 
on E(r) 
he denota una delle 
omponenti del 
ampo elettri 
o dentro e 
fuori i 
entri diusori. La stessa equazione può essere ottenuta per le 
ompo- 
nenti del 
ampo magneti 
o. Nella (1.8) ǫ(r) rappresenta la 
ostante dielettri- 
a del sistema 
he è espli 
itamente dipendente dalla posizione, ω la frequenza 
del 
ampo elettri 
o e c0 la velo 
ità della lu 
e nel vuoto. L'equazione d'onda 
può essere 
osì s 
ritta 
∇2E(r) + ( 
ω 
c0 
)2E(r) = V (r)E(r) (1.9) 
on V (r) potenziale di s 
attering denito 
ome V (r) = −( ω 
c0 
)2[ǫ(r) − 1], 
he per una 
ollezione di 
entri diusori 
on polarizzabilità α0 in un intorno 
del mezzo in 
ui la 
ostante dielettri 
a è pari ad 1, è dato da 
V (r) = −α0( 
ω 
c0 
)2Xi 
δ(r − ri) (1.10) 
on ri posizioni dei 
entri diusori. La polarizzabilità per diusori 
on 
raggio a e 
ostante dielettri 
a ǫ1 è data da α0 = a3(ǫ1 − 1)/(ǫ1 + 2). Intro- 
du 
endo la funzione di Green G0(r1, r2) 
ome soluzione di 
∇2G0(r1, r2) + (ω/c0)2G0(r1, r2) = −δ(r1 − r2) (1.11) 
una soluzione formale della (1.9) è allora 
E(r1) = Ein(r1) − ˆ dr2G0(r1, r2)V (r2)E(r2), (1.12) 
dove Ein(r1) è la soluzione omogenea della (1.9) ponendo V (r) = 0 
e rappresenta si 
amente l'onda 
oerente in arrivo. G0(r1, r2) des 
rive la 
propagazione del 
ampo nel mezzo senza diusori ed è data da 
G0(r1, r2) = 
e−ik|r1−r2| 
4π|r1 − r2| 
(1.13) 
17
on k vettore d'onda. Iterando ri 
orsivamente la (1.12) in se stessa, 
ioè 
sfruttando un metodo auto 
onsistente di soluzione iterativa, si può ottenere 
la seguente espansione perturbativa per il 
ampo elettri 
o, 
he in opportuni 
asi può essere arrestata al primo ordine in V (r) (approssimazione di Born): 
E(r1) = Ein(r1) − ˆ dr2G0(r1, r2)V (r2)Ein(r2) + (1.14) 
+ ¨ dr2dr3G0(r1, r2)V (r2)G0(r2, r3)V (r3)Ein(r3) + 
− ° dr2...dr4G0(r1, r2)V (r2)G0(r2, r3)V (r3)G0(r3, r4)V (r4)Ein(r4) + .... 
dove tutte le integrazioni sono eettuate sull'intero volume del 
ampione. 
È evidente la dipendenza della (1.14) da Ein e per rendere la des 
rizione 
della propagazione indipendente da tale funzione è opportuno introdurre la 
funzione di Green totale denita 
ome soluzione di 
∇2G(r1, r2) + (ω/c0)2ǫ(r)G(r1, r2) = −δ(r1 − r2) (1.15) 
he des 
rive l'andamento del 
ampo in un qualunque punto del mezzo r1, 
dovuto alla sorgente in r2. La sua espansione analiti 
a è legata 
ome sempre 
ad uno sviluppo in serie di potenze di V (r) 
G(r1, r2) = G0(r1, r2) − ˆ draG0(r1, ra)V (ra)G0(ra, r2) + (1.16) 
+¨ dradrbG0(r1, ra)V (ra)G0(ra, rb)V (rb)G0(rb, r2) − .... 
Il primo termine della (1.16) des 
rive la propagazione del 
ampo senza 
eetti di s 
attering, il se 
ondo termine è uguale alla somma di tutti i 
on- 
tributi di s 
attering singolo, il terzo termine alla somma dei 
ontributi di 
s 
attering doppio, e 
osì via. Un modo elegante per esprimere l'espansione 
riportata sopra è mediante l'introduzione della matri 
e-t t(r1, r2, ω) denita 
ome la somma di tutti gli s 
attering ripetuti da un singolo 
entro diuso- 
re o eventi ri 
orrenti, 
ioè quegli eventi per 
ui un'onda è diusa da uno 
18
spe 
i 
o diusore, su 
essivamente diusa da un altro 
entro diusore per 
poi tornare indietro allo spe 
i 
o diusore di partenza (una rappresentazione 
s 
hemati 
a mediante lo s 
hema di Feynman darebbe una più 
hiara visione 
dell'elemento, si veda a proposito [10, Ÿ 4, Fig.4.25℄ ). Lo sviluppo in serie 
perturbativo per la matri 
e-t è detta serie di Born e provvede a dare un 
signi 
ato si 
o al me 
anismo di propagazione, in parti 
olare il primo ter- 
mine dello sviluppo rende l'idea di una polarizzazione elettri 
a indotta dal 
ampo dell'onda in arrivo Ein. Tale polarizzazione perturba il 
ampo in un 
intorno del diusore, 
he inuenza nuovamente la polarizzazione del mezzo 
(se 
ondo termine), e 
. 
I 
entri diusori reali hanno delle dimensioni nite e se il loro diametro 
è dell'ordine della lunghezza d'onda in 
idente o più grande, al 
uni eetti di 
risonanza non possono essere tenuti in 
onsiderazione arrestando lo sviluppo 
al primo termine in approssimazione di Born, ne 
essitano quindi termini di 
ordine superiore. Sfortunatamente, ad ordini dello sviluppo elevati, la serie di 
Born diverge a 
ausa della divergenza del propagatore G0 quando r1 = r2. Il 
problema può essere risolto introdu 
endo una distanza di interruzione ( 
ut- 
o lenght) a per r1 − r2 dell'ordine delle dimensioni dei 
entri diusori; in 
questo modo la serie di Born 
onverge e la matri 
e-t è data da 
t(r1, r2; ω) = t(ω)δ(r2 − ri)δ(r1 − ri), (1.17) 
on t(ω) = − α0(ω/c0)2 
0−iα0(ω/c0)3 , restituendo un valore di risonanza per 
1−ω2/ω2 
la matri 
e-t per un valore di ω = ω0 = c0pa/α0. In alternativa, la matri 
e-t 
può essere denita 
ome una polarizzabilità del diusore α(ω) indotta dal 
ampo dell'onda in arrivo Ein(ω, r) 
α(ω) = − 
c20 
ω2 t(ω). (1.18) 
L'importanza della matri 
e-t è da 
onnettere, inoltre, alla possibilità di 
esprimere la sezione d'urto σs e la sezione d'urto d'estinzione σe in fun- 
zione della matri 
e stessa 
ome σs = (4π)−1|t(ω)|2e σe = −(c0/ω)Im[t(ω)], 
laddove per parti 
elle non assorbenti, le due sezioni d'urto si eguagliano, sod- 
disfando la seguente 
ondizione per la matri 
e-t, 
onos 
iuta 
ome teorema 
19
otti 
o [10℄ : 
1 
4π 
|t(ω)|2 = − 
c0 
ω 
Im[t(ω)] (1.19) 
Un'importante 
onsiderazione 
on 
lusiva riguarda l'espressione di G, pro- 
pagatore totale, 
he manifesta lo stesso andamento della (1.13), 
on un'e- 
spressione diversa del vettore d'onda K = q( ω 
c0 
)2 + nt, espli 
itando una 
dipendenza dalla densità di 
entri diusori (s 
atterers) del mezzo, n, nella 
des 
rizione della propagazione della lu 
e all'interno della struttura disordi- 
nata. L'intensità di 
ampo I(r), denita 
ome l'energia trasmessa per unità 
di area e di tempo, è data da 
I(r) = 
c0n 
2 
|E(r)|2, (1.20) 
on n indi 
e di rifrazione del mezzo e può essere espressa, analogamente al 
ampo elettri 
o, in termini della funzione di Green G(r1, r2), 
ome 
I(r) = 
c0n 
2 
E(r)E⋆(r) = 
c0n 
2 ¨ dr1dr2G(r, r1)G(r, r2)Ein(r1)E 
in(r2) 
(1.21) 
dove il prodotto GGdes 
rive si 
amente l'intensità in un qualunque 
punto del sistema dovuto al prodotto dei 
ampi delle onde in arrivo EinE 
in. 
20
Capitolo 2 
Random laser: proprietà si 
he 
e 
aratterizzazione dei 
dispositivi 
Per iniziare a parlare di random laser è ne 
essario avere 
omunque un'idea di 
base di 
osa sia e 
ome si ottenga un laser, solo attraverso la 
onos 
enza dei 
me 
anismi fondamentali propedeuti 
i alla generazione di questo è possibile 
avere un'idea della si 
a 
he sta alle spalle di questi dispositivi, 
on tutte 
le e 
ezionali proprietà otti 
he del 
aso, gli straordinari vantaggi e le sor- 
prendenti appli 
azioni 
he essi potenzialmente possono manifestare in molti 
ambiti. Laser è un a 
ronimo 
he sta per Light Ampli 
ation by Stimulated 
Emission of Radiation; s 
hemati 
amente, è un dispositivo in grado di emet- 
tere un fas 
io di lu 
e 
oerente, mono 
romati 
o e 
ollimato, 
on un elevato 
grado di direzionalità e di brillanza (indi 
e della misura dell'energia trasmes- 
sa per unità di angolo solido, parti 
olarmente elevata a 
ausa del numero di 
fotoni elevato ottenuto mediante il pro 
esso di emissione stimolata). 
Un laser è solitamente 
ostituito da due elementi fondamentali: un ma- 
teriale 
he provvede al guadagno otti 
o mediante l'innes 
o del pro 
esso di 
emissione stimolata in un sistema 
he sia stato portato all'inversione di po- 
polazione attraverso pompaggio otti 
o e una 
avità otti 
a 
he intrappola par- 
zialmente la lu 
e. Quando, in 
avità, il 
oe 
iente di perdita eguaglia quello 
21
di guadagno, il sistema raggiunge un valore di soglia e può laserare. Quindi 
il 
uore del dispositivo laser sta proprio nella 
avità, poi 
hé è questa 
he ne 
determina i modi del laser, ovvero inuenza si 
uramente la direzionalità di 
us 
ita del fas 
io laser e la sua frequenza. 
Una delle sostanziali dierenze tra i laser e i random laser è 
he questi 
ultimi non ne 
essitano di una 
avità otti 
a esterna al mezzo di guadagno 
stesso, 
he innes 
hi il me 
anismo di feedba 
k del fas 
io di fotoni al ne di 
ottenere un'ampli 
azione otti 
a, di 
onseguenza i modi permessi e le loro 
proprietà non sono più determinati dalla 
avità, ma dal pro 
esso di diusio- 
ne multipla (s 
attering multiplo) a 
ui è soggetto ogni fotone viaggiante in 
un mezzo disordinato. Il punto di partenza per la presentazione dei random 
laser sarà proprio quanto trattato nel 
apitolo pre 
edente, in modo da po- 
ter 
onnettere 
oerentemente questa 
omplessa trama del disordine, di 
ui i 
random laser sono la manifesta espressione appli 
ativa. 
2.1 Cos'è un Random Laser? 
L'ar 
hetipo di una struttura disordinata 
he potesse indurre a un'ampli 
a- 
zione otti 
a stimolata è forse da ri 
ondurre a Lethokov, 
he nel 1968 propose 
l'idea pionieristi 
a di un mezzo attivo disordinato 
he potesse auto-generare 
lu 
e, sotto opportune 
ondizioni 
ontestualizzate alle dimensioni degli s 
at- 
terers presenti nella struttura, 
he permettessero di ottenere un regime dif- 
fusivo della lu 
e 
on guadagno otti 
o. Il guadagno totale 
he è a 
quisibile nel 
pro 
esso di diusione è proporzionale al volume del sistema di ampli 
azio- 
ne otti 
a (in tal 
aso 
oin 
idente 
ol volume del mezzo stesso) e assumendo 
he gli eetti di assorbimento siano tras 
urabili, le perdite sono determina- 
te solo dalla lu 
e 
he può fuggire attraverso le super 
i del 
ampione, 
on 
una 
onseguente perdita totale 
he è proporzionale alla super 
ie del mezzo. 
Quindi, in teoria, si potrebbe in 
rementare il volume del 
ampione no al 
raggiungimento di un suo valore 
riti 
o, al di sopra del quale il guadagno è 
più grande delle perdite. Sebbene questa originale visione di Lethokov sui 
sistemi diusivi tras 
uri gli eetti di interferenza 
he prendono luogo in un 
mezzo disordinato 
aratterizzato da fenomeni di s 
attering multiplo, 
he rap- 
22
presentano si 
uramente i pilastri su 
ui si deve 
ostruire un modello teori 
o 
per i random laser, dà 
omunque un'idea essenziale di 
ome i mezzi otti 
i 
attivi e disordinati esibis 
ano dei valori 
riti 
i intrinse 
amente 
onnessi alle 
sole proprietà geometri 
he, se si vuole, profondamente legati ai pro 
essi di 
emissione laser [10℄. 
2.1.1 Denizione e nozioni base 
Ma 
os'è un random laser? È possibile darne una 
hiara denizione? In mo- 
do molto 
ompatto, un random laser è un materiale o una struttura otti 
a 
he soddisfa i due 
riteri seguenti: (1) la lu 
e deve essere moltepli 
emente 
diusa a 
ausa del disordine strutturale e ampli 
ata per emissione stimolata 
e (2) deve esistere un valore di soglia, sempre dovuto allo s 
attering multiplo, 
al di sopra del quale il guadagno totale è superiore alla perdita totale. Tale 
denizione impli 
a tutti quei sistemi di diusione attivi 
on estensione si 
a 
nel range del libero 
ammino medio l, poi 
hé laddove non vi sia un limite 
inferiore per l, un limite superiore può approssimativamente 
oin 
idere 
on 
le dimensioni del sistema, al di là del quale il 
ampione diventa trasparente 
[7℄. Si è già visto 
ome l sia un parametro importante nella trattazione dei 
fenomeni di interferenza dovuti agli s 
attering in un materiale disordinato, 
legato ai pro 
essi di lo 
alizzazione, 
osì 
ome D, la 
ostante di diusione 
del mezzo, da entrambi quali parametri dipende la propagazione della lu 
e 
in un per 
orso 
asuale (random walk), analogamente al moto browniano di 
parti 
elle sospese in un uido, 
he è 
onnesso a pro 
essi di diusione 
he 
si ripetono, spesso, an 
he migliaia di volte prima 
he il fas 
io di lu 
e possa 
us 
ire dal 
ampione. Le 
aratteristi 
he dello spettro in us 
ita del fas 
io laser, 
ottenuto in tali modalità, sono sorprendenti, in parti 
olare una elevata mo- 
no 
romati 
ità dei pi 
hi di emissione laser, 
orrelabile ad un elevato fattore 
di qualità Q 
he solitamente è additabile alle ottime prestazioni della 
avità 
risonante, ma 
he in questo 
ontesto può essere 
onnessa a un'ottimizzazio- 
ne dei pro 
essi di interferenza per s 
attering multipli delle onde, ed inoltre 
manifesta in molti 
asi un valore di soglia per l'azione laser più basso di 
quelli dei laser 
anoni 
i, diminuendo la spesa energeti 
a del pro 
esso di am- 
23
pli 
azione otti 
a e non ledendo all'intensità energeti 
a del fas 
io in us 
ita, 
spesso superiore ai laser 
omuni. Inne una banale, ma non po 
o importan- 
te, distinzione tra i laser e i random laser è 
he questi ultimi, a dierenza 
dei primi, presentano una omnidirezionalità del me 
anismo di feedba 
k pro- 
pedeuti 
o all'ampli 
azione otti 
a, sfruttando un 
onnamento temporaneo 
della lu 
e in 
ammini 
hiusi tra i diusori, non prediligendo una parti 
olare 
direzione di riessione (si veda Figura 2.1), 
osì 
ome inve 
e a 
ade nei laser 
omuni, dove l'in 
idenza perpendi 
olare alle super 
i riettenti della 
avità 
massimizza il rendimento del dispositivo. 
Vi sono molte proprietà dei random laser 
he sono tuttora in dibattito, 
questioni aperte di 
ui non è ben 
hiara l'uni 
ità di soluzione. Tra queste 
vale la pena sottolineare la ri 
er 
a per una possibile 
ausa si 
a di una 
osì 
elevata mono 
romati 
ità esibita dagli spettri di emissione laser. Molte sono 
le teorie e i modelli avanzati per una adeguata spiegazione del fenomeno, 
osì 
ome le sperimentazioni eseguite, tuttavia non si ries 
e a denire un'uni 
a 
ausa legittima 
ome soluzione del problema in relazione a una di 
ile linea 
logi 
a 
he non 
ollega 
oerentemente i risultati ottenuti nel tempo, 
osì 
ome 
si approfondirà nel paragrafo seguente. 
È inoltre sedimentata in letteratura l'idea di dover distinguere tra ran- 
dom laser a regime diusivo e a regime 
oerente. Questa distinzione potrebbe 
suggerire erroneamente 
he in qual 
he modo vi sono materiali in 
ui gli s 
at- 
tering multipli delle onde luminose produ 
ano eetti di interferenza e altri 
inve 
e dove questo non a 
ade. In realtà, in tutti i materiali 
andidati a 
random laser, il pro 
esso di s 
attering multiplo è elasti 
o, in questo modo i 
fenomeni di interferenza sono presenti e sono parte del problema si 
o. La 
questione è se gli eetti di interferenza sono osservabili, o meno, in spe 
i 
he 
ongurazioni sperimentali. 
In parti 
olare si possono distinguere due tipologie di random laser in re- 
lazione a due distinte tipologie di feedba 
k: la prima 
ategoria di random 
laser è detta a regime in 
oerente o non risonante, 
orrelata a un feedba 
k 
in 
oerente; la se 
onda 
ategoria viene detta a regime 
oerente o risonante. 
Spesso si è soliti fare una 
lassi 
azione, in riferimento alle rispettive tipo- 
24
Figura 2.1: A sinistra. S 
attering multiplo di più fotoni nel mezzo attivo. Una 
ol- 
lezione di mi 
rosfere 
ontenente laser a 
olorante è e 
itata (per esempio, da una una 
sorgente di lu 
e esterna sotto forma di impulsi laser) al ne di ottenere un'inversione di 
popolazione. Le mi 
rosfere allora diondono i fotoni e li ampli 
ano mediante tale pro 
es- 
so. La propagazione dell'onda di lu 
e prende le sembianze di un per 
orso 
asuale soggetto 
ad ampli 
azione [7, Fig.1, Wiersma.℄. 
A destra. Confronto tra modi elettromagneti 
i lo 
alizzati e estesi. Rappresentazione 
della distribuzione in intensità del 
ampo elettromagneti 
o in un sistema disordinato, 
al- 
olata mediante metodo FDTD. a) Modo lo 
alizzato: in questa regione la lu 
e è 
onnata 
a un modo 
on 
ode 
he de 
adono esponenzialmente. b) Modo esteso: il pattern forte- 
mente uttuante ottenuto viene detto spe 
kle (ma 
ulato, spalmato) [7, Fig.3, Wiersma.℄. 
25
logie, basata sulla distinzione tra ASE (ampli 
ated spontaneous emission), 
solitamente generata da un debole grado di disordine e quindi lo 
alizzazio- 
ne, generalmente non su 
iente a preservare la 
oerenza del 
ampo dell'onda 
viaggiante e 
he quindi avrà eetti solo del se 
ondo ordine in 
oerenza legati 
all'intensità o energia del 
ampo elettromagneti 
o 1 
e veri e propri random laser, 
he manifestano espli 
ite proprietà di 
oe- 
renza otti 
a 
on 
onsequenziali eetti di interferenza [11℄. 
Per modellizzare 
orrettamente i random laser è ne 
essario risolvere le 
equazioni di Maxwell per un sistema 
on indi 
e di rifrazione variabile. I 
modi elettromagneti 
i, soluzioni delle equazioni, 
he si sono trovati sono 
omplessi e possono essere lo 
alizzati per Anderson o altrimenti 
onnati 
in uno spe 
i 
o spazio o, an 
ora, possono essere modi estesi, dipendendo 
dal libero 
ammino medio del 
ampione [7℄. Ovviamente, 
ome si analizze- 
rà, i modi permessi in tali strutture non saranno inuenzati dal solo indi 
e 
di rifrazione, ma soprattutto dal grado di disordine e anisotropia del siste- 
ma, ed an 
he dall'alterazione di grandezze ma 
ros 
opi 
he attraverso 
ui sarà 
possibile tunare le 
ondizioni di esistenza dei modi stessi. 
1Un me 
anismo di feedba 
k 
oerente non è ne 
essario per ottenere un random laser. 
La ragione è 
he in un laser 
anoni 
o non è la 
avità stessa ad essere ne 
essaria per l'otte- 
nimento di una emissione laser 
oerente. Per 
omprendere questo è su 
iente distinguere 
fra 
oerenza del primo e del se 
ondo ordine, dove la prima è una misura delle uttuazioni 
del 
ampo dell'onda, la se 
onda sarà una misura delle uttuazioni di intensità. Se rag- 
giungere un grado di 
oerenza del primo ordine è abbastanza sempli 
e, basta avere una 
sorgente 
on una banda passante parti 
olarmente stretta, non si può dire lo stesso per 
il se 
ondo ordine, a 
ausa della tendenza dei fotoni a raggrupparsi. In un laser 
omune 
questo ordine di 
oerenza è ottenuto per mezzo della saturazione di guadagno 
he limita 
le os 
illazioni in intensità. Un laser 
on una 
oerenza del primo e del se 
ondo ordine viene 
detto 
oerente. Sebbene la 
avità otti 
a innes 
hi i me 
anismi di saturazione 
he portano 
a una 
oerenza 
ompleta del laser, vi sono altre situazioni in 
ui la saturazione di guada- 
gno, ottenuta per altri mezzi, indu 
e a un fas 
io laser 
oerente al se 
ondo ordine, in altre 
parole sopprime le uttuazioni di intensità e restituis 
e un andamento della statisti 
a di 
emissione fotoni 
a prettamente poissoniana, tipi 
a delle emissioni 
oerenti delle sorgenti 
laser 
omuni (un esempio è dato dal ASE a 
ui spesso si fa riferimento 
ome azione laser 
a feedba 
k non-risonante) [7℄. 
