第2回Matlantis User Conference_20230421_畠山歓先生

1. 有機材料を専門とする実験研究者による Matlantisの活用事例東京工業大学物質理工学院助教畠山歓 Midjourney 東工大Official 1

2. 経歴 • 早稲田 • 高校～大学院(博士) +教員5年 • 東工大 • 2023年4月～ • 助教 • 専門 • 高分子化学: 合成、計測、デバイス化など • データ科学: マテリアルズ・インフォマティクス 2

3. 3 日経エレクトロニクス2020年11月号

4. Web情報 4 https://twitter.com/kanhatakeyama

5. 本日の内容 • 背景 • GPT-4が変えつつあるかもしれない化学研究 • 研究活動の再定義 • Matlantisを用いるに至るモチベーション • 本論 • Matlantisと機械学習を活用した屈折率の予測 • その他の用途開拓 5

6. GPT-4は賢いそこそこの推論能力自然言語とプログラム言語の仲介再帰的な呼び出しによる自律動作 6

7. 7 詳細はこちら https://www.docswell.com/s/KanHatakeyama/KGX1QM-GPT

8. 論文のRebuttal Letterの執筆が得意 8 レビュアーに対して､低姿勢で回答してくれる点がありがたい

9. 9 GPT-4による化合物の研究 (via Matlantis)

10. 10 GPT-4による化合物の研究 (via Matlantis)

11. 化学の推論ができる 11

12. 化学の推論ができる One-shot learning & explainable AI & 不確定性の提示 12

13. GPT-4 によるアーム制御指示: 容器AからBへ3 mL､液体を移動すごい点: アームの上げ下げが必要なことを推察､3回ループが必要なことを推察｡つまり､GPT-4は自然言語を理解して､正しい推論を行っている

14. 未来像小型ロボットによる化学実験白雪姫に出てくる｢七人の小人｣をロボット化し､酷使させれば良い! 14 Amazonで売っているような安価なロボット･IoT･マイコン機器を活用

15. 手持ちの文献データへのアクセス 15 技術的な中身・文献データのEmbedding vectorの事前計算・PromptのEmbed. vec.の計算・文献データと類似度の高いvecの文献を promptに載せた上で質問

16. 自動化した方が良い作業の例 • 実験 • 得られたデータの分析 • 結果の予測と条件の提案 • 実験そのもの(by robot) • 情報処理 • 既知データの収集・解析・課題の抽出 • 報告書の作成と要約 16 GPT-1000くらいまでいけば、分子現象も正確にシミュレーションしてくれる可能性はあるが、、

17. Black box予測は気持ち悪い 17 物性 Kan Hatakeyama-Sato, Recent advances and challenges in experiment- oriented polymer informatics, Polymer Journal (2022).

18. ポリマーの屈折率予測 high refractive index polymer lens [関連発表] 2022年ケモインフォ討論会 2B04 「Matlantisを用いた有機分子の記述子生成と機械学習による実測物性の予測」 (早大理工) ○畠山歓, 小柳津研一 18

19. ベースライン: Random forestによる予測 19 物性 X = 分子の低次元データ (molecular descriptorなど) y = 屈折率

20. 説明変数1/3 比較的まじめに計算した物性パラメータ Matlantis density: Matlantisで計算した物質密度(相互作用込み) RDKit density: RDKitで計算した密度(真空1分子系) vol: RDKitで計算した真空1分子の体積 alpha_0.0: Gaussianで計算した分極率 (∞ nm) alpha_0.0694: Gaussianで計算した分極率 (657 nm) alpha_0.0773: Gaussianで計算した分極率 (589 nm) ※ Gaussian: PM7で構造最適化後、B3LYP/6-31G(d,p)でメイン計算 20