26
2.2 Caratterizzazione dei modi e proprietà di emis- 
sione dei random laser 
Un modo sempli 
e di ottenere un random laser è quello di frantumare un 
regolare laser a 
ristallo ridu 
endolo in polveri sottilissime. Questo tipo di 
appro 
io permette di mantenere inalterate le proprietà del laser a 
ristallo di 
ampli 
atore della lu 
e attraverso emissione stimolata, introdu 
endo però la 
possibilità, legata alla frammentazione dei 
ristalli, di ottenere un 
ampione 
disordinato, ri 
o di 
entri di s 
attering. Esistono altre interessanti opzioni 
di fabbri 
azione, su 
ui l'attenzione verterà nel Ÿ 2.3, tra 
ui si 
uramente la 
sospensione di mi 
ro parti 
elle ad elevata 
on 
entrazione in una soluzione 
liquida di laser a 
olorante.2 
2.2.1 Struttura dei modi elettromagneti 
i permessi 
Si è già sottolineato 
ome i modi elettromagneti 
i permessi in un random la- 
ser non siano dipendenti dalle proprietà di una 
avità risonante, tuttavia le 
loro 
aratteristi 
he sono 
ondizionate dalle proprietà elementari dei diusori 
presenti nella struttura disordinata, matri 
e di formazione di tali dispositivi. 
Osservazioni basilari di questi me 
anismi hanno indi 
ato 
he l'azione laser 
di un sistema otti 
amente attivo disordinato è tipi 
izzata da una forte 
re- 
s 
ita dell'intensità di emissione 
ombinata 
on un improvviso restringimento 
del prolo spettrale, raggiunto un valore di soglia per il sistema. Quest'ul- 
timo fenomeno è 
onsistente 
on i modelli teori 
i disponibili per tali sistemi 
ed è dovuto alla dipendenza spettrale dal 
oe 
iente di guadagno. La 
osa 
importante è saper distinguere questo fenomeno da una emissione spontanea 
ampli 
ata (ASE) 
he può prendere luogo an 
he in un mezzo in soluzione 
di 
olorante (si veda nota 2) senza la presenza di elementi di s 
attering e 
2In 
ontrato già in Figura 4, a sinistra, un laser a 
olorante è un laser 
he usa un 
olorante organi 
o, solitamente in soluzione liquida, 
ome mezzo di ampli 
azione o meglio 
di guadagno otti 
o della lu 
e. In 
onfronto ai mezzi gassosi e a quelli solidi, un 
olorante 
può essere usato per ottenere una gamma molto più ampia di lunghezze d'onda, il 
he li 
rende parti 
olarmente idonei per laser sintonizzabili e ad impulsi. Posseggono un'ampia 
banda di assorbimento e spesso fenomeni di smorzamento dell'intensità di emissione del 
pi 
o laser sono legati proprio a questo. Solitamente i 
oloranti usati sono: rodammina 
6G, uores 
ina, 
umarina, tetra 
ene e altri an 
ora. 
27
manifestando un 
omportmento spettrale simile. L'elemento 
he pesa sulla 
distinzione dei random laser è infatti la presenza di 
entri diusori, poi 
hé 
gio 
ano un ruolo essenziale nel raggiungimento di 
ondizione 
riti 
he per l'a- 
zione laser. Una abbondanza per 
entuale elevata di tali elementi nel sistema 
lo rende otti 
amente spesso, nel senso 
he il libero 
ammino medio dei fotoni 
nel mezzo l è molto più pi 
olo dello spessore del 
ampione, presentando 
osì 
un mezzo opa 
o [10℄. L'emissione spontanea ampli 
ata della lu 
e è originata 
dal pro 
esso di emissione spontanea dei fotoni, su 
essivamente ampli 
ati 
per emissione stimolata; è un pro 
esso 
he non ne 
essita di una 
avità otti 
a 
e può presentarsi in materiali otti 
amente attivi, ma trasparenti, in 
ui la 
lu 
e si propaga liberamente. A 
ausa del pro 
esso di emissione stimolata e 
dalla dipendenza della 
urva spettrale dal 
oe 
iente di guadagno, la lu 
e 
può diventare ampiamente 
oerente sotto opportune 
ondizioni e spesso si 
fa riferimento a questo tipo di azione laser 
ome mirror-less e mode-less. In 
un random laser, dall'altra parte, il pro 
esso di s 
attering multiplo denis 
e 
modi elettromagneti 
i 
on una 
erta frequenza e larghezza di riga, tempo 
di vita media e un 
ompleto prolo spaziale; questi sono quindi an 
h'essi 
mirror-less, ma, 
ome si di 
e nel linguaggio laser, non sono mode-less [7℄. 
I modi elettromagneti 
i permessi in un laser 
anoni 
o sono determinati 
dalla 
avità otti 
a e 
onsistono in onde stazionarie i 
ui nodi gia 
iono sugli 
spe 
hi della 
avità. In un random laser, il prolo spaziale dei modi è do- 
minato da un modello granulare (spe 
kle). Un interessante quesito è quanto 
gli eetti di interferenza legati a tale distribuzione granulare dei modi ed 
an 
he la lo 
alizzazione di Anderson, fenomeno 
he 
ome visto 
aratterizza 
il predominante 
onnamento spaziale della lu 
e, pesino in tali dispositivi. 
Pradhan e Kumar dis 
ussero teori 
amente la possibilità di un'azione laser 
attraverso modi lo 
alizzati per Anderson, essi infatti trovarono 
he l'elevato 
fattore di qualità dei modi lo 
alizzati e la loro ristretta larghezza di riga 
dovessero indurre ad un'emissione spettrale 
ostituita da pi 
hi ristretti, a 
lunghezze d'onda 
asuali, ma 
he inne 
oin 
idevano 
on le lunghezze d'on- 
da dei modi lo 
alizzati stessi. Dopo molte osservazioni sperimentali, an 
he 
il gruppo di ri 
er 
a di Cao ha manifestato una positiva aderenza a tale fe- 
nomenologia, riportando l'osservazione di spettri di emissione laser ottenuti 
28
mediante l'utilizzo di polvere di ossido di zin 
o, 
on la manifestazione di 
proli spettrali intensi e altamente mono 
romati 
i al di sopra di un 
erto 
valore di soglia, individuando an 
he una 
onsueta distribuzione temporale 
degli eventi fotoni 
i di tipo poissoniana, tipi 
a delle emissioni laser regolari 
[12℄, si veda approfondimento al Ÿ 2.3, ( 
osa inve 
e non individuata al di 
sotto del valore di soglia, 
osì 
ome mostrano i 
al 
oli sul se 
ondo ordine 
di 
oerenza eseguite da Flores 
u e John, 
he presentano una distribuzione 
temporale dei fotoni, provenienti da una sorgente 
aoti 
a, raggruppata, in 
altre parole i fotoni hanno un'elevata probabilità di arrivare insieme 
ome se 
viaggiassero in 'grappoli ', tipi 
o di uno stato 
ondensato di Bose-Einstein) 
[7℄. Ad ogni modo, esperimenti su 
essivi hanno portato alla lu 
e la pos- 
sibilità di ottenere un 
omportamento spettrale analogo an 
he nel 
aso di 
strutture modestamente disordinate, 
on una prevalenza di modi lo 
alizzati 
debolmente o addirittura estesi. 
2.2.2 Evoluzione dei modelli teori 
i alternativi 
Per 
omprendere meglio la struttura dei modi, in un random laser, si è ritenu- 
to opportuno prima 
apire la struttura di questi nel mezzo materiale passivo 
( 
ioè senza mezzo di guadagno otti 
o) disordinato. A tal ne, la statisti 
a dei 
tassi di de 
adimento dei modi può rappresentare uno strumento in 
redibil- 
mente utile in quanto permette di esplorare la natura dei modi 
he il mezzo 
materiale ries 
e a sostenere, sia 
he essi siano estesi o lo 
alizzati. Qualora 
un mezzo di guadagno fosse introdotto in tali strutture, allora saranno solo i 
modi più longevi 
on un più basso valore di soglia per l'azione laser a rappre- 
sentare i pi 
hi di maggiore intensità del prolo spettrale. Chabanov et al. 
[13℄ hanno provato sperimentalmente, mediante lo studio delle statisti 
he di 
de 
adimento, 
he i prin 
ipali responsabili dell'elevata mono 
romati 
ità dei 
pi 
hi dei random laser, in materiali a regime diusivo, sono i modi estesi più 
longevi. Mujumdar et al. [14℄ hanno 
er 
ato, allora, di 
al 
olare mediante 
simulazione numeri 
a, la densità di distribuzione spaziale di tali modi estesi 
longevi e hanno trovato 
he in un sistema disordinato di dimensione nita 
esiste solo un sottoinsieme 
ostituito da un numero esiguo di modi estesi 
29
longevi, manifestandone una intrinse 
a rarità. Il loro lavoro mostra 
ome i ' 
fotoni fortunati ' 
he sono spontaneamente emessi in tali modi estesi possono 
a 
quisire un grande guadagno otti 
o e 
ontribuire a una 
res 
ita in intensi- 
tà dei pi 
hi di emissione laser. Al ne di determinare sperimentalmente il 
grado di lo 
alizzazione dei modi, van der Molen et al. [15℄ hanno analizzato, 
tramite mi 
ros 
opio otti 
o 
onfo 
ale, la loro estensione spaziale. La regione 
studiata, equivalente a quella e 
itata dallo stesso mi 
ros 
opio, è parti 
o- 
larmente pi 
ola e i modi osservati hanno tutti dimensioni 
omparabili al 
diametro della regione e 
itata, non permettendo loro di poter dis 
riminare 
fra modi estesi o lo 
alizzati [7, 10℄. Un'altra osservazione interessante ri- 
guarda l'aspettativa teori 
a, in un sistema 3D disordinato dove lt  λ, di un 
sistema delo 
alizzato dove gli autostati di propagazione si prevedono essere 
estesi sull'intero 
ampione. Tuttavia, misure sperimentali, mostrano 
ome 
le dimensioni del modo elettromagneti 
o laserante siano molto più pi 
ole 
rispetto a quelle dell'intero 
ampione, an 
he quando lt ≫ λ, 
ioè questi modi 
non sembrano essere estesi. Un'avvin 
ente possibile soluzione è stata propo- 
sta da Apalkov et al. [16℄, 
he hanno introdotto l'esistenza di al 
uni modi 
prelo 
alizzati 
on pi 
ole perdite di energia. Tali modi sono molto rari in 
regime diusivo e la probabilità 
he essi si manifestino sembra essere legata 
alla dimensione dei diusori, o più pre 
isamente, al 
orrelato raggio di disor- 
dine del mezzo. Dato 
he il numero di modi prelo 
alizzati è inferiore a quello 
dei modi estesi, lo spettro sembra essere an 
ora dominato da questi ultimi, 
ma poi 
hé i primi hanno una vita media maggiore degli estesi, al 
res 
ere del 
guadagno otti 
o 
iò 
he a 
ade è 
he i modi prelo 
alizzati saranno soggetti a 
un'ampli 
azione più duratura e lasereranno per primi, in 
idendo sull'anda- 
mento spettrale in maniera dominante sui modi estesi. I 
entroidi dei pi 
hi 
di emissione laser individueranno le frequenze dei modi prelo 
alizzati [6℄. 
Sebbene non sia del tutto 
hiaro quali, tra modi estesi o lo 
alizzati, sia- 
no le sorgenti di un andamento spettrale tipi 
o dei random laser, tuttavia 
si possono presentare delle valide 
onferme per 
ui potenzialmente sia modi 
lo 
alizzati 
he estesi siano protagonisti dell'azione laser in tali dispositivi. 
Quale tra i due domini lo spettro di emissione dipende da un deli 
ato equi- 
30
Figura 2.2: Esempio di sistema bidimensionale disordinato, equivalente a una distri- 
buzione 
asuale di 
olonne 
on asse lungo il versore z, perpendi 
olare alla super 
ie. 
Raggio di base delle 
olonne r = 60nm , lunghezza del 
ampione L = 1.5μm e fattore di 
riempimento  = 40% [11, Sebbah - Fig.1℄. 
librio tra la forza di s 
attering del mezzo, la lunghezza di ampli 
azione, 
orrelabile al libero 
ammino medio, e si 
uramente la saturazione di guada- 
gno [10℄. Vale la pena mar 
are al 
uni non po 
o importanti possibili fattori 
di dis 
riminazione nel 
omportamento delle due tipologie di modi elettro- 
magneti 
i; 
ontestualmente al grado di a 
oppiamento dei modi, è manifesta 
un'elevata in 
ompatibilità 
on i modi lo 
alizzati, 
he presenteranno un grado 
più basso rispetto agli estesi, a 
ausa della loro natura. Sempre i lo 
alizza- 
ti soriranno di una maggiore saturazione della 
urva di guadagno a 
ausa 
dell'o 
upazione di volumi ridotti, a parità di super 
ie; ovviamente, que- 
ste proprietà, 
he sembrano ledere all'e 
a 
ia dell'elogiato me 
anismo di 
lo 
alizzazione, possono gio 
are un ruolo essenziale sulla morfologia spettrale 
dell'emissione, 
osì 
ome potrebbero inuire talmente po 
o da essere de 
las- 
sati a eetti 
ollaterali tras 
urabili, dando inne maggiore rilievo ai modi 
lo 
alizzati. La variabilità 
on 
ui 
iò a 
ade sembra essere additabile non 
soltanto all'energia di e 
itazione fornita al sistema, spesso troppo esigua 
per mettere in risalto eetti superiori al valore di soglia, ma soprattutto alle 
aratteristi 
he del mezzo attivo, 
he pare gestire proprietà per l'azione laser 
non an 
ora su 
ientemente 
hiare da poter denire un 
riterio stabile per 
31
l'azione laser. 
2.2.3 Studio delle proprietà di azione laser in regime lo 
aliz- 
zato 
Di seguito si riportano le osservazioni teori 
he e sperimentali 
ondotte da 
Sebbah e Vanneste (2002) [11℄, 
he introdu 
ono aspetti interessanti, quali ad 
esempio la possibilità di poter gestire la nestra di frequenze dei modi elet- 
tromagneti 
i laseranti in una struttura disordinata. L'analisi del gruppo di 
ri 
er 
a parte dal presupposto di poter eettuare una 
omparazione dei feno- 
meni otti 
i sviluppatisi in mezzi passivi, 
ioè in assenza di guadagno otti 
o, e 
in sistemi attivi, veri 
ando il peso e l'inuenza gio 
ata dalla lo 
alizzazione 
di Anderson e dal mezzo di guadagno sull'azione laser dei dispositivi. La 
matri 
e di base sarà una struttura bidimensionale 
ostituita da un array di 
olonne disposte 
asualmente nel sistema, 
on direzione perpendi 
olare al 
piano xy (si veda gura 2.2), i 
ui parametri di misura e quanti 
azione del 
disordine sono il raggio r di base delle 
olonne e il fattore di riempimento φ, 
on un range di variazione 
he rispettivamente va dai 30 ai 120 nm e dal 30 
al 50 %. Una delle proprietà parti 
olari è 
he indipendentemente dal tasso 
di disordine indotto dalla 
oppia (r, φ), la nestra di frequenze dello spettro 
di emissione, ottenuto per mezzo di stimolazione indotta da impulsi elettro- 
magneti 
i, prima, e da sorgenti mono 
romati 
he ad autofrequenze date tali 
da selezionare solo automodi spe 
i 
i, dopo, risulta mediamente inalterata. 
Uno shifting ad elevate frequenze si è osservato solo in funzione di una de 
re- 
s 
ita del raggio r, ssato φ, o equivalentemente in funzione di una 
res 
ita 
del fattore di riempimento, una volta ssato il raggio r ( 
ome mostrato in 
gura 2.3, in alto e al 
entro). 
L'analisi del 
ampo elettromagneti 
o è stata ultimata mediante il me- 
todo FDTD (nite-dieren 
e time-domain) 
he ha permesso la risoluzione 
delle equazioni di Maxwell per il parti 
olare 
aso di modi TM (transverse 
magneti 
) nell'array 2D, 
he quindi si sono ridotte, nel 
aso passivo, alle 
seguenti: 
32
Figura 2.3: In alto. Spettro d'emissione in risposta alla stimolazione mediante impulso 
elettromagneti 
o. Al 
entro (sinistra). Spettro d'intensità ottenuto ssando  = 40% 
variando r dai 30 ai 60 nm. Si noti un leggero, ma evidente blue shifting dello spettro al 
de 
res 
ere di r. Al 
entro (destra). Spettro d'intensità ottenuto ssando r = 60nm 
variando  dal 30 al 50 %. Si noti un leggero, ma evidente blue shifting dello spettro al 
res 
ere di . In basso. Spettro d'emissione in intensità 
orrispondenti, dall'alto in basso, 
a tre su 
essivi intervalli di tempo per lo stesso sistema. Il range della lunghezza d'onda 
orrisponde alla prima nestra di frequenze ( ≈ 0.65THz) dello spettro d'intensità nella 
gura in alto. I pi 
hi a, b, 
e d sono espli 
itamente i modi più longevi, poi 
hé la loro 
intensità è rimasta inalterata nei tre istanti di tempo. Non si può dire lo stesso di e ed f , 
he de 
adono rapidamente e sono fortemente lo 
alizzati [11, Fig. 2,3,4 e 5℄. 
33
μ0 
∂Hx 
∂t 
= − 
∂Ez 
∂y 
(2.1) 
μ0 
∂Hy 
∂t 
= 
∂Ez 
∂x 
(2.2) 
εiε0 
∂Ez 
∂t 
= 
∂Hy 
∂x 
− 
∂Hx 
∂y 
(2.3) 
on ε0e μ0, permettività elettri 
a e permeabilità magneti 
a nel vuoto 
ed εi, quadrato dell'indi 
e di rifrazione 
on i=1,2. Nel 
aso attivo, dove il 
mezzo di guadagno è stato modellizzato ad uno s 
hema atomi 
o a quattro 
livelli si aggiunge un termine di polarizzazione per 
ui la (2.1) e la (2.2) 
rimarrano inalterate, ma la (2.3) dovrà tener 
onto del termine di densità di 
polarizzazione, per 
ui 
εiε0 
∂Ez 
∂t 
+ 
∂P 
∂t 
= 
∂Hy 
∂x 
− 
∂Hx 
∂y 
(2.4) 
on P 
he soddisferà la 
d2P 
dt2 + 
ωldP 
dt 
+ ω2 
l P = κNEz (2.5) 
on N = N2−N3 dierenza di densità di popolazione legata al me 
ani- 
smo di inversione di popolazione tra i livelli energeti 
i atomi 
i risonanti, dove 
l'ampli 
azione otti 
a avrà luogo solo se N  0. La larghezza di riga della 
transizione atomi 
a è data da ωl e κ è una 
ostante. La 
osa maggiormante 
interessante è 
he l'analisi numeri 
a 
ondotta da Sebbah et al. è basata sul- 
l'a 
oppiamento delle equazioni di Maxwell sopra trattate e le equazioni di 
bilan 
io legate alla presenza del mezzo attivo, al ne di valutare l'interazione 
tra la lo 
alizzazione di Anderson e il guadagno laser. Lo studio 
ondotto, sia 
a sistema passivo 
he attivo, ha identi 
ato la manifesta presenza di modi 
elettromagneti 
i 
he sono fortemente lo 
alizzati 
on deboli perdite attraver- 
so le super 
i limite del 
ampione, i 
ui modi laser nel mezzo attivo sono 
identi 
i ai modi del sistema senza mezzo di guadagno, in altre parole, i modi 
lo 
alizzati di un sistema disordinato si 
omportano analogamente ai modi in 
34
Figura 2.4: Distribuzione spaziale dell'ampiezza di 
ampo dei sei modi lo 
alizzati 
orrispondenti ai pi 
hi da a a f di gura 2.3.[11, Fig.6℄ 
avità otti 
a per un laser 
onvenzionale [11℄. 
Ma la 
osa an 
ora più sorprendente riguarda l'osservazione sulla possi- 
bilità di selezionare i modi laseranti di un tale sistema, in quanto sensibile 
a un eetto lo 
alizzato del pompaggio otti 
o, ovvero del fas 
io e 
itatore. È 
ioè possibile forzare un'azione laser per un singolo modo 
he sia dierente 
dal modo elettromagneti 
o più longevo, 
he rappresenta il modo più agevo- 
lato a dominare lo spettro di emissione laser quando il guadagno otti 
o si 
estende uniformemente nel mezzo. Il me 
anismo 
he viene sfruttato 
onsi- 
ste proprio nelle proprietà di lo 
alizzazione dei modi. Infatti, una maniera 
per selezionare un modo 
on frequenza dierente dalla frequenza privilegiata 
dal guadagno uniforme è si 
uramente quella di aggiustare la frequenza di 
risonanza tra i livelli atomi 
i alla frequenza di un altro automodo. Tuttavia 
questa pro 
edura potrebbe risultare parti 
olarmente osti 
a, dato 
he la 
ur- 
35
va di guadagno è ssata dalla s 
elta del materiale attivo. L'altra maniera è 
quella di sfruttare il fatto 
he i modi siano spazialmente lo 
alizzati e abbia- 
no dierenti 
ollo 
azioni spaziali nel sistema ed è quindi possibile e 
itare il 
sistema lo 
almente, piuttosto 
he uniformemente. Questi risultati illustrano 
hiaramente il fatto 
he i modi e 
itati dipendono dalla posizione spaziale 
del pompaggio esterno, esibendo una distintiva proprietà dei random lasers 
osservati in tale sperimentazione [11℄. 
2.3 Te 
ni 
he di fabbri 
azione di dispositivi random 
laser 
La prin 
ipale di 
oltà nel realizzare un random laser è quella di ottenere 
simultaneamente un sistema altamente s 
atterante e ad elevato guadagno 
otti 
o. Di parti 
olare interesse, ai ni della fabbri 
azione di tali dispositivi, 
sono quei materiali dielettri 
i disordinati nei quali il trasporto della lu 
e può 
essere des 
ritto 
ome un pro 
esso di diusione, attenzionando i materiali 
otti 
amente attivi, 
ioè quei sistemi in 
ui la lu 
e non solo è diusa, ma 
inoltre è ampli 
ata mediante emissione stimolata. 
Questi materiali possono essere realizzati, ad esempio, attraverso la pol- 
verizzazione o frammentazione dei laser a 
ristallo, o mediante l'inltrazione 
di laser a 
oloranti in un mezzo disordinato. Un prati 
o esempio è fornito 
dal materiale studiato e analizzato da Cao et al. [12℄, materiale 
he soddisfa 
le 
ondizioni pre 
edentemente introdotte, ovvero polveri di ossido di Zin 
o 
(ZnO) sedimentato su lm sottili e polveri di nitruro di Gallio (GaN) (ap- 
profondimenti al 2.3.2). Al 
uni materiali hanno un indi 
e di rifrazione 
he 
può essere sia periodi 
o nello spazio, riprodu 
endo un andamento tipi 
o 
ri- 
stallino, o un indi 
e 
he varia spazialmente, per l'appunto, tipi 
o di polveri, 
sospensioni 
olloidali, e 
. 
Come già detto più volte, se il guadagno totale all'interno del sistema 
maggiora le perdite attraverso le super 
i limite del sistema stesso, esso 
raggiunge la 
ondizione 
riti 
a per l'azione laser, manifestando proprietà 
d'emissione simili a quelle di un laser 
onvenzionale. Di seguito si 
er 
herà 
36
di presentare un possibile elen 
o di sistemi le 
ui proprietà geometri 
he e 
si 
he sono adeguate alla 
ostituzione dei random laser. 
2.3.1 Classi 
azione dei materiali per random laser 
oerenti 
o in 
oerenti 
Si sono già sinteti 
amente introdotti al 
uni tratti distintivi tra un regime 
oe- 
rente e uno in 
oerente, detti an 
he rispettivamente risonanti e non risonanti, 
nei paragra pre 
edenti. L'aspetto da sottolineare è 
he, indipendentemente 
dal fatto 
he un sistema lavori a me 
anismo di feedba 
k 
oerente o in 
oe- 
rente, è possibile ottenere 
omunque un random laser, rispettivamente detti, 
in modo intuitivo, random laser 
oerente e in 
oerente. Se si volessero appro- 
fondire i marker distintivi tra queste due tipologie di dispositivi, andrebbero 
evidenziati i seguenti aspetti. Innanzitutto, la statisti 
a della distribuzione 
del numero di fotoni us 
enti dal dispositivo, per un random laser 
oerente è 
simile alla statisti 
a manifestata per i laser 
onvenzionali, in parti 
olare segue 
una distribuzione tipi 
amente poissoniana. Per un random laser in 
oerente, 
il dis 
orso ha sfumature dierenti, ed in parti 
olar modo, 
ome sottolineato 
al 2.2.1, la 
aoti 
ità della struttura in 
oin 
idenza 
on l'in 
oerenza del regi- 
me porta ad un raggruppamento fotoni 
o, soddisfa 
endo a una statisti 
a di 
Bose-Einstein. Di 
onseguenza, nel primo 
aso, le os 
illazioni del numero di 
fotoni saranno smorzate, per ogni modo, dalla saturazione di guadagno, una 
volta al di sopra del valore di soglia; nel se 
ondo 
aso, inve 
e, solo la ut- 
tuazione statisti 
a del numero totale di fotoni in tutti i modi dell'emissione 
laser è soppressa dalla saturazione di guadagno, mentre la uttuazione del 
numro di fotoni per singolo modo non è aetta da questo smorzamento [6℄. 
Un altro aspetto veri 
ato sperimentalmente [6℄ riguarda una notevo- 
le dierenza nei valori di soglia per l'azione laser, tra regime in 
oerente e 
oerente, manifestando una rispettiva de 
res 
ita del valore ri 
hiesto, il 
ui 
passaggio da un regime all'altro è stato ottenuto mediante la variazione della 
densità di parti 
elle s 
atteranti, in parti 
olare 
res 
ente. Questo eetto può 
essere si 
amente spiegato dall'evoluzione dello s 
enario 
he si presenta in 
ondizioni in 
oerenti e 
oerenti. L'in 
oerenza è intrinse 
amente 
onnessa a 
37
una delo 
alizzazione o, ad ogni modo, ad una debole lo 
alizzazione dei mo- 
di elettromagneti 
i prodotta dai fenomeni di s 
attering multiplo nel mezzo; 
questo indu 
e un tasso di de 
adimento degli automodi elevato, 
onnesso a 
sua volta, ad un intenso pro 
esso di a 
oppiamento modale.3 
Al 
res 
ere della forza di s 
attering, l'in 
remento della lo 
alizzazione del 
modo lede alla possibilità 
he hanno i modi di sovrapporsi e quindi a 
op- 
piarsi, 
on 
onseguente de 
res 
ita del tasso di de 
adimento degli automodi 
laseranti e de 
res 
ita del grado di a 
oppiamento, 
ioè vi sono un numero 
estremamente limitato di automodi longevi, 
he sono disa 
oppiati dai modi 
onnanti. Il valore di soglia per azione laser, in questi modi individuali, è 
molto più pi 
olo di quello ri 
hiesto per un insieme di modi a 
oppiati, da 
qui il 
onseguente eetto si 
o [6℄. 
Data questa ulteriore delu 
idazione sulle potenziali divergenze tra le due 
tipologie di random laser, si riportano s 
hemati 
amente a seguire i vari tipi 
di dispositivi 
lassi 
andoli nelle due rispettive modalità di 'lavoro'. 
Tra i random laser in 
oerenti: 
ˆ Laser 
on 
avità di Fabry-Perot modi 
ata. Nel 1966 Ambartsumyan 
et al. [17℄ realizzarono un laser a 
avità 
he provvedesse all'otteni- 
mento di un feedba 
k non risonante, sostituendo sempli 
emente uno 
dei due spe 
hi riettenti della 
avità di Fabry-Perot 
on una super- 
ie s 
atterante (ottenibile ad esempio 
orrugando la super 
ie di uno 
spe 
hio) 
on il risultato 
he la lu 
e in 
avità sorisse del fenomeno di 
s 
attering multiplo, presentando una direzione di deessione di volta 
in volta diversa. Questo fenomeno 
ausa irrimediabilmente la perdita 
di risonanza in 
avità, in quanto la lu 
e non torna allo stesso punto di 
deessione di partenza, una volta ultimato un per 
orso di riessione e 
quindi il me 
anismo di feedba 
k in tale 
ontesto è propedeuti 
o alla 
sola restituzione di parte dell'energia o dei fotoni al mezzo di guada- 
gno, 
aratteristi 
he tipi 
he di un pro 
esso in 
oerente. Una possibile 
interpretazione modale indi 
a 
ome in 
avità non si ottenga un uni 
o 
3Una elevata delo 
alizzazione modale produ 
e un'intensa interazione tra gli automo- 
di, 
ioè un overlap, in altre parole, un fotone può saltare da un modo all'altro durante 
l'interazione dovuta allo s 
attering. 
38
elevato valore di risonanza, 
onnesso ad un grande valore di Q, ma si 
reano molti modi a bassa risonanza i quali spettralmente si sovrap- 
pongono formando uno spettro di emissione 
ontinuo, tipi 
o di una 
avità a feedba 
k non risonante. Il solo elemento risonante in questo 
tipo di laser è la lunghezza di ampli 
azione del mezzo attivo, infatti in 
funzione di una 
res 
ita dell'intensità di pompaggio otti 
o, lo spettro si 
restringe 
on 
ontinuità 
on un 
entroide 
orrispondente alla lunghezza 
d'onda d'ampli 
azione. Dal momento 
he l'uni 
a frequenza risonante 
in un laser non risonante è la frequenza di ampli 
azione del mezzo 
di guadagno (emissione spontanea), la frequenza media dell'emissione 
laser non dipende dalle dimensioni del laser, ma solo dal 
entro della 
frequenza di ampli 
azione. 
ˆ Bomba fotoni 
a. Il nome bizzarro asso 
iato a questo ipoteti 
o dispo- 
sitivo è dovuto a Lethokov 
he, 
ome anti 
ipato a inizio 
apitolo, nel 
1968 ipotizzò un dispositivo 
on mezzo attivo disordinato 
he potes- 
se auto-generare lu 
e. In relazione ai 
riteri di natura geometri 
a del 
mezzo laserante, ovvero il raggiungimento di un 
erto valore 
riti 
o del 
volume Vcr ≈ L3 ≈ ( ltlg 
3 )3/2, 
on lte lgrispettivamente libero 
ammino 
medio di trasporto e lunghezza di guadagno, a valori ssati di questi 
due parametri, una volta 
he il volume V supera il valore 
riti 
o, la 
densità di energia 
res 
e esponenzialmente nel tempo. Fisi 
amente 
questo è 
onnesso a due altre importanti grandezze, Lgen, lunghezza di 
generazione, ovvero la distanza media per 
orsa da un fotone prima di 
generare un se 
ondo fotone per emissione stimolata, 
ollegabile a lg, e 
Lpat,lunghezza media di per 
orso, distanza media per 
orsa dal fotone 
prima di s 
appare dal mezzo. Quando V ≫ Vcr, Lpat ≫ Lgen, in altre 
parole, prima 
he ries 
a a fuggire, un fotone mediamente genera alme- 
no un se 
ondo fotone, innes 
ando una reazione a 
atena il 
ui tasso 
di e 
ienza 
res 
e 
ol tempo e dato 
he il me 
anismo è molto simile 
alla moltipli 
azione dei neutroni in un pro 
esso di ssione nu 
leare, 
tale dispositivo è detto 'bomba fotoni 
a'. In realtà il pro 
esso è for- 
temente 
ontrollato e non diverge in intensità a 
ausa del pro 
esso di 
39
saturazione di guadagno, non si in 
orre quindi in una 'esplosione' del 
fenomeno. 
ˆ Powder laser. Alla ne degli anni ottanta, vari gruppi di ri 
er 
a hanno 
provato la possibile manifestazione di azione laser da parte di polveri di 
opportuni materiali s 
atteranti, tra 
ui ad esempio La2O3,Na5La(MoO4)4, 
attivati da Nd3+. Tali polveri furono sottoposte a radiazione risonan- 
te di pompaggio a bassa temperatura (77 K), e l'emissione spettrale 
ottenuta era molto ristretta in un intorno della riga di frequenza di 
pompaggio, 
on valori di intensità elevati. L'emissione spettrale al di 
sopra del valore di soglia fu 
ollegato alla forma delle parti 
elle: in 
polveri 
ostituite da parti 
elle senza forma si presentava un'uni 
a riga 
di emissione al 
entro della banda di lumines 
enza, 
ontrariamente a 
quanto a 
adeva per parti 
elle 
on una 
erta forma, dove si presenta- 
vano diversi pi 
hi all'interno della medesima banda di lumines 
enza. 
A 
ausa delle dimensioni delle parti 
elle (∼ 10μm), molto più grandi 
della lunghezza d'onda d'emissione, esse espli 
itavano più una funzio- 
ne di risonatore 
he di diusore e l'emissione laser prendeva luogo solo 
per i modi in 
avità ottenuti per riessione totale dalla super 
ie del- 
le parti 
elle. Fu studiato da Briskina et al. [18℄ an 
he la possibilità 
di ottenere delle mi 
ro 
avità a 
oppiate 
on le rispettive stesse vi 
ine. 
Trattando la polvere 
ome un aggregato di mi 
ro 
avità otti 
he attive 
e a 
oppiate e 
al 
olando i modi formati per riessione totale interna, 
essi trovarono 
he il fattore di qualità Q di una 
avità a molte parti- 
elle a 
oppiate era molto più elevato rispetto a quello di una 
avità 
di singola parti 
ella, questo 
ausato dall'a 
oppiamento otti 
o. Sebbe- 
ne i materiali usati fossero diversi, le proprietà rilevate erano piuttosto 
simili, tra 
ui si 
uramente una drasti 
a brevità degli impulsi di emissio- 
ne, tipi 
amente molto mono 
romati 
i, al di sopra del valore di soglia. 
È 
omunque di 
ile poter stabilire se il me 
anismo di feedba 
k in 
tali dispositivi sia provvisto dal pro 
esso di s 
attering multiplo o dalla 
riessione totale interna, poi 
hé il mezzo di guadagno e gli elementi di 
s 
attering non sono separati nella polvere. 
40
ˆ Laser a 
olorante. Nel 1994, Lawandy et al. [19℄ osservarono un'emis- 
sione laser da una soluzione di rodamina 640 per 
lorato ( 
olorante) e di 
mi 
roparti 
elle di biossido di Titanio (TiO2). Le mole 
ole di 
olorante, 
in questo dispositivo, fungono da attivatore otti 
o o, equivalentemente, 
da mezzo di guadagno e sono e 
itate da impulsi laser; le parti 
elle di 
biossido di Titanio, 
on un diametro di 
ir 
a 250 nm nelle sperimen- 
tazioni 
ondotte dal gruppo, hanno la funzione di 
entri diusori. Ciò 
he si notò fu il tras 
urabile ruolo gio 
ato dalla morfologia struttura- 
le sulla risonanza del me 
anismo di feedba 
k, a 
ausa del fatto 
he i 
oloranti, mezzo di guadagno del sistema, sono lo 
alizzati all'esterno 
dei 
entri diusori ed inoltre tali 
avità hanno dimensioni troppo ri- 
dotte per fungere da 
avità risonanti, solo un opportuno in 
remento 
delle 
on 
entrazioni in parti 
elle e 
olorante permetteva il raggiungi- 
mento del valore 
riti 
o all'azione laser. La dipendenza di tale valore 
di soglia dalla 
on 
entrazione del mezzo di guadagno o dei diusori 
era un 
hiaro segnale della 
onnessione tra me 
anismo di feedba 
k e 
fenomeni di s 
attering multiplo. Il trasporto della lu 
e in tali sistemi 
pervenne manifestamente in regime diusivo; il tratto 
aratteristi 
o è 
he in questi dispositivi è esibito un splitting tra una regione volumi 
a 
detta volume di guadagno, dove i fotoni s 
atterati vengono ampli 
ati 
e possono raggiungere valori in intensità 
omparabile o superiore al 
valore 
riti 
o per laserare, e un volume di diusione, verso 
ui un fo- 
tone può diondere, s 
appando dalla regione di ampli 
azione. Non è 
detto però, 
he dopo moltepli 
i diusioni, il fotone evaso non ries 
a a 
ritornare nel mezzo attivo, 
on la 
onseguente possibilità di poter esse- 
re ampli 
ato e fornire un valido me 
anismo di feedba 
k energeti 
o o 
non risonante, 
ioè nel mezzo s 
atterante la 
ondizione di 
oerenza di 
fase può essere ignorata, ri 
hiedendo solo 
he la lu 
e ritorni al volume 
di guadagno in una generi 
a posizione piuttosto 
he tornare alla posi- 
zione di partenza, espli 
itando quindi la possibilità di tras 
urare eetti 
di interferenza. Quindi il laser è 
hiaramente a regime in 
oerente [6℄. 
Tra i random laser 
oerenti: 
41
ˆ Polvere di ZnO. Questi sistemi sono ottenuti mediante deposizione, per 
reazione si 
a o 
himi 
a su uno spe 
i 
o substrato, di parti 
elle di os- 
sido di Zin 
o, polidisperse, 
on dimensioni medie, si veda esperimento 
di Cao et al. [12℄, dell'ordine di 100 nm, ottenendo lm sottili di ma- 
teriale tra i 10 μm e 1 mm, 
on un fattore di riempimento del 50 %. 
Il libero 
ammino medio di trasporto misurato mediante esperimenti 
di ba 
ks 
attering 
oerente è su 
ientemente pi 
olo da esibire un forte 
me 
anismo di lo 
alizzazione otti 
a dovuto allo s 
attering. E 
itate 
on una sorgente laser Nd:YAG pulsata, in parti 
olare mediante la ter- 
za e quarta armoni 
a della sorgente fo 
alizzata su un parti 
olare punto 
del 
ampione, le parti 
elle di ZnO garantis 
ono uno spettro di emissio- 
ne spontanea di fotoni, dovuto al de 
adimento di elettroni, e 
itati dal 
ampo risonante, in stati meno energeti 
i, tutto in funzione dell'inten- 
sità del 
ampo elettromagneti 
o di e 
itazione. Al 
res 
ere di questa, 
lo spettro assume sempre più i tratti di un prolo spettrale laser, 
on 
pi 
hi stretti e parti 
olarmente intensi e l'emersione di pi 
hi altamen- 
te mono 
romati 
i 
on intensità elevate, avviene, spe 
i 
atamente, una 
volta superato il solito valore 
riti 
o di azione laser. La posizione dei 
pi 
hi spettrali è 
orrelata alla risonanza spaziale per la lu 
e nella pol- 
vere di ossido di Zin 
o, le 
ui frequenze di risonanza sono selezionate in 
funzione delle sole 
ondizioni per 
ui si ottiene interferenza 
ostruttiva 
nei pro 
essi di ba 
ks 
attering multiplo, dato 
he le dimensioni delle 
parti 
elle es 
ludono una loro potenziale funzione di 
avità risonante 
per i fotoni. Il fatto 
he il sistema sia frequen 
y sensitive, 
ioè espleti 
erte proprietà solo in funzione di parti 
olari frequenze, è un indi 
e 
di misura del fatto 
he il me 
anismo di feedba 
k sia risonante e 
oe- 
rente. La distribuzione dei pi 
hi o modi laseranti, in frequenza, sarà 
allora diverso da regione a regione del mezzo, a 
ausa di una diversa 
ollo 
azione dei 
entri diusori, a parità di volume, nelle varie zone del 
materiale stesso. 
ˆ Cristalli liquidi. Questi materiali, di 
ui si è data una s 
hemati 
a intro- 
duzione nei paragra pre 
edenti, godono di proprietà sorprendenti. In 
42
parti 
olare si è sottolineato un fervido interesse verso la fase nemati 
a 
dei 
ristalli liquidi, fase di transizione termosensibile 
aratterizzata da 
un elevato grado di anisotropia spaziale legata alle uttuazioni del di- 
rettore nemati 
o, 
ioè un versore la 
ui direzione è generalmente quella 
di allineamento delle unità 
ostituenti il 
ristallo. Il me 
anismo di 
risonanza di tali materiali è prin 
ipalmente basato sugli eetti di in- 
terferenza 
he sopravvivono alle ridondanti deessioni multiple guidate 
dalle os 
illazioni del versore nemati 
o. Drogando i 
ristalli 
on 
olo- 
ranti organi 
i, 
ioè introdu 
endo un mezzo attivo, li si rende sensibili 
all'e 
itazione per pompaggio otti 
o indotta da fas 
i di lu 
e laser pul- 
sata; un grado di lo 
alizzazione debole della lu 
e, indotta dai fenomeni 
di interferenza, all'interno dei 
ampioni nemati 
i drogati al 
olorante, è 
responsabile dell'ampli 
azione otti 
a, mentre le frequenze di risonan- 
za sono selezionate mediante il solito pro 
esso frequen 
y sensitive, 
ioè 
dipende dalla distribuzione dei fenomeni di interferenza all'interno dei 
ammini lo 
alizzati. S 
hemati 
amente, i fotoni emessi spontaneamen- 
te dalle mole 
ole ospiti uores 
enti sono inviati in direzioni del tutto 
asuali da posizioni an 
h'esse aleatorie, all'interno del volume di e 
i- 
tazione. A 
ausa dei fenomeni di s 
attering multiplo la probabilità 
he 
i fotoni tra 
ino per 
orsi re 
ipro 
i è diversa da zero, 
ome dimostrato 
negli esperimenti di ba 
ks 
attering 
oerente, produ 
endo un'a 
umula- 
zione di fase. Essendo la lunghezza di guadagno 
omparabile al libero 
ammino medio di trasporto, l'emissione di fotoni se 
ondari è indot- 
ta prima 
he le deessioni ri 
orrenti possano far las 
iare il mezzo al 
fotone primario, innes 
ando una reazione a 
atena. Quando, nalmen- 
te il bilan 
io guadagno-perdita diventa positivo, il 
ampione nemati 
o 
drogato può laserare. Questo sistema può essere 
onsiderato 
ome 
un mi 
rolaser senza 
avità dove il disordine indu 
e una distribuzione 
asuale del me 
anismo di feedba 
k per l'azione laser [20℄. 