21. 説明変数2/3 RDKitで計算した分子記述子105種(意味が比較的明瞭なもの) MolWt, HeavyAtomMolWt, ExactMolWt, NumValenceElectrons, NumRadicalElectrons, MaxPartialCharge, MinPartialCharge, MaxAbsPartialCharge, MinAbsPartialCharge, TPSA, FractionCSP3, HeavyAtomCount, NHOHCount, NOCount, NumAliphaticCarbocycles, NumAliphaticHeterocycles, NumAliphaticRings, NumAromaticCarbocycles, NumAromaticHeterocycles, NumAromaticRings, NumHAcceptors, NumHDonors, NumHeteroatoms, NumRotatableBonds, NumSaturatedCarbocycles, NumSaturatedHeterocycles, NumSaturatedRings, RingCount, MolLogP, MolMR, fr_Al_COO, fr_Al_OH, fr_Al_OH_noTert, fr_ArN, fr_Ar_COO, fr_Ar_N, fr_Ar_NH, fr_Ar_OH, fr_COO, fr_COO2, fr_C_O, fr_C_O_noCOO, fr_C_S, fr_HOCCN, fr_Imine, fr_NH0, fr_NH1, fr_NH2, fr_N_O, fr_Ndealkylation1, fr_Ndealkylation2, fr_Nhpyrrole, fr_SH, fr_aldehyde, fr_alkyl_carbamate, fr_alkyl_halide, fr_allylic_oxid, fr_amide, fr_amidine, fr_aniline, fr_aryl_methyl, fr_azide, fr_azo, fr_barbitur, fr_benzene, fr_benzodiazepine, fr_bicyclic, fr_diazo, fr_dihydropyridine, fr_epoxide, fr_ester, fr_ether, fr_furan, fr_guanido, fr_halogen, fr_hdrzine, fr_hdrzone, fr_imidazole, fr_imide, fr_isocyan, fr_isothiocyan, fr_ketone, fr_ketone_Topliss, fr_lactam, fr_lactone, fr_methoxy, fr_morpholine, fr_nitrile, fr_nitro, fr_nitro_arom, fr_nitro_arom_nonortho, fr_nitroso, fr_oxazole, fr_oxime, fr_para_hydroxylation, fr_phenol, fr_phenol_noOrthoHbond, fr_phos_acid, fr_phos_ester, fr_piperdine, fr_piperzine, fr_priamide, fr_prisulfonamd, fr_pyridine, fr_quatN, fr_sulfide, fr_sulfonamd, fr_sulfone, fr_term_acetylene, fr_tetrazole, fr_thiazole, fr_thiocyan, fr_thiophene, fr_unbrch_alkane, fr_urea, 21

22. 説明変数3/3 Group Contribution法で推定した分子物性 ※ 一種の機械学習。分子構造をもとに物性を線形モデルで予測。既存の学習モデルを使用 ACS Omega 2017, 2, 12, 8682–8688 https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsomega.7b01464 BoilingPoint, MeltingPoint, CriticalTemp, CriticalPress, CriticalVolume, EnthalpyForm, GibbsEnergy, HeatCapacity, EnthalpyVap, EnthalpyFus, LiquidVisco, CrystalSolub_1, CrystalSolub_2, AmorphSolub_1, AmorphSolub_2, 22

23. ベースライン Random Forest 23 • 精度がイマイチ • 誤差要因も不明なブラックボックス予測は使いにくい (占星術)

24. 屈折率𝒏の予測戦略 𝒏𝟐 − 𝟏 𝒏𝟐 + 𝟐 = 𝟒𝝅 𝟑 ∙ 𝜶 𝑽 24

25. 分子体積𝑉の計算 • Matlantis (v. 3.0.0)を使用 • セル内に分子のユニット構造を充填 • 周期的境界条件 • 20分子 • ランダムに配置 • 分子構造の最適化 • 分子内の応力を下げるように構造変形 • ソルバー: LBFGSLineSearch • 0 Kに急速冷凍するイメージ • (構造ではなく)密度が収束したら計算終了 25

26. 体積計算の主な近似1 • 高分子鎖の計算コストが高すぎるため、低分子で近似 26

27. 体積計算の主な近似2 • Matlantisの誤差 • DFTの精度 • PBE汎関数 • PAWポテンシャル (VASP5.4.4) • d3補正 • 学習モデルの誤差 • それぞれ、どの程度の誤差かは詳細不明 • 芳香環やハロゲンが多い場合は、誤差が大きい印象 27

28. • PMMA • 実測密度 1.18 g/cm3 • セル内の分子数を変えながら密度計算 (N =10) セルサイズの最適化1 28

29. • PPO • 実測密度 1.21―1.36 g/cm3 • セル内の分子数を変えながら密度計算 (N =10) セルサイズの最適化2 29

30. 密度 (∝1/V)計算の結果 30 Matlantis (20分子系、N = 10) 真空1分子 (RDKitで分子体積を計算) 相関係数: 0.93 相関係数: 0.92 RDKitでもそれなりに精度が出るが、Matlantisの方がわずかに高性能

31. オリゴマー計算も可 (検討中) 31 • 5量体 • 2x2x2個を充填 • 結晶に近い構造 • NPT計算

32. 分子分極αの計算 32 相関係数 0.992 相関係数 0.996 Gaussian RDKit (経験則) RDKitでもそれなりに精度が出るが、系統誤差あり(単位系の違い?)