43
2.3.2 Risultati sperimentali 
Le osservazioni sperimentali 
ondotte negli ultimi de 
enni hanno si 
uramente 
ampliato gli orizzonti 
onos 
itivi sul 
omportamento e lo studio dell'azione 
laser in sistemi disordinati, apportando 
onsiderevoli risultati in 
ampo ap- 
pli 
ativo. La 
omprensione della si 
a 
he sta dietro l'innes 
o e il 
ontrollo 
di questi sistemi ha permesso di poter gestire e manipolare tali dispositivi al 
ne di poter, non solo approfondire la 
onos 
enza dei me 
anismi di lo 
aliz- 
zazione fotoni 
a nelle strutture disordinate, ma soprattutto 
reare strumenti 
he possano agevolare e migliorare le prestazioni in altri 
ampi della s 
ien- 
za, sfruttando le sorprendenti proprietà otti 
he di questi sistemi. Di seguito 
si approfondiranno al 
uni di questi risultati, sperimentalmente osservati sui 
materiali 
he si sono introdotti nel Ÿ 2.3.1. 
Nel 2001, Wiersma et al. [21℄ si o 
uparono dello studio delle proprietà 
di diusione otti 
a all'interno di materiali porosi disordinati inltrati da 
ristalli liquidi. Usando una matri 
e di vetro di sili 
e ma 
roporosa, i 
ui pori 
erano inter 
onnessi e orientati disordinatamente, inltrarono nella struttura 
ristalli liquidi 8CB (o 
tyl 
yanobiphenyl) ad una temperatura 
orrispondente 
a quella della fase isotropa del 
ristallo4. 
Le misure del libero 
ammino medio di trasporto e della 
ostante di dif- 
fusione furono ottenute, rispettivamente, mediante esperimenti di ba 
ks 
at- 
tering 
oerente e te 
ni 
he di risoluzione temporale, 
onsistenti nella misura 
dei tempi 
aratteristi 
i impiegati dalla lu 
e per diondersi nel mezzo, 
he 
inseriti nell'equazione di diusione permette di 
onos 
ere l'evoluzione della 
ostante di diusione al variare delle 
ondizioni otti 
he del sistema. Il fatto 
interessante, 
he sottolineò il gruppo di ri 
er 
a, è 
ome l'introduzione dei 
ristalli nella matri 
e ma 
roporosa impli 
asse una dipendenza espli 
ita dei 
parametri di diusione del mezzo dalla temperatura, la quale era fatta variare 
in un range di valori tra i 10 e gli 80° C. Questa sorprendente possibilità di 
tunare le proprietà otti 
he, in parti 
olare l'andamento della diusività nel 
mezzo della lu 
e, è un fatto non po 
o rilevante, in quanto permette di poter 
4Si osservi la gura 2.5 per l'andamento delle mesofasi del 
ristallo liquido in funzione 
della temperatura. 
44
Figura 2.5: A sinistra. Andamento della 
ostante di diusione in funzione della tem- 
peratura. Dimensione dei pori 100 nm, frazione di volume porosa 38 % e spessore del 
ampione 2 nm. Le fre 
e indi 
ano la temperatura di transizione di fase del 
ampio- 
ne massi 
io di 8CB. La sequenza di fase è 
ristallina (Cr)-Sme 
ti 
a A (SmA)-Nemati 
a 
(N)-Isotropa (I). Si noti 
ome la transizione nemati 
a-isotropa sia parti 
olarmente brus 
a, 
diversamente dalle altre fasi. 
A destra. Opa 
ità del mezzo in funzione della temperatura, essa è l'analogo otti 
o della 
resistività elettri 
a del materiale. La de 
res 
ita al superamento della fase nemati 
a è in- 
di 
e di una 
res 
ita della 
ostante di diusione 
he impli 
a una transizione del materiale 
da opa 
o a trasparente [21, Wiersma - Fig. 2 e 3℄. 
ontrollare esternamente attraverso la variazione della sola temperatura le 
ondizioni di 
onnamento della lu 
e, fa 
endo 
res 
ere le deessioni multiple 
al de 
res 
ere della temperatura, 
osì da ridurre la 
ostante di diusione e 
in 
rementare l'opa 
ità del mezzo ( 
ome è osservabile in gura 2.5). Questi 
risultati furono ripresi dallo stesso Wiersma [22℄ per eseguire ulteriori indagi- 
ni, stavolta sull'andamento dell'azione laser dei sistemi disordinati inltrati 
dai medesimi 
ristalli liquidi. An 
ora una volta, i risultati furono sorpren- 
denti. Infatti, 
ome è già stato osservato ripetutamente, la forza di s 
attering 
e la 
ostante di diusione D sono intrinse 
amente 
onnesse l'una all'altra e 
una loro variazione impli 
a un 
onsequenziale riverbero sull'azione laser nei 
random laser, in parti 
olare 
iò 
he si osserva è 
he maggiore è la forza di 
s 
attering, minore sarà D e quindi più vi 
ino sarà il sistema al valore di 
soglia per l'azione laser. La tunabilità della 
ostante di diusione del mezzo 
mediante variazioni termi 
he, quindi, permetterebbe di poter arbitrariamen- 
te 
ontrollare lo stato di guadagno del sistema laserante, fa 
endolo os 
illare 
45
al di sotto o al di sopra del valore di soglia, solamente modi 
ando la tem- 
peratura. L'esperimento fu 
ondotto nell'otti 
a di poter valutare gli eetti 
he le variazioni termi 
he potessero indurre sul sistema laserante e per tale 
motivo furono studiate diverse 
ombinazioni di matri 
e/ 
ristallo liquido, per 
veri 
are se tali eetti non fossero da imputare an 
he a un fattore geome- 
tri 
o o strutturale del 
ampione. In eetti si notò 
ome, ssata l'energia di 
e 
itazione e la 
on 
entrazione di 
olorante, impiegato 
ome mezzo attivo, la 
larghezza di riga del massimo d'emissione spettrale e l'intensità di emissione, 
in 
ondizioni al di sopra del valore 
riti 
o per l'azione laser, potevano varia- 
re in funzione delle diverse 
ombinazioni di materiali usati ( 
ome illustrato 
nelle gure 2.6a e 2.6b). 
La mar 
ata importanza della fase di transizione nemati 
a-isotropa ai ni 
dei risultati ottenuti è 
onnessa al fatto 
he tale transizione, modulata dalla 
temperatura, porta alla perdita delle proprietà di birifrangenza del 
ristallo 
nemati 
o, me 
anismo, in buona parte, responsabile dell'anisotropia spazia- 
le, indotta dalle uttuazioni del versore nemati 
o. In tale fase, dunque, la 
forza di s 
attering è ampli 
ata, le deessioni sono predominanti e le 
on- 
dizioni 
riti 
he agevolmente raggiungibili, rispetto alla fase isotropa. E 
o 
per 
hé la modulazione termi 
a di fase porta a un 
omportamento dierente 
dello stato di emissione, impli 
ando 
he al di sotto della temperatura di tran- 
sizione si manifesti il pi 
o di intensità di emissione laser mono 
romati 
o e 
al di sopra, inve 
e, il sistema sia ri 
ondotto allo stato diusivo distruggendo 
le 
ondizioni otti 
he per l'emissione laser. Inoltre, i valori di guadagno 
riti- 
o per l'azione laser, 
ome è fa 
ile vedere, sono raggiungibili a temperatura 
ambiente, il 
he è un traguardo di grande rilievo. 
Permanendo sull'analisi della stessa tipologia di materiale, il gruppo di 
ri 
er 
a di Strangi et al. [20℄ ha osservato lo sviluppo di azione laser in 
ristalli 
liquidi in fase nemati 
a parzialmente ordinati e altamente anisotropi, dove 
l'innes 
o dei pro 
essi di interferenza è 
onnesso alle uttuazioni del diretto- 
re nemati 
o, versore della direzione di allineamento dei 
ristalli, 
osì 
ome 
s 
hemati 
amente des 
ritto nel Ÿ2.3.1. In parti 
olare si osservò una 
hiara di- 
pendenza, dell'intensità laser in us 
ita, dall'orientamento del fas 
io laser di 
46
(a) Larghezza di riga di emissione in funzione della temperatura. 
(b) Intensità di emissione in funzione della temperatura. 
Figura 2.6: In alto. Diusività D in funzione della temperatura. Il 
omportamento di 
questa muta nel passaggio dalla matri 
e SK11 alla matri 
e F3, manifestando rispettiva- 
mente un andamento divergente o un andamento a saturazione, superata la temperatura 
di transizione nemati 
a-isotropa (∼ 42°C). a) Confronto delle larghezze di righe spettrali 
orrispondente al massimo di emissione. Nella SK11 la dipendenza termi 
a è fortemen- 
te presente, dedu 
ibile da una forte de 
res 
ita della larghezza di riga al di sotto della 
temperatura di transizione, 
ontrariamente alla F3, dove la dipendenza termi 
a inuis 
e 
debolmente e in modo più progressivo alla variazione di D. b) Confronto delle intensità 
di emissione per i massimi di emissione. Analogamente alla distribuzione di D, si nota 
he al di sotto della temperatura di transizione in SK11 vi è una 
res 
ita elevata dell'in- 
tensità, 
onnessa a un e 
iente stato di lo 
alizzazione. Più smussato è l'andamento del 
prolo di intensità in F3, 
onfermando un distinto 
omportamento 
orrelato alle dierenze 
strutturali dei due sistemi [22, Wiersma, Cavalieri - Fig. 1,2,3,4 e 5℄. 
47
Figura 2.7: Rappresentazione polare della uores 
enza polarizzata del 
ampione ne- 
mati 
o drogato al 
olorante. Ottenuto misurando l'intensità di uores 
enza analizzando 
l'emissione polarizzata ad angoli diversi rispetto al direttore nemati 
o lo 
ale, la presenza 
di un massimo di intensità a 0° ( 
ioè E k n0, direttore nemati 
o) è una 
hiara 
onferma 
he l'a 
oppiamento dipolare gio 
a un ruolo essenziale nel pro 
esso di ampli 
azione della 
lu 
e. [20, Strangi - Fig. 3℄ 
pompaggio otti 
o rispetto al 
ampione bersaglio. Ciò 
he si evidenziò fu un 
brus 
o 
alo dell'intensità qualora il fas 
io in 
idente fosse posto perpendi 
o- 
larmente alla direzione del versore nemati 
o, 
ontro un espli 
ito in 
remento 
di questo se il fas 
io inve 
e fosse orientato parallelamente al direttore. La 
sensibilità alla polarizzazione dell'intensità di s 
attering e l'a 
oppiamento 
del 
ampo elettromagneti 
o nel mezzo di guadagno sembrano dunque fattori 
da prendere in 
onsiderazione per l'anisotropia osservata. Il primo eetto è 
prin 
ipalmente dovuto alla dipendenza di D dalla polarizzazione; il se 
ondo 
aspetto potrebbe essere analizzato per mezzo della se 
onda regola d'oro di 
Fermi, la quale aerma 
hiaramente 
he le transizioni mole 
olari e il tasso di 
emissione dipende dall'a 
oppiamento del 
ampo elettri 
o di e 
itazione E 
e il momento di dipolo d delle mole 
ole di 
olorante introdotte nel sistema. 
Ovvero, questi pro 
essi sono governati dalla proiezione E · d, e tale fatto è 
enfatizzato dalle misure di uores 
enza polarizzata 
he evidenziano tale forte 
legame funzionale dell'intensità di emissione dalla polarizzazione del fas 
io 
di pompaggio otti 
o, 
osì 
ome illustrato in gura 2.7. 
Altrettanto interessanti sono le osservazioni sperimentali 
ondotte da 
48
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Realization and characterization of Random Laser

  • 1. UNIVERSITÀ DEGLI STUDI DI CATANIA DIPARTIMENTO DI FISICA E ASTRONOMIA Corso di Laurea in Fisi a Angelo Pidatella Realizzazione e aratterizzazione dei Random Laser ELABORATO FINALE Relatore: Prof. F. Priolo ANNO ACCADEMICO 2012/2013
  • 2. i
  • 3. In ogni aos 'è un osmo, in ogni disordine un ordine segreto. (Carl Gustav Jung) ii
  • 4. Indi e Introduzione 1 1 Trasporto e lo alizzazione di Anderson in strutture disordi- nate 3 1.1 Caratteristi he di una struttura disordinata . . . . . . . . . . 4 1.2 Connamento della lu e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.3 Studio analiti o del fenomeno di interferenza per s attering multiplo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 2 Random laser: proprietà si he e aratterizzazione dei di- spositivi 21 2.1 Cos'è un Random Laser? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 2.1.1 Denizione e nozioni base . . . . . . . . . . . . . . . . 23 2.2 Caratterizzazione dei modi e proprietà di emissione dei ran- dom laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 2.2.1 Struttura dei modi elettromagneti i permessi . . . . . 27 2.2.2 Evoluzione dei modelli teori i alternativi . . . . . . . . 29 2.2.3 Studio delle proprietà di azione laser in regime lo alizzato 32 2.3 Te ni he di fabbri azione di dispositivi random laser . . . . . 36 2.3.1 Classi azione dei materiali per random laser oerenti o in oerenti . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 2.3.2 Risultati sperimentali . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 3 Appli azioni e gestione dei random laser 56 iii
  • 5. 3.1 Potenziali impieghi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 3.1.1 Mappatura dei tessuti biologi i. Dis riminazione tra ellule sane e an erose . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 Con lusioni 64 Bibliograa 66 iv
  • 6. È un universo, questo, he è manifesto di un'apparente perfezione, di un ordine la ui bellezza appare quasi innaturale, denito di strutture regola- ri, ri er a di equilibrio, sintesi di me anismi ridondanti e iterabili, il ui funzionamento è additabile a delle teorie, dei modelli, he volta per volta splendono di oerenza e ostanza. Ma un'analisi più o ulata della Natura i rivela le sue vere spoglie, il ui seme non è tanto l'ordine, quanto il disordi- ne. C'è un quanto di indeterminazione nel pro esso degli eventi he altera l'evoluzione delle interazioni he ogni oggetto detiene ol resto dell'universo. Si è ir ondati di oggetti vittime della mutua interazione sto asti a, la ui aleatorietà denis e i termini ultimi della loro forma. Sebbene dunque un disordine asuale e naturale sia espressione di tutto, la possibilità di poterlo ontrollare, indurre e manipolare apre si uramente la strada a più ampie prospettive verso la rivelazione di un ordine segreto elato in un disordine manifesto. 1
  • 7. Introduzione La predisposizione naturale delle strutture materiali a manifestare un erto grado di disordine sembra stare alla base della generazione di proprietà opto- elettroni he alterate rispetto a un'ideale ondizione di perfezione e ordine strutturale. Tra queste, riveste un interessante ruolo la lo alizzazione di Anderson [1℄. S opo di tale tesi sarà fornire gli elementi hiave per una trattazione si a delle ause e degli eetti onnessi a tale fenomeno, non hé denire una delle prin ipali appli azioni onsequenziali, legate al onnamento spaziale delle onde luminose, ovvero la generazione dei random laser. Contestualmente a questi, si avanzeranno dei possibili andidati materiali per la realizzazione di tali dispositivi si i, des rivendone i metodi di preparazione, le arat- teristi he opto-elettroni he, potenziali dipendenze si he da altri parametri ma ros opi i (termosensibilità, manipolazione mediante l'impiego di ampi elettromagneti i, e .) e e ienza dei dispositivi. Lo studio delle proprietà dei ampioni analizzati sarà eettuato sotto la ondizione di poter manipo- lare, ontrollare e quanti are il grado di disordine del mezzo materiale, osì da valutare gli eetti he questo indu e sulle proprietà otti he del mezzo. Inne sarà presentato uno s hemati o elen o delle possibili appli azioni si he di tali dispositivi nalizzati alla ostituzione di potenziali sistemi di rivelazione sensoriale su s ala ma rometri a e mi rometri a, on interessanti risvolti an he in ampo biomedi o. 2
  • 8. Capitolo 1 Trasporto e lo alizzazione di Anderson in strutture disordinate Il per orso tra iato per la des rizione dei fenomeni si i legati al trasporto delle onde elettromagneti he e ai relativi eetti di natura otti a he ne di- s endono ha un punto di partenza in omune: una struttura disordinata. È essenziale però denire una regione limitata, ontestualmente a tali tipologie di strutture. Poi hé infatti negli ultimi de enni le rivelazioni teori he e pra- ti he su questi modelli si sono proliferate in maniera ospi ua e sebbene tali appli azioni possano risultare non po o interessanti, si è de iso di on entrare l'attenzione delle seguenti pagine sull'analisi dei me anismi di propagazione della lu e all'interno di mezzi materiali on un grado di disordine indu i- bile, manipolabile e ontrollabile. An hé si possa asserire he il grado di disordine sia imputabile ai soli eetti resi da un intervento 'arti ioso' sul materiale e he non sia legato a una distribuzione delle sue omponenti già, naturalmente, aette da disordine spontaneo, è opportuno utilizzare mate- riali di partenza he manifestino un erto grado di ordine strutturale, una regolarità periodi a, osì da individuare nella lasse dei ristalli il perfetto andidato. 3
  • 9. Non he le s operte o gli sviluppi del medesimo ampo per mezzo di materiali dielettri i o onduttori alternativi alle strutture ristalline siano da meno, ma ai ni della trattazione sembra più opportuno in orrere in tale selettività, per poter inoltre studiare osì la variabilità delle proprietà si he di stesse tipologie di materiali o quasi. Ad ogni modo di volta in volta si spe i herà la natura del materiale analizzato. Spesso l'interesse verterà sull'analisi delle uttuazioni dei me anismi otti i aratteristi i dei ristalli al variare del grado di disordine indotto, delle aratteristi he si o- himi he legate a possibili alterazioni strutturali per mezzo di agenti droganti o alla modi azione di parametri ma ros opi i da ui dipendono erte proprietà si he. 1.1 Caratteristi he di una struttura disordinata In generale, le onsiderazioni seguenti possono essere estese alla più svaria- ta lasse di mezzi materiali esistenti, ma, seguendo le spe i he direttive di trattazione a ui si è interessati, oggetti di queste saranno da un lato polveri e sospensioni di semi onduttori e dall'altro, ristalli o volendo spe i are, ristalli fotoni i. Sin dalla loro s operta tali strutture hanno reso manifesto un vivo interesse per le pe uliari proprietà legate, sostanzialmente, alla loro matri e di generazione he sta alla base della formazione di una struttura in ui l'indi e di rifrazione ha una modulazione periodi a su s ale ompa- rabili on la lunghezza d'onda della lu e o, più in generale, della radiazione elettromagneti a on ui interagis e. Tale modulazione periodi a dell'indi e di rifrazione dà ai ristalli fotoni i proprietà otti he analoghe alle proprietà di onduzione elettri a nei ristalli. In parti olare i ristalli fotoni i posso- no presentare una banda proibita per la lu e analoga a quella vigente nei semi onduttori. I re enti sviluppi delle nanote nologie hanno permesso la fabbri azione di ristalli fotoni i 1D, 2D e 3D on aratteristi he dis riminanti tra le varie strutture e responsi otti i disitinti, agendo su buona parte delle frequenze otti he. La dimensionalità dei ristalli su essivamente sottoposti ad analisi 4
  • 10. Figura 1.1: Mi ro-assemblaggio di un ristallo fotoni o: a sinistra struttura di mi rosfe- re disordinata; a destra struttura perfettamente ordinata. Un disordine opportunamente indotto nell'assemblaggio del ristallo è induttore di difetti della struttura he aprono la strada a band gap energeti he [10, Wiersma - Fig. 1℄. può essere, oltre he oggetto di dis riminazione degli eetti legati al trasporto delle onde elettromagneti he, nodo di rami azione per le diverse tipologie di disordine appli abile alla struttura on distinti gradi di disordine, he possono dipendere espli itamente an he dalla stessa dimensionalità. Strutture dielettri he omplesse monodimensionali possono essere realiz- zate nella forma di sistemi multilayer, per esempio mediante la sovrappo- sizione ontrollata di strati di materiale semi onduttore; queste strutture presentano il vantaggio di poter essere ottenute on un grado di disordine presso hé arbitrario, osa he permette di ostruire an he sequenze omples- se di materiale disordinato, il ui disordine non rispetta la periodi ità delle strutture ristalline, ma he è deterministi amente indotto, seguendo uno s hema osì ben denito, ome nel aso dei quasi- ristalli. In due dimensioni i dielettri i omplessi possono essere ostituiti da nano distribuzioni di bu hi (spazio di aria) o olonne (spazio pieno di dielettri o) in una guida d'onda planare. Strutture tridimensionali, per altro, sono ottenibili per mezzo di assemblaggio di mi rosfere di diametro ompatibile alla lunghezza d'onda, ma ri hiedono un grado di attenzione superiore nell'induzione di un erto grado di disordine rispetto al aso monodimensionale (Figura 1.1). 5
  • 11. Culla dei me anismi di produzione del disordine è si uramente il pro es- so di fabbri azione della struttura ristallina. Frequentemente questi ristalli sono ottenuti mediante pro essi Top-Down, ovvero un appro io di ostitu- zione basato sul modellamento di strutture preesistenti mediante te ni he li- togra he o per mezzo di trattazione himi a attraverso l'utilizzo di a idi he intagliano sulla struttura performante las iando illesa la sola matri e ristal- lina nale (et hing). In alternativa si può in orrere in pro essi di produzione Bottom-Up, ovvero te ni he di auto-assemblaggio delle strutture ristalline partendo dalle omponenti fondamentali o unità della struttura reti olare ristallina. A queste due te ni he possono essere orrelati tipologie e gradi di disordine dierenti, per questo motivo il pro esso di fabbri azione è un nodo essenziale da ui si diramano disordini strutturali tipi i e aratterizzan- ti. Appro i Top-Down sono propedeuti i all'introduzione di un disordine aratterizzato da variazione asuale in dimensione e forma dei blo hi di o- struzione del ristallo, la ui asualità risulta non orrelata, mentre inve e un pro esso Bottom-Up introdu e una asuale variazione sia della dimensione he nella posizione dei blo hi, on una asualità he ha manifeste proprietà di orrelazione[2℄. Le dierenze tra disordine orrelato o non orrelato non sono sempre ben hiare, e an he se il on etto di orrelazione è legato alla possibilità di individuare nella variazione asuale un parametro di riferimen- to he renda oerente e aratteristi o il disordine in tale struttura, mediante il parametro reti olare a , per esempio, gli eetti dipartiti da queste due tipologie di disordine possono essere dierenti. Altre sono inoltre le forme di disordine indu ibile nelle strutture oltre un'alterazione posizionale, dimensionale o riferita alla forma. È si uramente interessante valutare gli eetti legati all'alterazione dell'indi e di rifrazione, mediante modi azione della permettività dielettri a del sistema, indu endo una variazione intrinse a nelle aratteristi he di propagazione del ampo elet- tri o dell'onda elettromagneti a e produ endo una distribuzione di densità energeti a del ampo variabile in funzione del valore di questa [3℄. È pos- sibile sostenere un disordine strutturale mediante inltrazione di parti elle nelle avità reti olari, tipi he di strutture ma roporose, ome ad esempio i 6
  • 12. ristalli liquidi, ioè stati di materia he presentano fasi intermedie tra i li- quidi onvenzionali e le strutture solide ristalline; tali sostanze non passano direttamente dallo stato solido allo stato liquido, ma in opportune ondizio- ni sono in grado di organizzarsi in fasi intermedie (mesofasi) he presentano aratteristi he sia dello stato solido he di quello liquido ristallino.1 La osa essenziale è sottolineare la pe uliare dipendenza termi a di queste parti el- le he, opportunamente inltrate in quantità per entuali opportune, posso- no manipolare le aratteristi he dielettri he del mezzo mediante variazioni termi he, inuenzando i parametri di propagazione della lu e. Data questa s hemati a presentazione dei vari tipi di denaturazione del- l'ordine strutturale nei ristalli, la domanda da porsi è: in he modo il disor- dine inuis e sul trasporto e la propagazione delle onde elettromagneti he? Nelle ondizioni ordinarie, quando le aratteristi he ristalline non sono mo- di ate da disordine indotto, a meno di uttuazioni statisti he dell'ordine legate ai me anismi di fabbri azione, la propagazione delle onde in strut- ture on manifeste proprietà modulate on periodi ità, legate per esempio nei ristalli alla ostante reti olare a, è rappresentata dalle funzioni di Blo h. Funzioni d'onda di singola parti ella, generalmente utilizzate per la des ri- zione di un elettrone in strutture a potenziale periodi o, ome in un ristallo, sono autofunzioni dell'energia ostituite da onde piane modulate nello spazio da una funzione periodi a uk(r), di periodo pari a quello del potenziale del sistema quantisti o asso iato: 1I ristalli liquidi possono essere deniti ome uidi altamente anisotropi he esistono fra la fase solida ristallina e quella liquida isotropa. L'esistenza di queste mesofasi è do- vuta ad una erta organizzazione he le mole ole possono assumere passando dall'ordinata disposizione ristallina dello stato solido alla disposizione asuale dello stato liquido. Pos- sono essere suddivisi in tre lassi prin ipali: termotropi i, liotropi i e metallotropi i, he rispettivamente individuano ristalli he esibis ono una trasformazione di fase funzione della sola temperatura, della on entrazione dei ristalli nel solvente in ui sono dis iolti e della temperatura ontemporaneamente, e inne per i metallotropi i la dipendenza di transizione è funzione an he del rapporto di omposizione tra parte organi a e inorgani a di ui è ostiuito il ristallo. Le fasi di transizione di maggiore interesse nelle proprietà ot- ti he termosensibili, osì ome trattato a seguire, sono in ordine res ente di temperatura: ristallina-sme ti a-nemati a-isotropa, on la fase sme ti a uno stato di disposizione a s aglie orientate dei omponenti ristallini e la fase nemati a uno stato di ongurazione he ri orda un insieme di li ordinatamente orientati. 7
  • 13. ψk(r) = eik·ruk(r) (1.1) Oltre a des rivere gli autostati dell'hamiltoniana per gli elettroni in un ristallo, possono essere usati per altri sistemi periodi i ome i fotoni in un ristallo fotoni o. Tale des rizione è garantita da un risultato generale della Me ani a quantisti a, noto ome Teorema di Blo h. In base al teorema di Blo h, le funzioni ψ possono essere eti hettate in modo uni o on uno dei vettori d'onda k appartenenti alla osiddetta prima zona di Brillouin del ristallo. Sarà su iente studiare il modo elettromagneti o solo in tale regione per avere informazioni sulle proprietà di propagazione dell'onda nella restante struttura, in a ordo on il teorema di Floquet relativo alle soluzioni delle equazioni di Maxwell e alle relazioni tra velo ità di gruppo, energia a umulata e usso di potenza, assumendo he le soluzioni stazionarie dei ampi elettri o e magneti o, relative al singolo modo di propagazione in una struttura periodi a ostituite da elle identi he aratterizzate dalla ostante reti olare a, hanno la proprietà he i ampi nelle elle adia enti sono orrelati a ostanti moltipli ative omplesse uguali per tutte le oppie di elle adia enti [3℄, ovvero: E(x, y, z − a) = E(x, y, z) (1.2) Questi modi di Blo h, detti an he modi estesi, sono dunque rappresen- tanti del me anismo di trasporto delle onde elettromagneti he in strutture perfettamente ordinate. Qualora un erto grado di disordine venga indot- to all'interno del mezzo ristallino, iò he avviene è un'alterazione di tale trasporto balisti o dell'onda, ausato da fenomeni di interferenza dell'onda dovuti a super i di s attering del fotone distribuite asualmente nel mezzo. Queste, generalmente sono le ondizioni ideali all'innes o di me anismi di onnamento spaziale dell'onda legati a s attering multipli del fotone, dan- do luogo a fenomeni di lo alizzazione debole o, se parti olarmente in isivi, a lo alizzazione di Anderson detta an he lo alizzazione forte. 8
  • 14. 1.2 Connamento della lu e Tra le proprietà più insolite inerenti al trasporto previste per le strutture disordinate, si uramente a quista un posto di rilievo il fenomeno della lo- alizzazione di Anderson [1℄. Predetto dal si o ameri ano P.W.Anderson ai ni di modellizzare il pro esso di onnamento spaziale degli elettroni in un reti olo disordinato, l'origine del fenomeno è l'interferenza tra s at- tering multipli degli elettroni ausati da difetti asuali nel potenziale della struttura ordinata, alterando gli autostati da estesi (onde di Blo h) a espo- nenzialmente lo alizzati, restituendo, ome risultato, la trasformazione del ristallo disordinato da onduttore a isolante. Eetti legati alla lo alizzazio- ne debole e forte sono stati osservati studiando le proprietà di trasmissione di entri diusori, o s atterers, distribuiti asualmente, laddove, il potenziale era totalmente asuale osì ome il modello di Anderson predi eva, piuttosto he ongelato in uttuazioni del potenziale periodi o. Dato he il fenomeno ha un'espli ita natura ondulatoria orrelata alla interferenza, può natural- mente transire dal aso elettroni o al aso fotoni o, produ endo eetti simili, ma non del tutto identi i. Le onseguenze otti he riferite all'inuenza del disordine strutturale sulla propagazione delle onde luminose è uno dei temi su ui verte l'attenzione di molti esperimenti. Analogamente al aso della onduzione degli elettroni nei solidi ristalli- ni, il trasporto dell'onda luminosa può essere generalmente des ritto da una legge simile alla legge di Ohm, sottolineando una de res ita lineare della onduttività o trasmissione in funzione della res ita dello spessore o lun- ghezza L del mezzo materiale, an he se si è sperimentalmente dimostrato he passando da un me anismo diusivo a una lo alizzazione forte della lu e, le proprietà di trasmissione hanno una dipendenza he va on l'inverso del quadrato di L, e non linearmente a questa [4℄. Solitamente il prin ipale me - anismo di trasporto delle onde in un mezzo ordinario viene detto balisti o, ma in opportune ondizioni di disordine parziale della struttura dielettri a omplessa il trasporto può passare a regime diusivo he manifesta uno sta- to di lo alizzazione debole, sperimentalmente evidenziata an he in sistemi il ui disordine è solo fondato su un elevato grado di anisotropia otti a (si 9
  • 15. vedano i ristalli liquidi per esempio). Inne, il passaggio ad uno stato di disordine fortemente sedimentato nella struttura, impli a la transizione ad un ultimo stato di onnamento ondulatorio des ritto dalla lo alizzazione di Anderson.2 Sono state ondotte, ad esempio, esperienze sulla lo alizza- zione trasversale della lu e ausata da uttuazioni asuali del disordine in un reti olo fotoni o bidimensionale, al ne di individuare la transizione da trasporto balisti o a diusivo in presenza del disordine e il passaggio a una lo alizzazione di Anderson, dovuto a un in remento della forza di s attering generato da una res ita dello stato di disordine del sistema (si veda Figura 1.3). Il fas io di lu e nel piano di us ita è determinato per mezzo del tasso di parte ipazione inversa P, he ha le dimensioni dell'inverso di un'area, e della larghezza media eettiva ωeff : P = ˆ I(x, y,L)2dxdy/ ˆ I(x, y,L)dxdy2 (1.3) ωeff = P −1/2 (1.4) on L lunghezza del mezzo attraversato e I intensità us ente dal piano di output. La sperimentazione ha evidenziato ome un ontrollo sul grado di di- 2Nel des rivere i me anismi di trasporto del fotone nel ristallo è possibile individuare al uni parametri importanti he sono soggetti alle alterazioni legate all'induzione del di- sordine nella struttura, tra i quali: libero ammino medio di trasporto lt, denito ome la distanza media he il fotone per orre prima di dimenti are il suo stato di polarizzazione iniziale, il libero ammino medio ls, ovvero la distanza media per orsa dal fotone tra un urto e il su essivo e si uramente il vettore d'onda k. Se la lunghezza L del materiale attraversato dall'onda è tale he L ≤ lt si è in regime balisti o; la ondizione inve e per ui L ≫ lt ≫ o equivalentemente k · lt ≫ 1, on lunghezza d'onda, determina il regime diusivo; per portarsi a regime di Anderson è ne essario veri are la ondizione stabilita dal riterio di Ioe-Regel per ui k · ls ≤ 1.C'è da spe i are he questa ondizione non è banalmente raggiungibile, soprattutto in strutture 3D, dove il grado di disordine ane alla veri azione del riterio deve essere parti olarmente elevato (i valori di k · ls generalmente ottenuti os illano tra 10 e 104, troppo grandi per una lo alizzazione forte).[6, 7, 4℄ Una dierenza sostanziale tra il regime diusivo e quello di lo alizzazione forte può essere individuata nella tras urabilità dei fenomeni di interferenza nel primo aso, fenomeni legati allo s attering multiplo su ui si basa il me anismo di onnamento della lu e, ontrariamente alla vistosa preponderanza he hanno inve e gli stessi nel se ondo aso. 10
  • 16. sordine del mezzo di diusione dell'onda elettromagneti a possa rivelarsi un metodo ottimale per l'osservazione e l'esplorazione del fenomeno di lo aliz- zazione e dei suoi eetti di non linearità otti a. In questo parti olare aso, la te ni a di ontrollo e manipolazione dello stato di disordine del sistema utilizzata prende il nome di te ni a di induzione otti a, la quale trasforma un modello di interferenza otti o in un'alterazione dell'indi e di rifrazione del materiale dielettri o, attraverso l'uso di un fas io laser ma ulato (spe kle) ottenuto mediante in idenza di un laser su di un mezzo diusore. [5℄ Figura 1.2: Lo alizzazione di Anderson in sistemi disordinati originatasi dall'interfe- renza del pro esso di s attering multiplo elasti o. La sorgente di lu e è posta in A; la propagazione può avvenire in entrambe le direzioni verso entri diusori distinti, on una probabilità di riessione all'indietro verso A molto elevata a ausa delle dimensioni ridot- te di l, libero ammino medio, he de res erà tanto più quanto più è elevato il disordine, in rementando la forza di s attering, transendo dal normale regime di onduzione a uno stato lo alizzato.[4, Fig.1 Wiersma;Lagendijk℄ 11
  • 17. Figura 1.3: In alto | S hema di lo alizzazione trasversale: in a) è rappresentato il fas io di sonda he si propaga in direzione z, s andendo la struttura reti olare esagonale la ui alterazione è stata implementata solo sul piano trasversale xy; b) immagine di dirazione ottenuta sperimentalmente mediante la propagazione in una struttura a reti olo esagonale ordinato per una lunghezza L = 10μm; ) immagine di dirazione mediante la propagazione nella stessa struttura per la stessa lunghezza L indu endo un tasso di disordine del 15%. Si nota la hiara assunzione in b) del pattern reti olare del ristallo nell'immagine di dirazione, laddove in ) inve e si ottiene uno spot lo alizzato di lu e. In basso | Risultato sperimentale per la propagazione nel reti olo disordinato: a) larghezza eettiva media in funzione del tasso di disordine del sistema misurata su oltre 100 sistemi reati on stesso livello di disordine; b) tasso di parte ipazione inverso in funzione del disordine (analoghe onsiderazioni di a)); gli inserti mostrano rispettivamente la distribuzione d'intensità in us ita in un reti olo ) senza disordine, d) on il 15 % di disordine, e) ol 45 % di disordine. In d) ed e) le urve in bian o rappresentano il logaritmo del prolo di intensità e un t rispettivamente gaussiano e esponenziale de res ente hanno avuto un ottimo responso on le urve sperimentali, onvalidando la transizione da regime diusivo (pi o più largo, prolo gaussiano) a regime di Anderson (pi o più stretto, prolo esponenziale de res ente).[5, Fig.1 e 2, S hwartz℄ 12
  • 18. Data questa s hemati a introduzione sulle proprietà si he legate alle ause del me anismo di onnamento della lu e, per ui un maggiore ap- profondimento matemati o darebbe forse un panorama più trasparente sugli innes hi di tale fenomeno (si rimanda al Ÿ 1.3 per maggiori dettagli), i si può hiedere quali debbano essere i parametri fondamentali su ui on en- trarsi allo s opo di individuare un intimo legame tra la manifestazione di erte proprietà otti he e il pro esso di intrappolamento otti o. Uno tra i parametri prin ipali onnessi alla lo alizzazione, in generale, è la lunghezza di lo alizzazione ξ, rappresentazione della aratteristi a s ala di lunghezza per i modi lo alizzati he de adono esponenzialmente, he intro- du e una misura dell'estensione di tali modi elettromagneti i nello spazio di onnamento o equivalentemente una misura del grado di lo alizzazione spa- ziale raggiunto. L'espressione di tale grandezza può essere onnessa a diversi parametri legati alla propagazione dell'onda luminosa. In parti olare si sa he i modi lo alizzati de adono esponenzialmente on un andamento propor- zionale a e−γ|x| on γ 0, detto esponente di Lyapunov, he des rive quanto rapidamente il modo de ade, la ui rapidità è onnessa intrinse amente alla forza di s attering del mezzo e al onnamento luminoso. La osa interes- sante è he ξ può essere ottenuto ome il valore re ipro o dell'esponente di Lyapunov, ioé: ξ = 1 γ = − lim L!1 L ln T (1.5) dove L è la lunghezza attraversata nel mezzo dall'onda e T la misura della trasmissione dell'onda nel mezzo (la risoluzione di ξ è però ben posta solo nelle ondizioni per ui la misura della lunghezza del tratto per orso nel materiale è molto più grande del valore stesso della lunghezza di lo alizza- zione, onvalidando la ondizione al limite). Si è sottolineata la onnessione alla trasmissione dell'onda nel mezzo, he risulterà fortemente degradata in funzione di un pro esso di lo alizzazione più e iente, osì ome si poteva intuitivamente predire.[8℄ Questo permetterebbe di poter ollegare tale parametro ad un altro, la ui importanza sarà pregnante nella trattazione a seguire dei me anismi di 13
  • 19. generazione dei random laser, ovvero la ostante di diusione D, indi e del grado di diusività dell'onda nel mezzo. Ovviamente è naturale aspettar- si he il suo valore de res a al res ere dello stato di onnamento spaziale dell'onda in funzione di ξ, e in eetti questo è quanto sperimentalmente osser- vato. Re enti osservazioni hanno dimostrato ome sia possibile trovare delle ondizioni ottimali di disordine del mezzo materiale entro ui si possa denire un massimo dell'esponente di Lyapunov e onseguentemente un minimo del valore della lunghezza di lo alizzazione he manifesta la migliore ondizione di lo alizzazione forte della lu e. Il fatto interessante è he non solo è pos- sibile individuare una ondizione di massimizzazione del onnamento delle onde (ovvero di una minimizzazione uni a della ξ), ma he inoltre questa sia intimamente onnessa al grado di disordine della struttura, in parti o- lare si è osservato ome uttuazioni del disordine strutturale in un intorno del valore ottimale produ a eetti deleteri per una aratterizzazione forte del pro esso di s attering on onseguente evanes enza dei modi lo alizzati, determinando una res ita della ξ no a valori non oerenti a una struttura disordinata. Questo potrebbe essere un apparis ente dato empiri o atto a spiegare la osì fa ile elusività del fenomeno di lo alizzazione di Anderson, per epibile solo in opportuni ontesti. Lo s enario he la struttura presenta all'onda luminosa, ai ni della sua propagazione, è si uramente governato da una moltepli ità di fenomeni si i legati soprattutto alle proprietà otti he del mezzo, i quali fenomeni spesso si sovrappongono ontribuendo a strutturare dei veri e propri ammini hiusi (si veda Figura 1.2) in ui la dinami a di propagazione della lu e può essere molto omplessa. Si può omunque pensare, he debba esistere un valore del disordine, da ui dipende la formazione di questi ammini, he ottimizza tale dinami a e ne sempli hi il omportamento, suggerendo simultaneamente l'innes o di pro essi di onnamento spaziale della lu e ottimali.[4, 9℄ Sebbene la lo alizzazione di Anderson manifesti espli ite potenzialità in ampo fotoni o, ponendosi spesso ome ondizione a ontorno per la stimo- lazione e il potenziamento di fenomeni otti i nelle strutture disordinate, e nonostante esso si presenti in modo ridondante nelle su essive analisi on- 14
  • 20. dotte sulle strutture atte alla ostituzione dei random laser, ome me ani- smo di innes o di pro essi otti i ampli ati, il suo ruolo al ne di determinare ondizioni di onnamento ondulatorio per l'avvio di fenomeni di s attering multiplo a diversi regimi di lavoro non è essenziale. La realizzazione di avità, risonanti o meno, he permettono l'innes o del me anismo di re- troazione (feedba k) propedeuti o all'azione laser, è stata osservata an he in assenza di lo alizzazione forte, solo in presenza di un onnamento debole, o an he in presenza di una oesistenza tra modi estesi e lo alizzati, spesso non rius endo a individuare un'uni ità nella fonte delle proprietà spettrali di tali laser (ulteriori approfondimenti a riguardo saranno riportati nel apitolo 2, Ÿ 2.2).[7℄ 1.3 Studio analiti o del fenomeno di interferenza per s attering multiplo Nel seguente paragrafo si introdurranno le fondamenta teori he su ui ge- neralmente si modellizza il trasporto della lu e in un mezzo disordinato. Il panorama nora presentato dà un ampio s or io su quelli he sono i me ani- smi prin ipali di trasporto delle onde e i dierenti regimi di trasporto a ui si può in orrere, relativamente ad opportuni valori dei prin ipali parametri di trasporto presentati nel paragrafo pre edente. Si è inoltre sottolineata una possibile dierenza tra il regime di trasporto lo alizzato, aratterizzato da un pro esso di deessione multiplo della lu e on onseguenti fenomeni di inter- ferenza oerenti he provvedono a istituire una avità risonante all'interno del mezzo, e quello diusivo, nel quale la diusione della lu e sembra riferirsi a un modello sempli ato di interazioni per s attering multipli he tras u- ra gli eetti di interferenza [7℄, dando luogo a un possibile onnamento, se pur debole, delle onde, he rivela però una in oerenza del onnamento, manifestando possibili eetti rivereberati solamente sull'intensità o energia dell'onda, non restituendo al una informazione sull'andamento del ampo[6℄. Una tipi a equazione per l'intensità I(r, t) a regime diusivo può essere s ritta ome segue: 15