33. 機械学習の併用 33

34. 予測式の中身 • 屈折率𝑛の理論式(ローレンツ・ローレンツ式) • 𝑛2−1 𝑛2+2 = 4𝜋 3 ∙ 𝛼pred 𝑉pred • 𝛼pred = σ 𝑐𝑖𝑥𝑖 (𝑐𝑖 = const.) • 𝑉pred = σ 𝑏𝑖𝑥𝑖 (𝑑𝑖 = const.) • 𝑥𝑖: 説明変数 • シミュレーションで計算した密度や分極率など • 分子記述子 • 推定物性 34

35. 密度の回帰式 35 係数備考 RDKit density 0.119867 RDKitの密度 Matlantis density 0.090046 Matlantisの密度 JR_CriticalPress 0.018928 推定される臨界密度 rdkit_fr_NH0 0.007591 NHの数 rdkit_fr_alkyl_halide 0.004204 アルキルハライドの数 JR_AmorphSolub_1 0.002374 推定される溶解度 rdkit_fr_nitrile 0.000203 ニトリルの数

36. 分極率の回帰式 36 係数 rdkit_MolMR 7.891426 vol 6.267404 alpha_0.0 5.371888 rdkit_ExactMolWt 3.58794 rdkit_MolWt 3.571914 rdkit_HeavyAtomMolWt 3.062773 rdkit_fr_halogen -2.892719 alpha_0.0694 2.563431 alpha_0.0773 2.529426 JR_GibbsEnergy 2.111205 rdkit_NumValenceElect rons 2.019513 rdkit_HeavyAtomCount 1.959138 … …

37. 屈折率の計算 37 • 屈折率𝑛の理論式(ローレンツ・ローレンツ式) • 𝑛2−1 𝑛2+2 = 4𝜋 3 ∙ 𝛼pred 𝑉pred • 𝛼pred = σ 𝑐𝑖𝑥𝑖 (𝑐𝑖 = const.) • 𝑉pred = σ 𝑏𝑖𝑥𝑖 (𝑑𝑖 = const.) MSE 0.0017 分子構造から直接予測(RFR) MSE 0.0070 This work

38. 38 検討中: シンボリック回帰による回帰式の自動設計得られた関数 MolWt:分子量,density:密度 CirticalTemp:臨界温度/EnthalpyVap:蒸発エンタルピー近似とシミュレータを含み統合的な回帰分子量で補間する関係相関の強い臨界温度と蒸発エンタルピーを抽出 𝜌: 密度 𝛼: 分極率図屈折率の予測近似式で計算複雑度13 誤差3.86E-2 筑波大五十嵐康彦先生、山根さんが解析

39. ドメイン知識の埋め込みをAIで代行? 研究に超詳しいGPT 回帰･分類モデル化学･材料･計算データ予測予測モデルへのドメイン知識の反映 (これまでは人間が実施｡しかし知識やノウハウに制約･属人性) 39

40. Matlantisの用途開拓 40

41. ポリマーの熱伝導 41

42. イオン液体の拡散係数 • NPT • プレアニーリング&実計算 • 10分子 • 353 K • Time step: 1.5 fs • Total: 300 ps • 採用値 • 3回の独立な計算後の中央値 • 所要時間約1日/分子

43. その他試してみた(い)機能 • 粘度 • 有機分子の溶媒和 • 柔粘性結晶の集合状態 • シリコン界面での高分子の吸着状態 • 高分子の相分離(に関連する分子)状態の推定など 43

44. 主な計算手法との比較 (※畠山主観) 関係者のための注釈: Matlantis: システム上は1万原子以上も計算可能｡ただし凝縮系ではneighbor数の制限がボトルネック｡Pythonスキルは必須｡ DFT-MD: 専用のwork stationが必要｡ DFTB: DFTB+などは使い易いが､デフォルトでは元素種に制限｡ MD･粗視化モデル: 力場計算が素人には障壁 44

45. まとめ 45

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