  • 21. ∂I(r, t) ∂t = D∇2I(r, t) − v li I(r, t) (1.6) on D = 1 3 ltv ostante di diusione, v velo ità della lu e nel mezzo, lt libero ammino medio di trasporto e li libero ammino medio nello spe i o mezzo. È noto he l'intensità dell'onda viaggiante sia proporzionale al mo- dulo quadro del ampo elettri o E(r, t), in parti olare, a seguire, si ri averà analiti amente un'espressione dell'intensità a partire dalle funzioni di ampo dell'onda. Nell'approssimazione di regime diusivo si è tras urata, ome già detto, l'interferenza tra onde soggette a s attering multiplo; per tener onto di tale proprietà è ne essario implementare una teoria del trasporto he ten- ga in onsiderazione gli s attering multipli del ampo elettri o, inve e he dell'intensità dell'onda, in questo modo l'informazione sulla fase dell'onda non viene persa. Il punto di partenza per tale sviluppo, sono le equazioni di Maxwell per il ampo elettri o e magneti o. La teoria della funzione di Green o propagatore sarà un utile strumento matemati o ai ni di derivare le perturbazioni generate dalla distribuzione del potenziale V (r) sulle equa- zioni di ampo dell'onda elettromagneti a, ome espansioni di Taylor del potenziale. Partendo dalle equazioni di Maxwell, il ampo elettri o può essere pre- sentato dalla seguente equazione d'onda dipendente dal tempo: ∇2E(r, t) + ∇ E(r, t) · ∇ǫ(r) ǫ(r) − ǫ(r) c20 ∂2E(r, t) ∂t2 = 0 (1.7) dove il se ondo addendo dell'equazione ontiente il gradiente di ǫ(r), he è zero nelle regioni in ui ǫ(r) è ostante; onsiderando il aso di una ollezione di parti elle per ui, in un loro parti olare intorno, l'indi e di rifrazione del mezzo si possa ritenere ostante internamente e esternamente alle parti elle, si denis e una ondizione al ontorno per la (1.7) he annulla il suo se ondo termine. Mediante trasformata di Fourier rispetto al tempo, la dipendenza espli ita dal tempo nella (1.7) può essere rimossa e la ollezione di armoni- he ottenute dalla trasformata, omponenti del ampo elettri o, seguiranno l'equazione di Helmoltz indipendente dal tempo 16
  • 22. ∇2E(r) + ( ω c0 )2ǫ(r)E(r) = 0 (1.8) on E(r) he denota una delle omponenti del ampo elettri o dentro e fuori i entri diusori. La stessa equazione può essere ottenuta per le ompo- nenti del ampo magneti o. Nella (1.8) ǫ(r) rappresenta la ostante dielettri- a del sistema he è espli itamente dipendente dalla posizione, ω la frequenza del ampo elettri o e c0 la velo ità della lu e nel vuoto. L'equazione d'onda può essere osì s ritta ∇2E(r) + ( ω c0 )2E(r) = V (r)E(r) (1.9) on V (r) potenziale di s attering denito ome V (r) = −( ω c0 )2[ǫ(r) − 1], he per una ollezione di entri diusori on polarizzabilità α0 in un intorno del mezzo in ui la ostante dielettri a è pari ad 1, è dato da V (r) = −α0( ω c0 )2Xi δ(r − ri) (1.10) on ri posizioni dei entri diusori. La polarizzabilità per diusori on raggio a e ostante dielettri a ǫ1 è data da α0 = a3(ǫ1 − 1)/(ǫ1 + 2). Intro- du endo la funzione di Green G0(r1, r2) ome soluzione di ∇2G0(r1, r2) + (ω/c0)2G0(r1, r2) = −δ(r1 − r2) (1.11) una soluzione formale della (1.9) è allora E(r1) = Ein(r1) − ˆ dr2G0(r1, r2)V (r2)E(r2), (1.12) dove Ein(r1) è la soluzione omogenea della (1.9) ponendo V (r) = 0 e rappresenta si amente l'onda oerente in arrivo. G0(r1, r2) des rive la propagazione del ampo nel mezzo senza diusori ed è data da G0(r1, r2) = e−ik|r1−r2| 4π|r1 − r2| (1.13) 17
  • 23. on k vettore d'onda. Iterando ri orsivamente la (1.12) in se stessa, ioè sfruttando un metodo auto onsistente di soluzione iterativa, si può ottenere la seguente espansione perturbativa per il ampo elettri o, he in opportuni asi può essere arrestata al primo ordine in V (r) (approssimazione di Born): E(r1) = Ein(r1) − ˆ dr2G0(r1, r2)V (r2)Ein(r2) + (1.14) + ¨ dr2dr3G0(r1, r2)V (r2)G0(r2, r3)V (r3)Ein(r3) + − ° dr2...dr4G0(r1, r2)V (r2)G0(r2, r3)V (r3)G0(r3, r4)V (r4)Ein(r4) + .... dove tutte le integrazioni sono eettuate sull'intero volume del ampione. È evidente la dipendenza della (1.14) da Ein e per rendere la des rizione della propagazione indipendente da tale funzione è opportuno introdurre la funzione di Green totale denita ome soluzione di ∇2G(r1, r2) + (ω/c0)2ǫ(r)G(r1, r2) = −δ(r1 − r2) (1.15) he des rive l'andamento del ampo in un qualunque punto del mezzo r1, dovuto alla sorgente in r2. La sua espansione analiti a è legata ome sempre ad uno sviluppo in serie di potenze di V (r) G(r1, r2) = G0(r1, r2) − ˆ draG0(r1, ra)V (ra)G0(ra, r2) + (1.16) +¨ dradrbG0(r1, ra)V (ra)G0(ra, rb)V (rb)G0(rb, r2) − .... Il primo termine della (1.16) des rive la propagazione del ampo senza eetti di s attering, il se ondo termine è uguale alla somma di tutti i on- tributi di s attering singolo, il terzo termine alla somma dei ontributi di s attering doppio, e osì via. Un modo elegante per esprimere l'espansione riportata sopra è mediante l'introduzione della matri e-t t(r1, r2, ω) denita ome la somma di tutti gli s attering ripetuti da un singolo entro diuso- re o eventi ri orrenti, ioè quegli eventi per ui un'onda è diusa da uno 18
  • 24. spe i o diusore, su essivamente diusa da un altro entro diusore per poi tornare indietro allo spe i o diusore di partenza (una rappresentazione s hemati a mediante lo s hema di Feynman darebbe una più hiara visione dell'elemento, si veda a proposito [10, Ÿ 4, Fig.4.25℄ ). Lo sviluppo in serie perturbativo per la matri e-t è detta serie di Born e provvede a dare un signi ato si o al me anismo di propagazione, in parti olare il primo ter- mine dello sviluppo rende l'idea di una polarizzazione elettri a indotta dal ampo dell'onda in arrivo Ein. Tale polarizzazione perturba il ampo in un intorno del diusore, he inuenza nuovamente la polarizzazione del mezzo (se ondo termine), e . I entri diusori reali hanno delle dimensioni nite e se il loro diametro è dell'ordine della lunghezza d'onda in idente o più grande, al uni eetti di risonanza non possono essere tenuti in onsiderazione arrestando lo sviluppo al primo termine in approssimazione di Born, ne essitano quindi termini di ordine superiore. Sfortunatamente, ad ordini dello sviluppo elevati, la serie di Born diverge a ausa della divergenza del propagatore G0 quando r1 = r2. Il problema può essere risolto introdu endo una distanza di interruzione ( ut- o lenght) a per r1 − r2 dell'ordine delle dimensioni dei entri diusori; in questo modo la serie di Born onverge e la matri e-t è data da t(r1, r2; ω) = t(ω)δ(r2 − ri)δ(r1 − ri), (1.17) on t(ω) = − α0(ω/c0)2 0−iα0(ω/c0)3 , restituendo un valore di risonanza per 1−ω2/ω2 la matri e-t per un valore di ω = ω0 = c0pa/α0. In alternativa, la matri e-t può essere denita ome una polarizzabilità del diusore α(ω) indotta dal ampo dell'onda in arrivo Ein(ω, r) α(ω) = − c20 ω2 t(ω). (1.18) L'importanza della matri e-t è da onnettere, inoltre, alla possibilità di esprimere la sezione d'urto σs e la sezione d'urto d'estinzione σe in fun- zione della matri e stessa ome σs = (4π)−1|t(ω)|2e σe = −(c0/ω)Im[t(ω)], laddove per parti elle non assorbenti, le due sezioni d'urto si eguagliano, sod- disfando la seguente ondizione per la matri e-t, onos iuta ome teorema 19
  • 25. otti o [10℄ : 1 4π |t(ω)|2 = − c0 ω Im[t(ω)] (1.19) Un'importante onsiderazione on lusiva riguarda l'espressione di G, pro- pagatore totale, he manifesta lo stesso andamento della (1.13), on un'e- spressione diversa del vettore d'onda K = q( ω c0 )2 + nt, espli itando una dipendenza dalla densità di entri diusori (s atterers) del mezzo, n, nella des rizione della propagazione della lu e all'interno della struttura disordi- nata. L'intensità di ampo I(r), denita ome l'energia trasmessa per unità di area e di tempo, è data da I(r) = c0n 2 |E(r)|2, (1.20) on n indi e di rifrazione del mezzo e può essere espressa, analogamente al ampo elettri o, in termini della funzione di Green G(r1, r2), ome I(r) = c0n 2 E(r)E⋆(r) = c0n 2 ¨ dr1dr2G(r, r1)G(r, r2)Ein(r1)E in(r2) (1.21) dove il prodotto GGdes rive si amente l'intensità in un qualunque punto del sistema dovuto al prodotto dei ampi delle onde in arrivo EinE in. 20
  • 26. Capitolo 2 Random laser: proprietà si he e aratterizzazione dei dispositivi Per iniziare a parlare di random laser è ne essario avere omunque un'idea di base di osa sia e ome si ottenga un laser, solo attraverso la onos enza dei me anismi fondamentali propedeuti i alla generazione di questo è possibile avere un'idea della si a he sta alle spalle di questi dispositivi, on tutte le e ezionali proprietà otti he del aso, gli straordinari vantaggi e le sor- prendenti appli azioni he essi potenzialmente possono manifestare in molti ambiti. Laser è un a ronimo he sta per Light Ampli ation by Stimulated Emission of Radiation; s hemati amente, è un dispositivo in grado di emet- tere un fas io di lu e oerente, mono romati o e ollimato, on un elevato grado di direzionalità e di brillanza (indi e della misura dell'energia trasmes- sa per unità di angolo solido, parti olarmente elevata a ausa del numero di fotoni elevato ottenuto mediante il pro esso di emissione stimolata). Un laser è solitamente ostituito da due elementi fondamentali: un ma- teriale he provvede al guadagno otti o mediante l'innes o del pro esso di emissione stimolata in un sistema he sia stato portato all'inversione di po- polazione attraverso pompaggio otti o e una avità otti a he intrappola par- zialmente la lu e. Quando, in avità, il oe iente di perdita eguaglia quello 21
  • 27. di guadagno, il sistema raggiunge un valore di soglia e può laserare. Quindi il uore del dispositivo laser sta proprio nella avità, poi hé è questa he ne determina i modi del laser, ovvero inuenza si uramente la direzionalità di us ita del fas io laser e la sua frequenza. Una delle sostanziali dierenze tra i laser e i random laser è he questi ultimi non ne essitano di una avità otti a esterna al mezzo di guadagno stesso, he innes hi il me anismo di feedba k del fas io di fotoni al ne di ottenere un'ampli azione otti a, di onseguenza i modi permessi e le loro proprietà non sono più determinati dalla avità, ma dal pro esso di diusio- ne multipla (s attering multiplo) a ui è soggetto ogni fotone viaggiante in un mezzo disordinato. Il punto di partenza per la presentazione dei random laser sarà proprio quanto trattato nel apitolo pre edente, in modo da po- ter onnettere oerentemente questa omplessa trama del disordine, di ui i random laser sono la manifesta espressione appli ativa. 2.1 Cos'è un Random Laser? L'ar hetipo di una struttura disordinata he potesse indurre a un'ampli a- zione otti a stimolata è forse da ri ondurre a Lethokov, he nel 1968 propose l'idea pionieristi a di un mezzo attivo disordinato he potesse auto-generare lu e, sotto opportune ondizioni ontestualizzate alle dimensioni degli s at- terers presenti nella struttura, he permettessero di ottenere un regime dif- fusivo della lu e on guadagno otti o. Il guadagno totale he è a quisibile nel pro esso di diusione è proporzionale al volume del sistema di ampli azio- ne otti a (in tal aso oin idente ol volume del mezzo stesso) e assumendo he gli eetti di assorbimento siano tras urabili, le perdite sono determina- te solo dalla lu e he può fuggire attraverso le super i del ampione, on una onseguente perdita totale he è proporzionale alla super ie del mezzo. Quindi, in teoria, si potrebbe in rementare il volume del ampione no al raggiungimento di un suo valore riti o, al di sopra del quale il guadagno è più grande delle perdite. Sebbene questa originale visione di Lethokov sui sistemi diusivi tras uri gli eetti di interferenza he prendono luogo in un mezzo disordinato aratterizzato da fenomeni di s attering multiplo, he rap- 22
  • 28. presentano si uramente i pilastri su ui si deve ostruire un modello teori o per i random laser, dà omunque un'idea essenziale di ome i mezzi otti i attivi e disordinati esibis ano dei valori riti i intrinse amente onnessi alle sole proprietà geometri he, se si vuole, profondamente legati ai pro essi di emissione laser [10℄. 2.1.1 Denizione e nozioni base Ma os'è un random laser? È possibile darne una hiara denizione? In mo- do molto ompatto, un random laser è un materiale o una struttura otti a he soddisfa i due riteri seguenti: (1) la lu e deve essere moltepli emente diusa a ausa del disordine strutturale e ampli ata per emissione stimolata e (2) deve esistere un valore di soglia, sempre dovuto allo s attering multiplo, al di sopra del quale il guadagno totale è superiore alla perdita totale. Tale denizione impli a tutti quei sistemi di diusione attivi on estensione si a nel range del libero ammino medio l, poi hé laddove non vi sia un limite inferiore per l, un limite superiore può approssimativamente oin idere on le dimensioni del sistema, al di là del quale il ampione diventa trasparente [7℄. Si è già visto ome l sia un parametro importante nella trattazione dei fenomeni di interferenza dovuti agli s attering in un materiale disordinato, legato ai pro essi di lo alizzazione, osì ome D, la ostante di diusione del mezzo, da entrambi quali parametri dipende la propagazione della lu e in un per orso asuale (random walk), analogamente al moto browniano di parti elle sospese in un uido, he è onnesso a pro essi di diusione he si ripetono, spesso, an he migliaia di volte prima he il fas io di lu e possa us ire dal ampione. Le aratteristi he dello spettro in us ita del fas io laser, ottenuto in tali modalità, sono sorprendenti, in parti olare una elevata mo- no romati ità dei pi hi di emissione laser, orrelabile ad un elevato fattore di qualità Q he solitamente è additabile alle ottime prestazioni della avità risonante, ma he in questo ontesto può essere onnessa a un'ottimizzazio- ne dei pro essi di interferenza per s attering multipli delle onde, ed inoltre manifesta in molti asi un valore di soglia per l'azione laser più basso di quelli dei laser anoni i, diminuendo la spesa energeti a del pro esso di am- 23
  • 29. pli azione otti a e non ledendo all'intensità energeti a del fas io in us ita, spesso superiore ai laser omuni. Inne una banale, ma non po o importan- te, distinzione tra i laser e i random laser è he questi ultimi, a dierenza dei primi, presentano una omnidirezionalità del me anismo di feedba k pro- pedeuti o all'ampli azione otti a, sfruttando un onnamento temporaneo della lu e in ammini hiusi tra i diusori, non prediligendo una parti olare direzione di riessione (si veda Figura 2.1), osì ome inve e a ade nei laser omuni, dove l'in idenza perpendi olare alle super i riettenti della avità massimizza il rendimento del dispositivo. Vi sono molte proprietà dei random laser he sono tuttora in dibattito, questioni aperte di ui non è ben hiara l'uni ità di soluzione. Tra queste vale la pena sottolineare la ri er a per una possibile ausa si a di una osì elevata mono romati ità esibita dagli spettri di emissione laser. Molte sono le teorie e i modelli avanzati per una adeguata spiegazione del fenomeno, osì ome le sperimentazioni eseguite, tuttavia non si ries e a denire un'uni a ausa legittima ome soluzione del problema in relazione a una di ile linea logi a he non ollega oerentemente i risultati ottenuti nel tempo, osì ome si approfondirà nel paragrafo seguente. È inoltre sedimentata in letteratura l'idea di dover distinguere tra ran- dom laser a regime diusivo e a regime oerente. Questa distinzione potrebbe suggerire erroneamente he in qual he modo vi sono materiali in ui gli s at- tering multipli delle onde luminose produ ano eetti di interferenza e altri inve e dove questo non a ade. In realtà, in tutti i materiali andidati a random laser, il pro esso di s attering multiplo è elasti o, in questo modo i fenomeni di interferenza sono presenti e sono parte del problema si o. La questione è se gli eetti di interferenza sono osservabili, o meno, in spe i he ongurazioni sperimentali. In parti olare si possono distinguere due tipologie di random laser in re- lazione a due distinte tipologie di feedba k: la prima ategoria di random laser è detta a regime in oerente o non risonante, orrelata a un feedba k in oerente; la se onda ategoria viene detta a regime oerente o risonante. Spesso si è soliti fare una lassi azione, in riferimento alle rispettive tipo- 24
  • 30. Figura 2.1: A sinistra. S attering multiplo di più fotoni nel mezzo attivo. Una ol- lezione di mi rosfere ontenente laser a olorante è e itata (per esempio, da una una sorgente di lu e esterna sotto forma di impulsi laser) al ne di ottenere un'inversione di popolazione. Le mi rosfere allora diondono i fotoni e li ampli ano mediante tale pro es- so. La propagazione dell'onda di lu e prende le sembianze di un per orso asuale soggetto ad ampli azione [7, Fig.1, Wiersma.℄. A destra. Confronto tra modi elettromagneti i lo alizzati e estesi. Rappresentazione della distribuzione in intensità del ampo elettromagneti o in un sistema disordinato, al- olata mediante metodo FDTD. a) Modo lo alizzato: in questa regione la lu e è onnata a un modo on ode he de adono esponenzialmente. b) Modo esteso: il pattern forte- mente uttuante ottenuto viene detto spe kle (ma ulato, spalmato) [7, Fig.3, Wiersma.℄. 25
  • 31. logie, basata sulla distinzione tra ASE (ampli ated spontaneous emission), solitamente generata da un debole grado di disordine e quindi lo alizzazio- ne, generalmente non su iente a preservare la oerenza del ampo dell'onda viaggiante e he quindi avrà eetti solo del se ondo ordine in oerenza legati all'intensità o energia del ampo elettromagneti o 1 e veri e propri random laser, he manifestano espli ite proprietà di oe- renza otti a on onsequenziali eetti di interferenza [11℄. Per modellizzare orrettamente i random laser è ne essario risolvere le equazioni di Maxwell per un sistema on indi e di rifrazione variabile. I modi elettromagneti i, soluzioni delle equazioni, he si sono trovati sono omplessi e possono essere lo alizzati per Anderson o altrimenti onnati in uno spe i o spazio o, an ora, possono essere modi estesi, dipendendo dal libero ammino medio del ampione [7℄. Ovviamente, ome si analizze- rà, i modi permessi in tali strutture non saranno inuenzati dal solo indi e di rifrazione, ma soprattutto dal grado di disordine e anisotropia del siste- ma, ed an he dall'alterazione di grandezze ma ros opi he attraverso ui sarà possibile tunare le ondizioni di esistenza dei modi stessi. 1Un me anismo di feedba k oerente non è ne essario per ottenere un random laser. La ragione è he in un laser anoni o non è la avità stessa ad essere ne essaria per l'otte- nimento di una emissione laser oerente. Per omprendere questo è su iente distinguere fra oerenza del primo e del se ondo ordine, dove la prima è una misura delle uttuazioni del ampo dell'onda, la se onda sarà una misura delle uttuazioni di intensità. Se rag- giungere un grado di oerenza del primo ordine è abbastanza sempli e, basta avere una sorgente on una banda passante parti olarmente stretta, non si può dire lo stesso per il se ondo ordine, a ausa della tendenza dei fotoni a raggrupparsi. In un laser omune questo ordine di oerenza è ottenuto per mezzo della saturazione di guadagno he limita le os illazioni in intensità. Un laser on una oerenza del primo e del se ondo ordine viene detto oerente. Sebbene la avità otti a innes hi i me anismi di saturazione he portano a una oerenza ompleta del laser, vi sono altre situazioni in ui la saturazione di guada- gno, ottenuta per altri mezzi, indu e a un fas io laser oerente al se ondo ordine, in altre parole sopprime le uttuazioni di intensità e restituis e un andamento della statisti a di emissione fotoni a prettamente poissoniana, tipi a delle emissioni oerenti delle sorgenti laser omuni (un esempio è dato dal ASE a ui spesso si fa riferimento ome azione laser a feedba k non-risonante) [7℄. 26
  • 32. 2.2 Caratterizzazione dei modi e proprietà di emis- sione dei random laser Un modo sempli e di ottenere un random laser è quello di frantumare un regolare laser a ristallo ridu endolo in polveri sottilissime. Questo tipo di appro io permette di mantenere inalterate le proprietà del laser a ristallo di ampli atore della lu e attraverso emissione stimolata, introdu endo però la possibilità, legata alla frammentazione dei ristalli, di ottenere un ampione disordinato, ri o di entri di s attering. Esistono altre interessanti opzioni di fabbri azione, su ui l'attenzione verterà nel Ÿ 2.3, tra ui si uramente la sospensione di mi ro parti elle ad elevata on entrazione in una soluzione liquida di laser a olorante.2 2.2.1 Struttura dei modi elettromagneti i permessi Si è già sottolineato ome i modi elettromagneti i permessi in un random la- ser non siano dipendenti dalle proprietà di una avità risonante, tuttavia le loro aratteristi he sono ondizionate dalle proprietà elementari dei diusori presenti nella struttura disordinata, matri e di formazione di tali dispositivi. Osservazioni basilari di questi me anismi hanno indi ato he l'azione laser di un sistema otti amente attivo disordinato è tipi izzata da una forte re- s ita dell'intensità di emissione ombinata on un improvviso restringimento del prolo spettrale, raggiunto un valore di soglia per il sistema. Quest'ul- timo fenomeno è onsistente on i modelli teori i disponibili per tali sistemi ed è dovuto alla dipendenza spettrale dal oe iente di guadagno. La osa importante è saper distinguere questo fenomeno da una emissione spontanea ampli ata (ASE) he può prendere luogo an he in un mezzo in soluzione di olorante (si veda nota 2) senza la presenza di elementi di s attering e 2In ontrato già in Figura 4, a sinistra, un laser a olorante è un laser he usa un olorante organi o, solitamente in soluzione liquida, ome mezzo di ampli azione o meglio di guadagno otti o della lu e. In onfronto ai mezzi gassosi e a quelli solidi, un olorante può essere usato per ottenere una gamma molto più ampia di lunghezze d'onda, il he li rende parti olarmente idonei per laser sintonizzabili e ad impulsi. Posseggono un'ampia banda di assorbimento e spesso fenomeni di smorzamento dell'intensità di emissione del pi o laser sono legati proprio a questo. Solitamente i oloranti usati sono: rodammina 6G, uores ina, umarina, tetra ene e altri an ora. 27
  • 33. manifestando un omportmento spettrale simile. L'elemento he pesa sulla distinzione dei random laser è infatti la presenza di entri diusori, poi hé gio ano un ruolo essenziale nel raggiungimento di ondizione riti he per l'a- zione laser. Una abbondanza per entuale elevata di tali elementi nel sistema lo rende otti amente spesso, nel senso he il libero ammino medio dei fotoni nel mezzo l è molto più pi olo dello spessore del ampione, presentando osì un mezzo opa o [10℄. L'emissione spontanea ampli ata della lu e è originata dal pro esso di emissione spontanea dei fotoni, su essivamente ampli ati per emissione stimolata; è un pro esso he non ne essita di una avità otti a e può presentarsi in materiali otti amente attivi, ma trasparenti, in ui la lu e si propaga liberamente. A ausa del pro esso di emissione stimolata e dalla dipendenza della urva spettrale dal oe iente di guadagno, la lu e può diventare ampiamente oerente sotto opportune ondizioni e spesso si fa riferimento a questo tipo di azione laser ome mirror-less e mode-less. In un random laser, dall'altra parte, il pro esso di s attering multiplo denis e modi elettromagneti i on una erta frequenza e larghezza di riga, tempo di vita media e un ompleto prolo spaziale; questi sono quindi an h'essi mirror-less, ma, ome si di e nel linguaggio laser, non sono mode-less [7℄. I modi elettromagneti i permessi in un laser anoni o sono determinati dalla avità otti a e onsistono in onde stazionarie i ui nodi gia iono sugli spe hi della avità. In un random laser, il prolo spaziale dei modi è do- minato da un modello granulare (spe kle). Un interessante quesito è quanto gli eetti di interferenza legati a tale distribuzione granulare dei modi ed an he la lo alizzazione di Anderson, fenomeno he ome visto aratterizza il predominante onnamento spaziale della lu e, pesino in tali dispositivi. Pradhan e Kumar dis ussero teori amente la possibilità di un'azione laser attraverso modi lo alizzati per Anderson, essi infatti trovarono he l'elevato fattore di qualità dei modi lo alizzati e la loro ristretta larghezza di riga dovessero indurre ad un'emissione spettrale ostituita da pi hi ristretti, a lunghezze d'onda asuali, ma he inne oin idevano on le lunghezze d'on- da dei modi lo alizzati stessi. Dopo molte osservazioni sperimentali, an he il gruppo di ri er a di Cao ha manifestato una positiva aderenza a tale fe- nomenologia, riportando l'osservazione di spettri di emissione laser ottenuti 28
  • 34. mediante l'utilizzo di polvere di ossido di zin o, on la manifestazione di proli spettrali intensi e altamente mono romati i al di sopra di un erto valore di soglia, individuando an he una onsueta distribuzione temporale degli eventi fotoni i di tipo poissoniana, tipi a delle emissioni laser regolari [12℄, si veda approfondimento al Ÿ 2.3, ( osa inve e non individuata al di sotto del valore di soglia, osì ome mostrano i al oli sul se ondo ordine di oerenza eseguite da Flores u e John, he presentano una distribuzione temporale dei fotoni, provenienti da una sorgente aoti a, raggruppata, in altre parole i fotoni hanno un'elevata probabilità di arrivare insieme ome se viaggiassero in 'grappoli ', tipi o di uno stato ondensato di Bose-Einstein) [7℄. Ad ogni modo, esperimenti su essivi hanno portato alla lu e la pos- sibilità di ottenere un omportamento spettrale analogo an he nel aso di strutture modestamente disordinate, on una prevalenza di modi lo alizzati debolmente o addirittura estesi. 2.2.2 Evoluzione dei modelli teori i alternativi Per omprendere meglio la struttura dei modi, in un random laser, si è ritenu- to opportuno prima apire la struttura di questi nel mezzo materiale passivo ( ioè senza mezzo di guadagno otti o) disordinato. A tal ne, la statisti a dei tassi di de adimento dei modi può rappresentare uno strumento in redibil- mente utile in quanto permette di esplorare la natura dei modi he il mezzo materiale ries e a sostenere, sia he essi siano estesi o lo alizzati. Qualora un mezzo di guadagno fosse introdotto in tali strutture, allora saranno solo i modi più longevi on un più basso valore di soglia per l'azione laser a rappre- sentare i pi hi di maggiore intensità del prolo spettrale. Chabanov et al. [13℄ hanno provato sperimentalmente, mediante lo studio delle statisti he di de adimento, he i prin ipali responsabili dell'elevata mono romati ità dei pi hi dei random laser, in materiali a regime diusivo, sono i modi estesi più longevi. Mujumdar et al. [14℄ hanno er ato, allora, di al olare mediante simulazione numeri a, la densità di distribuzione spaziale di tali modi estesi longevi e hanno trovato he in un sistema disordinato di dimensione nita esiste solo un sottoinsieme ostituito da un numero esiguo di modi estesi 29
  • 35. longevi, manifestandone una intrinse a rarità. Il loro lavoro mostra ome i ' fotoni fortunati ' he sono spontaneamente emessi in tali modi estesi possono a quisire un grande guadagno otti o e ontribuire a una res ita in intensi- tà dei pi hi di emissione laser. Al ne di determinare sperimentalmente il grado di lo alizzazione dei modi, van der Molen et al. [15℄ hanno analizzato, tramite mi ros opio otti o onfo ale, la loro estensione spaziale. La regione studiata, equivalente a quella e itata dallo stesso mi ros opio, è parti o- larmente pi ola e i modi osservati hanno tutti dimensioni omparabili al diametro della regione e itata, non permettendo loro di poter dis riminare fra modi estesi o lo alizzati [7, 10℄. Un'altra osservazione interessante ri- guarda l'aspettativa teori a, in un sistema 3D disordinato dove lt λ, di un sistema delo alizzato dove gli autostati di propagazione si prevedono essere estesi sull'intero ampione. Tuttavia, misure sperimentali, mostrano ome le dimensioni del modo elettromagneti o laserante siano molto più pi ole rispetto a quelle dell'intero ampione, an he quando lt ≫ λ, ioè questi modi non sembrano essere estesi. Un'avvin ente possibile soluzione è stata propo- sta da Apalkov et al. [16℄, he hanno introdotto l'esistenza di al uni modi prelo alizzati on pi ole perdite di energia. Tali modi sono molto rari in regime diusivo e la probabilità he essi si manifestino sembra essere legata alla dimensione dei diusori, o più pre isamente, al orrelato raggio di disor- dine del mezzo. Dato he il numero di modi prelo alizzati è inferiore a quello dei modi estesi, lo spettro sembra essere an ora dominato da questi ultimi, ma poi hé i primi hanno una vita media maggiore degli estesi, al res ere del guadagno otti o iò he a ade è he i modi prelo alizzati saranno soggetti a un'ampli azione più duratura e lasereranno per primi, in idendo sull'anda- mento spettrale in maniera dominante sui modi estesi. I entroidi dei pi hi di emissione laser individueranno le frequenze dei modi prelo alizzati [6℄. Sebbene non sia del tutto hiaro quali, tra modi estesi o lo alizzati, sia- no le sorgenti di un andamento spettrale tipi o dei random laser, tuttavia si possono presentare delle valide onferme per ui potenzialmente sia modi lo alizzati he estesi siano protagonisti dell'azione laser in tali dispositivi. Quale tra i due domini lo spettro di emissione dipende da un deli ato equi- 30
  • 36. Figura 2.2: Esempio di sistema bidimensionale disordinato, equivalente a una distri- buzione asuale di olonne on asse lungo il versore z, perpendi olare alla super ie. Raggio di base delle olonne r = 60nm , lunghezza del ampione L = 1.5μm e fattore di riempimento = 40% [11, Sebbah - Fig.1℄. librio tra la forza di s attering del mezzo, la lunghezza di ampli azione, orrelabile al libero ammino medio, e si uramente la saturazione di guada- gno [10℄. Vale la pena mar are al uni non po o importanti possibili fattori di dis riminazione nel omportamento delle due tipologie di modi elettro- magneti i; ontestualmente al grado di a oppiamento dei modi, è manifesta un'elevata in ompatibilità on i modi lo alizzati, he presenteranno un grado più basso rispetto agli estesi, a ausa della loro natura. Sempre i lo alizza- ti soriranno di una maggiore saturazione della urva di guadagno a ausa dell'o upazione di volumi ridotti, a parità di super ie; ovviamente, que- ste proprietà, he sembrano ledere all'e a ia dell'elogiato me anismo di lo alizzazione, possono gio are un ruolo essenziale sulla morfologia spettrale dell'emissione, osì ome potrebbero inuire talmente po o da essere de las- sati a eetti ollaterali tras urabili, dando inne maggiore rilievo ai modi lo alizzati. La variabilità on ui iò a ade sembra essere additabile non soltanto all'energia di e itazione fornita al sistema, spesso troppo esigua per mettere in risalto eetti superiori al valore di soglia, ma soprattutto alle aratteristi he del mezzo attivo, he pare gestire proprietà per l'azione laser non an ora su ientemente hiare da poter denire un riterio stabile per 31
  • 37. l'azione laser. 2.2.3 Studio delle proprietà di azione laser in regime lo aliz- zato Di seguito si riportano le osservazioni teori he e sperimentali ondotte da Sebbah e Vanneste (2002) [11℄, he introdu ono aspetti interessanti, quali ad esempio la possibilità di poter gestire la nestra di frequenze dei modi elet- tromagneti i laseranti in una struttura disordinata. L'analisi del gruppo di ri er a parte dal presupposto di poter eettuare una omparazione dei feno- meni otti i sviluppatisi in mezzi passivi, ioè in assenza di guadagno otti o, e in sistemi attivi, veri ando il peso e l'inuenza gio ata dalla lo alizzazione di Anderson e dal mezzo di guadagno sull'azione laser dei dispositivi. La matri e di base sarà una struttura bidimensionale ostituita da un array di olonne disposte asualmente nel sistema, on direzione perpendi olare al piano xy (si veda gura 2.2), i ui parametri di misura e quanti azione del disordine sono il raggio r di base delle olonne e il fattore di riempimento φ, on un range di variazione he rispettivamente va dai 30 ai 120 nm e dal 30 al 50 %. Una delle proprietà parti olari è he indipendentemente dal tasso di disordine indotto dalla oppia (r, φ), la nestra di frequenze dello spettro di emissione, ottenuto per mezzo di stimolazione indotta da impulsi elettro- magneti i, prima, e da sorgenti mono romati he ad autofrequenze date tali da selezionare solo automodi spe i i, dopo, risulta mediamente inalterata. Uno shifting ad elevate frequenze si è osservato solo in funzione di una de re- s ita del raggio r, ssato φ, o equivalentemente in funzione di una res ita del fattore di riempimento, una volta ssato il raggio r ( ome mostrato in gura 2.3, in alto e al entro). L'analisi del ampo elettromagneti o è stata ultimata mediante il me- todo FDTD (nite-dieren e time-domain) he ha permesso la risoluzione delle equazioni di Maxwell per il parti olare aso di modi TM (transverse magneti ) nell'array 2D, he quindi si sono ridotte, nel aso passivo, alle seguenti: 32
  • 38. Figura 2.3: In alto. Spettro d'emissione in risposta alla stimolazione mediante impulso elettromagneti o. Al entro (sinistra). Spettro d'intensità ottenuto ssando = 40% variando r dai 30 ai 60 nm. Si noti un leggero, ma evidente blue shifting dello spettro al de res ere di r. Al entro (destra). Spettro d'intensità ottenuto ssando r = 60nm variando dal 30 al 50 %. Si noti un leggero, ma evidente blue shifting dello spettro al res ere di . In basso. Spettro d'emissione in intensità orrispondenti, dall'alto in basso, a tre su essivi intervalli di tempo per lo stesso sistema. Il range della lunghezza d'onda orrisponde alla prima nestra di frequenze ( ≈ 0.65THz) dello spettro d'intensità nella gura in alto. I pi hi a, b, e d sono espli itamente i modi più longevi, poi hé la loro intensità è rimasta inalterata nei tre istanti di tempo. Non si può dire lo stesso di e ed f , he de adono rapidamente e sono fortemente lo alizzati [11, Fig. 2,3,4 e 5℄. 33
  • 39. μ0 ∂Hx ∂t = − ∂Ez ∂y (2.1) μ0 ∂Hy ∂t = ∂Ez ∂x (2.2) εiε0 ∂Ez ∂t = ∂Hy ∂x − ∂Hx ∂y (2.3) on ε0e μ0, permettività elettri a e permeabilità magneti a nel vuoto ed εi, quadrato dell'indi e di rifrazione on i=1,2. Nel aso attivo, dove il mezzo di guadagno è stato modellizzato ad uno s hema atomi o a quattro livelli si aggiunge un termine di polarizzazione per ui la (2.1) e la (2.2) rimarrano inalterate, ma la (2.3) dovrà tener onto del termine di densità di polarizzazione, per ui εiε0 ∂Ez ∂t + ∂P ∂t = ∂Hy ∂x − ∂Hx ∂y (2.4) on P he soddisferà la d2P dt2 + ωldP dt + ω2 l P = κNEz (2.5) on N = N2−N3 dierenza di densità di popolazione legata al me ani- smo di inversione di popolazione tra i livelli energeti i atomi i risonanti, dove l'ampli azione otti a avrà luogo solo se N 0. La larghezza di riga della transizione atomi a è data da ωl e κ è una ostante. La osa maggiormante interessante è he l'analisi numeri a ondotta da Sebbah et al. è basata sul- l'a oppiamento delle equazioni di Maxwell sopra trattate e le equazioni di bilan io legate alla presenza del mezzo attivo, al ne di valutare l'interazione tra la lo alizzazione di Anderson e il guadagno laser. Lo studio ondotto, sia a sistema passivo he attivo, ha identi ato la manifesta presenza di modi elettromagneti i he sono fortemente lo alizzati on deboli perdite attraver- so le super i limite del ampione, i ui modi laser nel mezzo attivo sono identi i ai modi del sistema senza mezzo di guadagno, in altre parole, i modi lo alizzati di un sistema disordinato si omportano analogamente ai modi in 34
  • 40. Figura 2.4: Distribuzione spaziale dell'ampiezza di ampo dei sei modi lo alizzati orrispondenti ai pi hi da a a f di gura 2.3.[11, Fig.6℄ avità otti a per un laser onvenzionale [11℄. Ma la osa an ora più sorprendente riguarda l'osservazione sulla possi- bilità di selezionare i modi laseranti di un tale sistema, in quanto sensibile a un eetto lo alizzato del pompaggio otti o, ovvero del fas io e itatore. È ioè possibile forzare un'azione laser per un singolo modo he sia dierente dal modo elettromagneti o più longevo, he rappresenta il modo più agevo- lato a dominare lo spettro di emissione laser quando il guadagno otti o si estende uniformemente nel mezzo. Il me anismo he viene sfruttato onsi- ste proprio nelle proprietà di lo alizzazione dei modi. Infatti, una maniera per selezionare un modo on frequenza dierente dalla frequenza privilegiata dal guadagno uniforme è si uramente quella di aggiustare la frequenza di risonanza tra i livelli atomi i alla frequenza di un altro automodo. Tuttavia questa pro edura potrebbe risultare parti olarmente osti a, dato he la ur- 35
  • 41. va di guadagno è ssata dalla s elta del materiale attivo. L'altra maniera è quella di sfruttare il fatto he i modi siano spazialmente lo alizzati e abbia- no dierenti ollo azioni spaziali nel sistema ed è quindi possibile e itare il sistema lo almente, piuttosto he uniformemente. Questi risultati illustrano hiaramente il fatto he i modi e itati dipendono dalla posizione spaziale del pompaggio esterno, esibendo una distintiva proprietà dei random lasers osservati in tale sperimentazione [11℄. 2.3 Te ni he di fabbri azione di dispositivi random laser La prin ipale di oltà nel realizzare un random laser è quella di ottenere simultaneamente un sistema altamente s atterante e ad elevato guadagno otti o. Di parti olare interesse, ai ni della fabbri azione di tali dispositivi, sono quei materiali dielettri i disordinati nei quali il trasporto della lu e può essere des ritto ome un pro esso di diusione, attenzionando i materiali otti amente attivi, ioè quei sistemi in ui la lu e non solo è diusa, ma inoltre è ampli ata mediante emissione stimolata. Questi materiali possono essere realizzati, ad esempio, attraverso la pol- verizzazione o frammentazione dei laser a ristallo, o mediante l'inltrazione di laser a oloranti in un mezzo disordinato. Un prati o esempio è fornito dal materiale studiato e analizzato da Cao et al. [12℄, materiale he soddisfa le ondizioni pre edentemente introdotte, ovvero polveri di ossido di Zin o (ZnO) sedimentato su lm sottili e polveri di nitruro di Gallio (GaN) (ap- profondimenti al 2.3.2). Al uni materiali hanno un indi e di rifrazione he può essere sia periodi o nello spazio, riprodu endo un andamento tipi o ri- stallino, o un indi e he varia spazialmente, per l'appunto, tipi o di polveri, sospensioni olloidali, e . Come già detto più volte, se il guadagno totale all'interno del sistema maggiora le perdite attraverso le super i limite del sistema stesso, esso raggiunge la ondizione riti a per l'azione laser, manifestando proprietà d'emissione simili a quelle di un laser onvenzionale. Di seguito si er herà 36
  • 42. di presentare un possibile elen o di sistemi le ui proprietà geometri he e si he sono adeguate alla ostituzione dei random laser. 2.3.1 Classi azione dei materiali per random laser oerenti o in oerenti Si sono già sinteti amente introdotti al uni tratti distintivi tra un regime oe- rente e uno in oerente, detti an he rispettivamente risonanti e non risonanti, nei paragra pre edenti. L'aspetto da sottolineare è he, indipendentemente dal fatto he un sistema lavori a me anismo di feedba k oerente o in oe- rente, è possibile ottenere omunque un random laser, rispettivamente detti, in modo intuitivo, random laser oerente e in oerente. Se si volessero appro- fondire i marker distintivi tra queste due tipologie di dispositivi, andrebbero evidenziati i seguenti aspetti. Innanzitutto, la statisti a della distribuzione del numero di fotoni us enti dal dispositivo, per un random laser oerente è simile alla statisti a manifestata per i laser onvenzionali, in parti olare segue una distribuzione tipi amente poissoniana. Per un random laser in oerente, il dis orso ha sfumature dierenti, ed in parti olar modo, ome sottolineato al 2.2.1, la aoti ità della struttura in oin idenza on l'in oerenza del regi- me porta ad un raggruppamento fotoni o, soddisfa endo a una statisti a di Bose-Einstein. Di onseguenza, nel primo aso, le os illazioni del numero di fotoni saranno smorzate, per ogni modo, dalla saturazione di guadagno, una volta al di sopra del valore di soglia; nel se ondo aso, inve e, solo la ut- tuazione statisti a del numero totale di fotoni in tutti i modi dell'emissione laser è soppressa dalla saturazione di guadagno, mentre la uttuazione del numro di fotoni per singolo modo non è aetta da questo smorzamento [6℄. Un altro aspetto veri ato sperimentalmente [6℄ riguarda una notevo- le dierenza nei valori di soglia per l'azione laser, tra regime in oerente e oerente, manifestando una rispettiva de res ita del valore ri hiesto, il ui passaggio da un regime all'altro è stato ottenuto mediante la variazione della densità di parti elle s atteranti, in parti olare res ente. Questo eetto può essere si amente spiegato dall'evoluzione dello s enario he si presenta in ondizioni in oerenti e oerenti. L'in oerenza è intrinse amente onnessa a 37
  • 43. una delo alizzazione o, ad ogni modo, ad una debole lo alizzazione dei mo- di elettromagneti i prodotta dai fenomeni di s attering multiplo nel mezzo; questo indu e un tasso di de adimento degli automodi elevato, onnesso a sua volta, ad un intenso pro esso di a oppiamento modale.3 Al res ere della forza di s attering, l'in remento della lo alizzazione del modo lede alla possibilità he hanno i modi di sovrapporsi e quindi a op- piarsi, on onseguente de res ita del tasso di de adimento degli automodi laseranti e de res ita del grado di a oppiamento, ioè vi sono un numero estremamente limitato di automodi longevi, he sono disa oppiati dai modi onnanti. Il valore di soglia per azione laser, in questi modi individuali, è molto più pi olo di quello ri hiesto per un insieme di modi a oppiati, da qui il onseguente eetto si o [6℄. Data questa ulteriore delu idazione sulle potenziali divergenze tra le due tipologie di random laser, si riportano s hemati amente a seguire i vari tipi di dispositivi lassi andoli nelle due rispettive modalità di 'lavoro'. Tra i random laser in oerenti: ˆ Laser on avità di Fabry-Perot modi ata. Nel 1966 Ambartsumyan et al. [17℄ realizzarono un laser a avità he provvedesse all'otteni- mento di un feedba k non risonante, sostituendo sempli emente uno dei due spe hi riettenti della avità di Fabry-Perot on una super- ie s atterante (ottenibile ad esempio orrugando la super ie di uno spe hio) on il risultato he la lu e in avità sorisse del fenomeno di s attering multiplo, presentando una direzione di deessione di volta in volta diversa. Questo fenomeno ausa irrimediabilmente la perdita di risonanza in avità, in quanto la lu e non torna allo stesso punto di deessione di partenza, una volta ultimato un per orso di riessione e quindi il me anismo di feedba k in tale ontesto è propedeuti o alla sola restituzione di parte dell'energia o dei fotoni al mezzo di guada- gno, aratteristi he tipi he di un pro esso in oerente. Una possibile interpretazione modale indi a ome in avità non si ottenga un uni o 3Una elevata delo alizzazione modale produ e un'intensa interazione tra gli automo- di, ioè un overlap, in altre parole, un fotone può saltare da un modo all'altro durante l'interazione dovuta allo s attering. 38
  • 44. elevato valore di risonanza, onnesso ad un grande valore di Q, ma si reano molti modi a bassa risonanza i quali spettralmente si sovrap- pongono formando uno spettro di emissione ontinuo, tipi o di una avità a feedba k non risonante. Il solo elemento risonante in questo tipo di laser è la lunghezza di ampli azione del mezzo attivo, infatti in funzione di una res ita dell'intensità di pompaggio otti o, lo spettro si restringe on ontinuità on un entroide orrispondente alla lunghezza d'onda d'ampli azione. Dal momento he l'uni a frequenza risonante in un laser non risonante è la frequenza di ampli azione del mezzo di guadagno (emissione spontanea), la frequenza media dell'emissione laser non dipende dalle dimensioni del laser, ma solo dal entro della frequenza di ampli azione. ˆ Bomba fotoni a. Il nome bizzarro asso iato a questo ipoteti o dispo- sitivo è dovuto a Lethokov he, ome anti ipato a inizio apitolo, nel 1968 ipotizzò un dispositivo on mezzo attivo disordinato he potes- se auto-generare lu e. In relazione ai riteri di natura geometri a del mezzo laserante, ovvero il raggiungimento di un erto valore riti o del volume Vcr ≈ L3 ≈ ( ltlg 3 )3/2, on lte lgrispettivamente libero ammino medio di trasporto e lunghezza di guadagno, a valori ssati di questi due parametri, una volta he il volume V supera il valore riti o, la densità di energia res e esponenzialmente nel tempo. Fisi amente questo è onnesso a due altre importanti grandezze, Lgen, lunghezza di generazione, ovvero la distanza media per orsa da un fotone prima di generare un se ondo fotone per emissione stimolata, ollegabile a lg, e Lpat,lunghezza media di per orso, distanza media per orsa dal fotone prima di s appare dal mezzo. Quando V ≫ Vcr, Lpat ≫ Lgen, in altre parole, prima he ries a a fuggire, un fotone mediamente genera alme- no un se ondo fotone, innes ando una reazione a atena il ui tasso di e ienza res e ol tempo e dato he il me anismo è molto simile alla moltipli azione dei neutroni in un pro esso di ssione nu leare, tale dispositivo è detto 'bomba fotoni a'. In realtà il pro esso è for- temente ontrollato e non diverge in intensità a ausa del pro esso di 39
  • 45. saturazione di guadagno, non si in orre quindi in una 'esplosione' del fenomeno. ˆ Powder laser. Alla ne degli anni ottanta, vari gruppi di ri er a hanno provato la possibile manifestazione di azione laser da parte di polveri di opportuni materiali s atteranti, tra ui ad esempio La2O3,Na5La(MoO4)4, attivati da Nd3+. Tali polveri furono sottoposte a radiazione risonan- te di pompaggio a bassa temperatura (77 K), e l'emissione spettrale ottenuta era molto ristretta in un intorno della riga di frequenza di pompaggio, on valori di intensità elevati. L'emissione spettrale al di sopra del valore di soglia fu ollegato alla forma delle parti elle: in polveri ostituite da parti elle senza forma si presentava un'uni a riga di emissione al entro della banda di lumines enza, ontrariamente a quanto a adeva per parti elle on una erta forma, dove si presenta- vano diversi pi hi all'interno della medesima banda di lumines enza. A ausa delle dimensioni delle parti elle (∼ 10μm), molto più grandi della lunghezza d'onda d'emissione, esse espli itavano più una funzio- ne di risonatore he di diusore e l'emissione laser prendeva luogo solo per i modi in avità ottenuti per riessione totale dalla super ie del- le parti elle. Fu studiato da Briskina et al. [18℄ an he la possibilità di ottenere delle mi ro avità a oppiate on le rispettive stesse vi ine. Trattando la polvere ome un aggregato di mi ro avità otti he attive e a oppiate e al olando i modi formati per riessione totale interna, essi trovarono he il fattore di qualità Q di una avità a molte parti- elle a oppiate era molto più elevato rispetto a quello di una avità di singola parti ella, questo ausato dall'a oppiamento otti o. Sebbe- ne i materiali usati fossero diversi, le proprietà rilevate erano piuttosto simili, tra ui si uramente una drasti a brevità degli impulsi di emissio- ne, tipi amente molto mono romati i, al di sopra del valore di soglia. È omunque di ile poter stabilire se il me anismo di feedba k in tali dispositivi sia provvisto dal pro esso di s attering multiplo o dalla riessione totale interna, poi hé il mezzo di guadagno e gli elementi di s attering non sono separati nella polvere. 40
  • 46. ˆ Laser a olorante. Nel 1994, Lawandy et al. [19℄ osservarono un'emis- sione laser da una soluzione di rodamina 640 per lorato ( olorante) e di mi roparti elle di biossido di Titanio (TiO2). Le mole ole di olorante, in questo dispositivo, fungono da attivatore otti o o, equivalentemente, da mezzo di guadagno e sono e itate da impulsi laser; le parti elle di biossido di Titanio, on un diametro di ir a 250 nm nelle sperimen- tazioni ondotte dal gruppo, hanno la funzione di entri diusori. Ciò he si notò fu il tras urabile ruolo gio ato dalla morfologia struttura- le sulla risonanza del me anismo di feedba k, a ausa del fatto he i oloranti, mezzo di guadagno del sistema, sono lo alizzati all'esterno dei entri diusori ed inoltre tali avità hanno dimensioni troppo ri- dotte per fungere da avità risonanti, solo un opportuno in remento delle on entrazioni in parti elle e olorante permetteva il raggiungi- mento del valore riti o all'azione laser. La dipendenza di tale valore di soglia dalla on entrazione del mezzo di guadagno o dei diusori era un hiaro segnale della onnessione tra me anismo di feedba k e fenomeni di s attering multiplo. Il trasporto della lu e in tali sistemi pervenne manifestamente in regime diusivo; il tratto aratteristi o è he in questi dispositivi è esibito un splitting tra una regione volumi a detta volume di guadagno, dove i fotoni s atterati vengono ampli ati e possono raggiungere valori in intensità omparabile o superiore al valore riti o per laserare, e un volume di diusione, verso ui un fo- tone può diondere, s appando dalla regione di ampli azione. Non è detto però, he dopo moltepli i diusioni, il fotone evaso non ries a a ritornare nel mezzo attivo, on la onseguente possibilità di poter esse- re ampli ato e fornire un valido me anismo di feedba k energeti o o non risonante, ioè nel mezzo s atterante la ondizione di oerenza di fase può essere ignorata, ri hiedendo solo he la lu e ritorni al volume di guadagno in una generi a posizione piuttosto he tornare alla posi- zione di partenza, espli itando quindi la possibilità di tras urare eetti di interferenza. Quindi il laser è hiaramente a regime in oerente [6℄. Tra i random laser oerenti: 41
  • 47. ˆ Polvere di ZnO. Questi sistemi sono ottenuti mediante deposizione, per reazione si a o himi a su uno spe i o substrato, di parti elle di os- sido di Zin o, polidisperse, on dimensioni medie, si veda esperimento di Cao et al. [12℄, dell'ordine di 100 nm, ottenendo lm sottili di ma- teriale tra i 10 μm e 1 mm, on un fattore di riempimento del 50 %. Il libero ammino medio di trasporto misurato mediante esperimenti di ba ks attering oerente è su ientemente pi olo da esibire un forte me anismo di lo alizzazione otti a dovuto allo s attering. E itate on una sorgente laser Nd:YAG pulsata, in parti olare mediante la ter- za e quarta armoni a della sorgente fo alizzata su un parti olare punto del ampione, le parti elle di ZnO garantis ono uno spettro di emissio- ne spontanea di fotoni, dovuto al de adimento di elettroni, e itati dal ampo risonante, in stati meno energeti i, tutto in funzione dell'inten- sità del ampo elettromagneti o di e itazione. Al res ere di questa, lo spettro assume sempre più i tratti di un prolo spettrale laser, on pi hi stretti e parti olarmente intensi e l'emersione di pi hi altamen- te mono romati i on intensità elevate, avviene, spe i atamente, una volta superato il solito valore riti o di azione laser. La posizione dei pi hi spettrali è orrelata alla risonanza spaziale per la lu e nella pol- vere di ossido di Zin o, le ui frequenze di risonanza sono selezionate in funzione delle sole ondizioni per ui si ottiene interferenza ostruttiva nei pro essi di ba ks attering multiplo, dato he le dimensioni delle parti elle es ludono una loro potenziale funzione di avità risonante per i fotoni. Il fatto he il sistema sia frequen y sensitive, ioè espleti erte proprietà solo in funzione di parti olari frequenze, è un indi e di misura del fatto he il me anismo di feedba k sia risonante e oe- rente. La distribuzione dei pi hi o modi laseranti, in frequenza, sarà allora diverso da regione a regione del mezzo, a ausa di una diversa ollo azione dei entri diusori, a parità di volume, nelle varie zone del materiale stesso. ˆ Cristalli liquidi. Questi materiali, di ui si è data una s hemati a intro- duzione nei paragra pre edenti, godono di proprietà sorprendenti. In 42
  • 48. parti olare si è sottolineato un fervido interesse verso la fase nemati a dei ristalli liquidi, fase di transizione termosensibile aratterizzata da un elevato grado di anisotropia spaziale legata alle uttuazioni del di- rettore nemati o, ioè un versore la ui direzione è generalmente quella di allineamento delle unità ostituenti il ristallo. Il me anismo di risonanza di tali materiali è prin ipalmente basato sugli eetti di in- terferenza he sopravvivono alle ridondanti deessioni multiple guidate dalle os illazioni del versore nemati o. Drogando i ristalli on olo- ranti organi i, ioè introdu endo un mezzo attivo, li si rende sensibili all'e itazione per pompaggio otti o indotta da fas i di lu e laser pul- sata; un grado di lo alizzazione debole della lu e, indotta dai fenomeni di interferenza, all'interno dei ampioni nemati i drogati al olorante, è responsabile dell'ampli azione otti a, mentre le frequenze di risonan- za sono selezionate mediante il solito pro esso frequen y sensitive, ioè dipende dalla distribuzione dei fenomeni di interferenza all'interno dei ammini lo alizzati. S hemati amente, i fotoni emessi spontaneamen- te dalle mole ole ospiti uores enti sono inviati in direzioni del tutto asuali da posizioni an h'esse aleatorie, all'interno del volume di e i- tazione. A ausa dei fenomeni di s attering multiplo la probabilità he i fotoni tra ino per orsi re ipro i è diversa da zero, ome dimostrato negli esperimenti di ba ks attering oerente, produ endo un'a umula- zione di fase. Essendo la lunghezza di guadagno omparabile al libero ammino medio di trasporto, l'emissione di fotoni se ondari è indot- ta prima he le deessioni ri orrenti possano far las iare il mezzo al fotone primario, innes ando una reazione a atena. Quando, nalmen- te il bilan io guadagno-perdita diventa positivo, il ampione nemati o drogato può laserare. Questo sistema può essere onsiderato ome un mi rolaser senza avità dove il disordine indu e una distribuzione asuale del me anismo di feedba k per l'azione laser [20℄. 43
  • 49. 2.3.2 Risultati sperimentali Le osservazioni sperimentali ondotte negli ultimi de enni hanno si uramente ampliato gli orizzonti onos itivi sul omportamento e lo studio dell'azione laser in sistemi disordinati, apportando onsiderevoli risultati in ampo ap- pli ativo. La omprensione della si a he sta dietro l'innes o e il ontrollo di questi sistemi ha permesso di poter gestire e manipolare tali dispositivi al ne di poter, non solo approfondire la onos enza dei me anismi di lo aliz- zazione fotoni a nelle strutture disordinate, ma soprattutto reare strumenti he possano agevolare e migliorare le prestazioni in altri ampi della s ien- za, sfruttando le sorprendenti proprietà otti he di questi sistemi. Di seguito si approfondiranno al uni di questi risultati, sperimentalmente osservati sui materiali he si sono introdotti nel Ÿ 2.3.1. Nel 2001, Wiersma et al. [21℄ si o uparono dello studio delle proprietà di diusione otti a all'interno di materiali porosi disordinati inltrati da ristalli liquidi. Usando una matri e di vetro di sili e ma roporosa, i ui pori erano inter onnessi e orientati disordinatamente, inltrarono nella struttura ristalli liquidi 8CB (o tyl yanobiphenyl) ad una temperatura orrispondente a quella della fase isotropa del ristallo4. Le misure del libero ammino medio di trasporto e della ostante di dif- fusione furono ottenute, rispettivamente, mediante esperimenti di ba ks at- tering oerente e te ni he di risoluzione temporale, onsistenti nella misura dei tempi aratteristi i impiegati dalla lu e per diondersi nel mezzo, he inseriti nell'equazione di diusione permette di onos ere l'evoluzione della ostante di diusione al variare delle ondizioni otti he del sistema. Il fatto interessante, he sottolineò il gruppo di ri er a, è ome l'introduzione dei ristalli nella matri e ma roporosa impli asse una dipendenza espli ita dei parametri di diusione del mezzo dalla temperatura, la quale era fatta variare in un range di valori tra i 10 e gli 80° C. Questa sorprendente possibilità di tunare le proprietà otti he, in parti olare l'andamento della diusività nel mezzo della lu e, è un fatto non po o rilevante, in quanto permette di poter 4Si osservi la gura 2.5 per l'andamento delle mesofasi del ristallo liquido in funzione della temperatura. 44
  • 50. Figura 2.5: A sinistra. Andamento della ostante di diusione in funzione della tem- peratura. Dimensione dei pori 100 nm, frazione di volume porosa 38 % e spessore del ampione 2 nm. Le fre e indi ano la temperatura di transizione di fase del ampio- ne massi io di 8CB. La sequenza di fase è ristallina (Cr)-Sme ti a A (SmA)-Nemati a (N)-Isotropa (I). Si noti ome la transizione nemati a-isotropa sia parti olarmente brus a, diversamente dalle altre fasi. A destra. Opa ità del mezzo in funzione della temperatura, essa è l'analogo otti o della resistività elettri a del materiale. La de res ita al superamento della fase nemati a è in- di e di una res ita della ostante di diusione he impli a una transizione del materiale da opa o a trasparente [21, Wiersma - Fig. 2 e 3℄. ontrollare esternamente attraverso la variazione della sola temperatura le ondizioni di onnamento della lu e, fa endo res ere le deessioni multiple al de res ere della temperatura, osì da ridurre la ostante di diusione e in rementare l'opa ità del mezzo ( ome è osservabile in gura 2.5). Questi risultati furono ripresi dallo stesso Wiersma [22℄ per eseguire ulteriori indagi- ni, stavolta sull'andamento dell'azione laser dei sistemi disordinati inltrati dai medesimi ristalli liquidi. An ora una volta, i risultati furono sorpren- denti. Infatti, ome è già stato osservato ripetutamente, la forza di s attering e la ostante di diusione D sono intrinse amente onnesse l'una all'altra e una loro variazione impli a un onsequenziale riverbero sull'azione laser nei random laser, in parti olare iò he si osserva è he maggiore è la forza di s attering, minore sarà D e quindi più vi ino sarà il sistema al valore di soglia per l'azione laser. La tunabilità della ostante di diusione del mezzo mediante variazioni termi he, quindi, permetterebbe di poter arbitrariamen- te ontrollare lo stato di guadagno del sistema laserante, fa endolo os illare 45
  • 51. al di sotto o al di sopra del valore di soglia, solamente modi ando la tem- peratura. L'esperimento fu ondotto nell'otti a di poter valutare gli eetti he le variazioni termi he potessero indurre sul sistema laserante e per tale motivo furono studiate diverse ombinazioni di matri e/ ristallo liquido, per veri are se tali eetti non fossero da imputare an he a un fattore geome- tri o o strutturale del ampione. In eetti si notò ome, ssata l'energia di e itazione e la on entrazione di olorante, impiegato ome mezzo attivo, la larghezza di riga del massimo d'emissione spettrale e l'intensità di emissione, in ondizioni al di sopra del valore riti o per l'azione laser, potevano varia- re in funzione delle diverse ombinazioni di materiali usati ( ome illustrato nelle gure 2.6a e 2.6b). La mar ata importanza della fase di transizione nemati a-isotropa ai ni dei risultati ottenuti è onnessa al fatto he tale transizione, modulata dalla temperatura, porta alla perdita delle proprietà di birifrangenza del ristallo nemati o, me anismo, in buona parte, responsabile dell'anisotropia spazia- le, indotta dalle uttuazioni del versore nemati o. In tale fase, dunque, la forza di s attering è ampli ata, le deessioni sono predominanti e le on- dizioni riti he agevolmente raggiungibili, rispetto alla fase isotropa. E o per hé la modulazione termi a di fase porta a un omportamento dierente dello stato di emissione, impli ando he al di sotto della temperatura di tran- sizione si manifesti il pi o di intensità di emissione laser mono romati o e al di sopra, inve e, il sistema sia ri ondotto allo stato diusivo distruggendo le ondizioni otti he per l'emissione laser. Inoltre, i valori di guadagno riti- o per l'azione laser, ome è fa ile vedere, sono raggiungibili a temperatura ambiente, il he è un traguardo di grande rilievo. Permanendo sull'analisi della stessa tipologia di materiale, il gruppo di ri er a di Strangi et al. [20℄ ha osservato lo sviluppo di azione laser in ristalli liquidi in fase nemati a parzialmente ordinati e altamente anisotropi, dove l'innes o dei pro essi di interferenza è onnesso alle uttuazioni del diretto- re nemati o, versore della direzione di allineamento dei ristalli, osì ome s hemati amente des ritto nel Ÿ2.3.1. In parti olare si osservò una hiara di- pendenza, dell'intensità laser in us ita, dall'orientamento del fas io laser di 46
  • 52. (a) Larghezza di riga di emissione in funzione della temperatura. (b) Intensità di emissione in funzione della temperatura. Figura 2.6: In alto. Diusività D in funzione della temperatura. Il omportamento di questa muta nel passaggio dalla matri e SK11 alla matri e F3, manifestando rispettiva- mente un andamento divergente o un andamento a saturazione, superata la temperatura di transizione nemati a-isotropa (∼ 42°C). a) Confronto delle larghezze di righe spettrali orrispondente al massimo di emissione. Nella SK11 la dipendenza termi a è fortemen- te presente, dedu ibile da una forte de res ita della larghezza di riga al di sotto della temperatura di transizione, ontrariamente alla F3, dove la dipendenza termi a inuis e debolmente e in modo più progressivo alla variazione di D. b) Confronto delle intensità di emissione per i massimi di emissione. Analogamente alla distribuzione di D, si nota he al di sotto della temperatura di transizione in SK11 vi è una res ita elevata dell'in- tensità, onnessa a un e iente stato di lo alizzazione. Più smussato è l'andamento del prolo di intensità in F3, onfermando un distinto omportamento orrelato alle dierenze strutturali dei due sistemi [22, Wiersma, Cavalieri - Fig. 1,2,3,4 e 5℄. 47
  • 53. Figura 2.7: Rappresentazione polare della uores enza polarizzata del ampione ne- mati o drogato al olorante. Ottenuto misurando l'intensità di uores enza analizzando l'emissione polarizzata ad angoli diversi rispetto al direttore nemati o lo ale, la presenza di un massimo di intensità a 0° ( ioè E k n0, direttore nemati o) è una hiara onferma he l'a oppiamento dipolare gio a un ruolo essenziale nel pro esso di ampli azione della lu e. [20, Strangi - Fig. 3℄ pompaggio otti o rispetto al ampione bersaglio. Ciò he si evidenziò fu un brus o alo dell'intensità qualora il fas io in idente fosse posto perpendi o- larmente alla direzione del versore nemati o, ontro un espli ito in remento di questo se il fas io inve e fosse orientato parallelamente al direttore. La sensibilità alla polarizzazione dell'intensità di s attering e l'a oppiamento del ampo elettromagneti o nel mezzo di guadagno sembrano dunque fattori da prendere in onsiderazione per l'anisotropia osservata. Il primo eetto è prin ipalmente dovuto alla dipendenza di D dalla polarizzazione; il se ondo aspetto potrebbe essere analizzato per mezzo della se onda regola d'oro di Fermi, la quale aerma hiaramente he le transizioni mole olari e il tasso di emissione dipende dall'a oppiamento del ampo elettri o di e itazione E e il momento di dipolo d delle mole ole di olorante introdotte nel sistema. Ovvero, questi pro essi sono governati dalla proiezione E · d, e tale fatto è enfatizzato dalle misure di uores enza polarizzata he evidenziano tale forte legame funzionale dell'intensità di emissione dalla polarizzazione del fas io di pompaggio otti o, osì ome illustrato in gura 2.7. Altrettanto interessanti sono le osservazioni sperimentali ondotte da 48